再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故での廃液沸騰時の貯槽内化学挙動試解析

吉田 一雄; 桧山 美奈*; 玉置 等史

JAEA-Research 2024-007, 24 Pages, 2024/08

JAEA-Research-2024-007.pdf:2.1MB

再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種(RuO)が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。RuOの発生現象には、廃液の溶媒である硝酸の放射線分解で発生する亜硝酸が沸騰段階でのRuOの発生を抑制することが実験的に示されている。この現象を解析的に取り扱うには、廃液の当該事故時の硝酸及び亜硝酸を含めた窒素化合物の化学変化の解析が必要となる。廃液貯槽沸騰模擬コード:SHAWEDでは、硝酸-水-FP硝酸塩系での気液平衡の仮定に基づき廃液の温度上昇、硝酸及び水の蒸発量、気泡破裂に伴う飛沫生成量を計算する。現状の解析では、廃液中の亜硝酸濃度等の変化を模擬できない。より現象に即した模擬を可能にするため当該事故時の施設内の化学的な挙動を解析するSCHERNをSHAWEDと結合させ、放射線分解による亜硝酸の生成も考慮した廃液貯槽内の熱流動挙動解析及び化学挙動解析を同時に可能とするよう改良した。本報では、両計算コードを結合した計算の流れ、両者間でのデータの授受を概説し模擬結果の一例を示す。

Shedding light on the origin of Pb, the heaviest -process; Only isotope in the solar system

Casanovas-Hoste, A.*; 原田 秀郎; 木村 敦; 他130名*

Physical Review Letters, 133(5), p.052702_1 - 052702_8, 2024/07

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.133.052702

Tl(n, ) cross section was measured at the CERN neutron time-of-flight facility n_TOF, employing a sample of only 9 mg of Tl produced at the Institute Laue Langevin high flux reactor. At the -process temperatures of kT 8 keV and kT 30 keV, Maxwellian-averaged cross sections (MACS) of 580(168) mb and 260(90) mb, respectively. These figures are about 3% lower and 20% higher than the corresponding values widely used in astrophysical calculations, which were based only on theoretical calculations. By using the new Tl MACS, the uncertainty arising from the Tl(n, ) cross section on the -process abundance of Pb has been reduced from 30% down to +8%/-6%, and the -process calculations are in agreement with the latest solar system abundance of Pb reported by K. Lodders in 2021.

Estimating the corrosion rate of stainless steel R-SUS304ULC in nitric acid media under concentrating operation

入澤 恵理子; 加藤 千明

Journal of Nuclear Materials, 591, p.154914_1 - 154914_10, 2024/04

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2024.154914

核燃料再処理施設における濃縮運転時の溶液組成及び沸騰の変化を考慮して、オーステナイト系ステンレス鋼R-SUS304ULCの腐食量を評価した。オーステナイト系ステンレス鋼R-SUS304ULCは、日本の使用済燃料再処理施設の高放射性廃液濃縮装置の構造材料であり、濃縮運転時に腐食性の高い硝酸溶液を処理する。本研究の結果、カソード反応活性化によるステンレス鋼の腐食速度を加速する要因として、硝酸濃度、酸化性金属イオン濃度、減圧沸騰に着目する必要があることがわかった。

Measurement of the Ce(n, ) cross section at n_TOF and its astrophysical implications for the chemical evolution of the universe

Amaducci, S.*; 原田 秀郎; 木村 敦; 他130名*

Physical Review Letters, 132(12), p.122701_1 - 122701_8, 2024/03

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.132.122701

Ce(n,) is a key reaction for slow neutron-capture (-process) nucleosynthesis due to being a bottleneck in the reaction flow. For this reason, it was measured with high accuracy (uncertainty 5%) at the n_TOF facility, with an unprecedented combination of a high purity sample and low neutron-sensitivity detectors. The measured Maxwellian averaged cross section is up to 40% higher than previously accepted values. Stellar model calculations indicate a reduction around 20% of the s-process contribution to the Galactic cerium abundance and smaller sizeable differences for most of the heavier elements. No variations are found in the nucleosynthesis from massive stars.

