Toward long-term storage of nuclear materials in MOX fuels fabrication facility

廣岡 瞬; 中道 晋哉; 松本 卓; 土持 亮太; 村上 龍敏

Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 2, p.1119567_1 - 1119567_7, 2023/03

https://doi.org/10.3389/fnuen.2023.1119567

プルトニウム(Pu)を含む核燃料物質の保管は安全や計量管理等の観点から慎重な配慮が必要であるが、保管に関する技術的な情報に関しては、イギリスやアメリカからの報告例が僅かに存在するのみである。日本も多量のPuをウラン-プルトニウム混合酸化物(MOX)燃料の形態で所有しており、その形状や性質、含まれる不純物等に応じて適切な保管管理を行うことが重要である。本報告では、日本原子力研究開発機構のプルトニウム燃料技術開発センターが所有する様々なMOX燃料とその保管方法、また、保管中に起こった問題や今後の長期保管における対策について報告する。

Experimental study on modeling of Pu sorption onto quartz

邉見 光; Walker, A.*; 山口 徹治

Radiochimica Acta, 109(7), p.539 - 546, 2021/07

https://doi.org/10.1515/ract-2020-0068

プルトニウム(IV)の収着挙動を非静電的モデル(NEM)を用いて解析するため、低酸素濃度条件下で炭酸塩溶液中の石英へのPu(IV)の収着を系統的に調べた。Pu(IV)の収着データは、pHと炭酸塩濃度の関数としてバッチ収着実験から得られたものである。Pu(IV)の石英への収着は、4価アクチノイドとして化学的に類似していると考えられるTh(IV)と同様の傾向を示した。石英へのPu(IV)の分配係数dは、pH8から11の条件では、全炭酸塩濃度の2乗に反比例することがわかった。しかし、モデル化研究の結果、SOTh(OH)及びSOThOH(CO)のTh(IV)収着モデルは、石英へのPu(IV)収着のシミュレーションに適用できないことが明らかになった。イオン半径がTh(IV)よりも小さいPu(IV)では、負に帯電した配位子間の静電反発により、SOM(OH)及びSOMOH(CO)の生成が制限されていることが推測された。SOPu(OH)及びSOPu(OH)としてPu(IV)収着モデルを開発した。また、石英のデータと比較するために、白雲母へのPu(IV)の収着データを取得した。

Proliferation resistance evaluation of an HTGR transuranic fuel cycle using PRAETOR code

青木 健; Chirayath, S. S.*; 相楽 洋*

Annals of Nuclear Energy, 141, p.107325_1 - 107325_7, 2020/06

https://doi.org/10.1016/j.anucene.2020.107325

PREATORコード及び68の属性入力データを用いて、高温ガス炉のTRU燃料サイクルにおける不活性母材燃料の核拡散抵抗性を評価し、軽水炉を用いたウラン-プルトニウム混合酸化物(MOX)燃料サイクルと比較した。本研究の目的は不活性母材燃料の化学的安定性や燃料照射による核拡散抵抗性に対する影響を同定することである。不活性母材燃料特有の低いプルトニウム含有量や黒鉛セラミックス被覆、U不使用といった物質的特性がMOX燃料に対する相対的な核拡散抵抗性の向上に寄与することを明らかにした。また未照射不活性母材燃料(1か月の転用適時性検知目標を有する未照射直接使用物質)の包括的核拡散抵抗値は照射済MOX燃料(3か月の転用適時性検知目標を有する照射済照射直接使用物質)と同程度であることを明らかにした。最終結果は不活性母材燃料の管理における保障措置の査察頻度の低減を示唆している。

Systematic measurements and analyses for lead void reactivity worth in a plutonium core and two uranium cores with different enrichments

福島 昌宏; Goda, J.*; 大泉 昭人; Bounds, J.*; Cutler, T.*; Grove, T.*; Hayes, D.*; Hutchinson, J.*; McKenzie, G.*; McSpaden, A.*; et al.