Convergence behavior of statistical uncertainty in probability table for cross section in unresolved resonance region

多田 健一; 遠藤 知弘*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(11), p.1397 - 1405, 2023/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2204102

確率テーブルは非分離共鳴領域の自己遮蔽効果を取り扱う手法としてよく知られている手法である。確率テーブルの生成には長い計算時間が必要となる。この確率テーブルの生成時間を減らすには、ラダー数を削減することが効果的である。本研究の目的は、確率テーブルの統計誤差を用いて、最適なラダー数を推定することである。そこで本研究では、確率テーブルの統計誤差の定量化方法を開発し、統計誤差の収束挙動を調査した。確率テーブルと平均断面積の積を、統計誤差の指標と見なした。本研究により、統計誤差の収束率は核種ごとに異なっており、統計誤差の収束率は平均レベル間隔と平均中性子幅の影響を受けることが明らかになった。また、入力パラメータをラダー数から統計誤差の許容値に変更した場合、確率テーブルの生成時間が半分以下になることが分かった。

In; A Rosetta stone for decays of -process nuclei

Xu, Z. Y.*; Andreyev, A. N.; 他47名*

Physical Review Letters, 131(2), p.022501_1 - 022501_6, 2023/07

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.131.022501

The decays from both the ground state and a long-lived isomer of In were studied at the ISOLDE Decay Station (IDS). With a hybrid detection system sensitive to , , and neutron spectroscopy, the comparative partial half-lives (log ) have been measured for all their dominant -decay channels for the first time, including a low-energy Gamow-Teller transition and several first-forbidden (FF) transitions. Uniquely for such a heavy neutron-rich nucleus, their decays selectively populate only a few isolated neutron unbound states in Sn. Precise energy and branching-ratio measurements of those resonances allow us to benchmark -decay theories at an unprecedented level in this region of the nuclear chart. The results show good agreement with the newly developed large-scale shell model (LSSM) calculations. The experimental findings establish an archetype for the decay of neutron-rich nuclei southeast of Sn and will serve as a guide for future theoretical development aiming to describe accurately the key decays in the rapid-neutron capture (-) process.

アパタイトセラミックスによるALPS沈殿系廃棄物の安定固化技術の開発(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2022-076, 227 Pages, 2023/03

JAEA-Review-2022-076.pdf:9.42MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30 年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「アパタイトセラミックスによるALPS沈殿系廃棄物の安定固化技術の開発」の令和元年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和3年度が最終年度となるため3年度分の成果を取りまとめた。本研究は、1Fにおいて大量に発生している水処理2次廃棄物のうち、長期的な安定化措置が求められている多核種除去設備(ALPS)沈殿系廃棄物中の放射性物質をアパタイトセラミックスに安定固定化する技術の確立を目的としている。大規模なアパタイト固化体製造が可能な方法として沈殿法を選び、模擬ALPS沈殿系廃棄物から作製したアパタイト及びリン酸塩化合物の合成物や成型体の組成、構造、浸出性能等を調べ、ゼオライト処理したリン酸塩化合物固化体が安定化処理に適していること、また、Cs、Sr、Eu、U 等の模擬FP 元素が沈殿法の条件で安定固定化できることを確認した。さらに、アパタイト固化体製造プロセスの確立のため、小規模及び工学規模のアパタイト固化体の製造試験を行い、合成・洗浄・加熱・固化の各工程での最適条件及び物質収支を明らかにし、耐浸出性の高い固化体作製が可能な炭酸塩スラリーと鉄共沈スラリーの同時固化プロセスを開発した。以上の成果に基づき、実規模製造プロセスの基本設計における課題抽出及び製造装置・安全対策装置の設計条件をまとめるとともに、固化体からの水素発生試験を行い、セメント固化体よりも水素発生が大幅に抑制されることを確認した。

Nuclear data processing code FRENDY version 2

多田 健一; 山本 章夫*; 国枝 賢; 長家 康展

JAEA-Data/Code 2022-009, 208 Pages, 2023/02

JAEA-Data-Code-2022-009.pdf:3.87MB

核データ処理コードは評価済み核データライブラリと核計算コードを繋げる重要な役割を担っている。日本原子力研究開発機構はJENDLやENDF/B、JEFF、TENDLなどの評価済み核データライブラリーを処理するため、2013年より核データ処理コードFRENDYの開発を行っている。FRENDY第1版は2019年にリリースされた。FRENDY第1版では、PHITSやSerpent、MCNPなどの連続エネルギーモンテカルロ計算コードで用いられるACEファイルの生成が可能である。FRENDY第2版では、多群の中性子断面積をACEファイルから生成可能になった。また、そのほかの主な改良点は、(1)非分離共鳴領域の断面積の自己遮蔽効果を取り扱う確率テーブルの統計的不確かさの定量化、(2)連続エネルギーモンテカルロ計算コードを用いた不確かさ解析のためのACEファイルの摂動、(3)ENDF-6形式の核データファイルの編集、の三点である。本報告書ではFRENDYで用いられている核データ処理手法とFRENDYの入力について説明する。

Liquid phase sintering of alumina-silica co-doped cerium dioxide CeO ceramics

Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 横山 佳祐; 砂押 剛雄*; 山田 忠久*; 中道 晋哉; 村上 龍敏

Ceramics International, 49(2), p.3058 - 3065, 2023/01

https://doi.org/10.1016/j.ceramint.2022.09.295

Pure and low -AlO-SiO co-doped ceria specimens were prepared by conventional ceramic processing using powder metallurgy. The effect of co-doping on the microstructural and structural properties of cerium dioxide was investigated by means of optical microscopy, scanning electron microscopy, X-ray diffraction and Raman spectroscopy. The co-addition of alumina and silica promoted liquid phase sintering (LPS) and significantly contributed to grain growth, even in the small concentrations of the present study (1 wt% and 2 wt%). A glassy-look phase precipitated at the grain boundaries, characteristic of liquid phase sintering. The addition of dopants to the formulation greatly enhanced the grain growth process without disturbing the CeO structure.

再処理施設の高レベル廃液貯槽蒸発乾固事故解析のための廃液沸騰模擬計算プログラム; SHAWEDの整備

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Research 2022-011, 37 Pages, 2022/12

JAEA-Research-2022-011.pdf:2.88MB

再処理施設の過酷事故の一つとして高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故が想定される。再処理廃液の沸騰段階での放射性物質の気相部への移行のメカニズムは、沸騰によって生成される飛沫のうち比較的小さい粒径の液滴のエアロゾル化と、揮発性化学種の温度上昇に伴う気化である。気相に移行した放射性物質は、沸騰により発生する硝酸-水混合蒸気や硝酸塩の熱分解による脱硝反応で生じるNOなどとともに貯槽から流出し、施設内を移行し一部は施設外に放出されると想定される。当該事故で生じるこれらの諸事象は、すべて貯槽内の廃液の沸騰を起源とするため、それによって生じるリスクを精度良く評価するには、汎用性のある計算プログラムを用いた貯槽内の熱水力的及び化学的挙動の定量的な模擬が不可欠である。これを目的として再処理廃液の沸騰を模擬する計算プログラム: SHAWED (imulation of igh-level radioctive aste vaporation and ryness)を開発した。本報では、当該事故のリスク評価に資するために、模擬対象とする事象の特徴をもとに沸騰及びそれに伴う諸事象の模擬に必要な主要な解析モデルを説明するとともに、具体的な模擬事例を示す。