Nuclear Science and Engineering, 194(2), p.138 - 153, 2020/02

https://doi.org/10.1080/00295639.2019.1663089

鉛の断面積を検証するために、燃料組成の異なる3つの高速中性子スペクトル場における鉛ボイド反応度価値に関する一連の積分実験を、米国の国立臨界実験研究センターの臨界実験装置Cometを用いて系統的に実施した。今回、2016年と2017年に実施した高濃縮ウラン/鉛炉心と低濃縮ウラン/鉛炉心の実験に引き続き、プルトニウム/鉛炉心での実験が完了した。プルトニウム/鉛炉心の構築では、アルゴンヌ国立研究所のZero Power Physics Reactor(ZPPR)で1990年代まで使用されたプルトニウム燃料を用いている。また、高濃縮ウラン/鉛炉心に関して、実験の再現性を高精度・高精度で保証するデバイスをCometに新に設置し、2016年の実験手法の再検討を行い、実験データの再評価を実施した。更に、これらの燃料組成の異なる3つの炉心における鉛ボイド反応度価値の実験データを用いて、モンテカルロ計算コードMCNPバージョン6.1により、最新の核データライブラリJENDL-4.0およびENDF/B-VIII.0を検証した。その結果、ENDF/B-VIII.0は、全ての炉心における実験データの再現性が良好であることを確認した。一方、JENDL-4.0は、高濃縮ウラン/鉛炉心と低濃縮ウラン/鉛炉心における実験データを再現する一方で、プルトニウム/鉛炉心では、20%以上過大評価することが明らかになった。

Effect of re-oxidation rate of additive cations on corrosion rate of stainless steel in boiling nitric acid solution

入澤 恵理子; 山本 正弘; 加藤 千明; 本岡 隆文; 伴 康俊

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(4), p.337 - 344, 2019/04

https://doi.org/10.1080/00223131.2019.1580624

The boiling nitric acid solution containing highly oxidizing cations dissolved from the spent nuclear fuels corrodes stainless steels because of the nobler corrosion potential and their fast reduction rate. The cations themselves are re-oxidized to higher oxidizing states in a bulk solution after the corrosion reaction. In this paper, the re-oxidation rate constants of typical cations, such as Cr, V, Pu, and Np, were analyzed, and discussed about the effect on time dependencies of the corrosion rate. It was indicated that the cations with a large re-oxidation rate constant, such as Np, could keep the corrosion rate at high level continuously for the long immersion duration.

燃料研究棟汚染事故における現場復旧作業報告

燃料研究棟汚染事故に関する現場復旧チーム

JAEA-Review 2019-001, 58 Pages, 2019/03

JAEA-Review-2019-001.pdf:10.74MB

2017年6月6日、日本原子力研究開発機構大洗研究開発センター(現在は大洗研究所という。)燃料研究棟の実験室(108号室)において、核燃料物質を収納したウラン・プルトニウム貯蔵容器を点検するためフード内で貯蔵容器の蓋を開封する作業を行なっていた際に、貯蔵容器内の樹脂製の袋(PVCバッグ)が破裂し、ウランとプルトニウムの一部がフード外へ飛散して実験室内が汚染するとともに、点検作業に関わっていた作業員5名が内部被ばくする事故が発生した。事故発生後に組織された現場復旧チームは、事故直後から現場の汚染状況を把握するとともに、実験室内のグローブボックス等の設備機器を含め実験室の床, 壁, 天井等全域の除染を実施した。除染作業では、室内の設備機器の設置状況や汚染形態、汚染状況等を考慮し、手作業による拭き取り除染を実施するとともに、本手法にて除染できない狭窄部等についてはストリッパブルペイントによる剥離除染を併用することとした。その結果、浮遊性汚染については検出限界未満まで除染することができた。固着性汚染についてはストリッパブルペイントによる剥離除染後、養生等の措置を行った。本報告は、他の核燃料物質の取扱い施設、特にプルトニウム等の放射性物質を取り扱う施設においても大いに参考となるものであり、今後の施設設備廃止に伴う除染作業の計画等に活用されることを期待する。

Demonstration of -ray pipe-monitoring capabilities for real-time process monitoring safeguards applications in reprocessing facilities

Rodriguez, D.; 谷川 聖史; 西村 和明; 向 泰宣; 中村 仁宣; 栗田 勉; 高峰 潤; 鈴木 敏*; 関根 恵; Rossi, F.; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(7), p.792 - 804, 2018/07

https://doi.org/10.1080/00223131.2018.1439412

再処理施設の核物質に対しては、ランダムサンプル検認と、追加的な重要タンク内溶液の体積、質量のみの連続監視システムによる"知識の連続性"保持により、保障措置が掛けられている。核物質溶液がタンク及び工程装置を結ぶ配管を流れる際に、特徴的なを測定し、核物質を実時間で検認することで、工程監視を改善できる可能性がある。われわれは、東海再処理工場の転換技術開発施設で、このパイプモニタリングを、硝酸Pu移送の際に試した。この際測定は、ランタン・ブロマイド検出器、及びの計数時刻とエネルギーを記録するリストモード・データ取得システムを用いて実施した。この測定結果とその分析は、配管内溶液の同位体組成、工程移動時刻、(単位時間当たりの)溶液流量及び移動溶液量を求められる能力を実証するものであり、実際に適用可能な保障措置検認工程監視の導入に繋がる。

Completion of solidification and stabilization for Pu nitrate solution to reduce potential risks at Tokai Reprocessing Plant

向 泰宣; 中道 英男; 小林 大輔; 西村 和明; 藤咲 栄; 田中 秀樹; 磯前 日出海; 中村 仁宣; 栗田 勉; 飯田 正義*; et al.

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 8 Pages, 2017/04

東海再処理工場では、2007年の運転以降、長期間、プルトニウムを溶液の状態で貯蔵している。硝酸Pu溶液は、全電源喪失時に水素爆発や沸騰に伴う事故により放射性物質を施設外に放出するリスクがあり、2011年の東日本大震災以降、原子力機構は硝酸Pu溶液貯蔵時の潜在的なリスクについて評価を実施し、2013年に貯蔵中の硝酸Pu溶液(約640kgPu)の潜在的なリスクを低減するため、当該溶液をMOX粉末に転換し、固化・安定化を図ることを目的としたプルトニウム転換技術開発施設(PCDF)の運転を計画した。PCDFの運転をリスク低減化活動の一環として新規制基準の適用を受けずに実施するため、緊急安全対策等の原子力安全に係る必要な対策を実施し、原子力規制委員会より運転実施の了解が得られた。その結果、PCDFの運転を2014年の4月28日から開始し、2016年8月3日に約2年間の処理運転を計画通り無事に完遂した。

Thermophysical properties of americium-containing barium plutonate

田中 康介; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 黒崎 健*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1285 - 1289, 2015/10

https://doi.org/10.1080/00223131.2015.1029554

BaPuAm)Oを調製し、ペロブスカイト型結晶構造を確認するとともに、音速測定により弾性率及びデバイ温度を求めた。また、熱伝導率を評価し、マトリクスと比較してきわめて小さい値を示すことがわかった。熱伝導率とデバイ温度の関係から、Ba系ペロブスカイト化合物の熱伝導率は原子間結合力の大きさで説明できることを明らかにした。

中性子多重相関計数法の数理的基礎; ウラン・プルトニウム混合二酸化物の例

細馬 隆

JAEA-Research 2015-009, 162 Pages, 2015/08

JAEA-Research-2015-009.pdf:22.3MB

プルトニウム転換技術開発施設では、米国エネルギー省の支援を受けて中性子同時計数法による計量装置の開発・設置・改良を行い、20年にわたり計量管理と保障措置対応に用いてきた。中性子計数による測定の対象は今後、従来とは異なる自発核分裂性核種を含む高質量のウラン・プルトニウム混合二酸化物に拡がると思われる。そこで、中性子多重相関計数法の数理的基礎について現場での経験を含めて再考するとともに、次の点について基礎を拡充した; (a)確率母関数を用いた七重相関までの多重相関分布式の代数的導出; (b)モンテカルロ法に代えて試料内部の任意の点から表面の任意の点までの平均距離とこの間での誘導核分裂反応の確率を用いた漏れ増倍率の評価; (c)Poisson過程が持つ2つの異なる時間軸と同時計数の仕組みの関連付け、結果として確率過程に由来するほぼ同時中性子の導出と評価。分布式については「組合せ」に基づく新しい表現を併記し、実際に取り扱ったウラン・プルトニウム混合二酸化物をスペクトルや平均自由行程の例とした。