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論文

Purification of uranium products in crystallization system for nuclear fuel reprocessing

竹内 正行; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 三本松 勇次*; 中村 和仁*; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.521 - 528, 2016/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:25.63(Nuclear Science & Technology)

Uranium crystallization system has been developed to establish an advanced aqueous reprocessing for fast breeder reactor (FBR) fuel cycle in JAEA. In the advanced process, most of uranium in dissolved solution of spent FBR-MOX fuels with high heavy metal concentration is separated as uranyl nitrate hexahydrate (UNH) crystals by a cooling operation. The technical targets on the crystallization system are decided from FBR cycle performance, and the U yield from dissolved solution of the spent fuel is 70% and the decontamination factor (DF) of impurities in the crystal products is more than 100. The DF is lowered by involving liquid and solid impurities on and in the UNH crystals during the crystallization. In order to achieve the DF target, we discussed the purification technology of UNH crystals using a Kureha crystal purifier. As results, the uranium more than 90% in the feed crystals could be recovered as the purified crystals in all test conditions, and the DFs of solid and liquid impurities on the purified crystals showed more than 100 under longer residence time of crystals. In conclusion, the both targets for the yield and DF could be achieved simultaneously by introducing the crystal purification technology.

報告書

高温工学試験研究炉HTTRを用いた1次ヘリウム冷却材中不純物の能動的制御技術の開発

濱本 真平; 根本 隆弘; 関田 健司; 齋藤 賢司

JAEA-Technology 2015-048, 62 Pages, 2016/03

JAEA-Technology-2015-048.pdf:2.58MB

高温ガス炉で使用される1次ヘリウムヘリウムに含まれる化学的不純物の組成に依存して起こる脱炭現象は、炭化物の析出によって強化された合金に著しい強度低下を起こす。そのため、高温工学試験研究炉(HTTR)の1次ヘリウム純化設備は、不純物の発生速度を予測して1次ヘリウム純化設備の容量を設定することで、浸炭性雰囲気が形成されるように設計されている。これまでに、HTTRの運転中の1次ヘリウム中の雰囲気は、浸炭性が形成されていることが確認されているが、実用高温ガス炉では長期間の運転するため、運転期間中に不純物の発生速度が変化することを考慮しなければならない。変化する不純物発生速度に対する一つの対策として、1次ヘリウム純化設備の能力を運転中に制御し、除去速度を制御する方法がある。脱炭性を浸炭性に改善するためには、H$$_{2}$$とCOの濃度を増加させることが有効であり、そのためにはHTTRの1次ヘリウム純化設備のうち、酸化銅反応筒(CuOT)の除去効率を下げることで可能となる。そこで、CuOTの効率を明らかにするため、HTTRの既設の1次ヘリウム純化設備にH$$_{2}$$とCOの混合ガスを注入し、CuOTの効率の温度依存性及び不純物濃度依存性を測定する実験を行った。実験の結果、CuOTの温度を50$$^{circ}$$Cから110$$^{circ}$$Cに調整すれば、H$$_{2}$$の除去量を低減できること、またCuOTの温度制御が原子炉の1次冷却系に影響しないことを明らかにした。これらの結果から、実用高温ガス炉で任意の不純物環境を形成する方法として、1次ヘリウム純化設備の除去効率を制御する技術を実機に適用できることを明らかにした。

論文

Production of highly purified no-carrier-added $$^{177}$$Lu for radioimmunotherapy

渡辺 智; 橋本 和幸; 渡辺 茂樹; 飯田 靖彦*; 花岡 宏史*; 遠藤 啓吾*; 石岡 典子

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(1), p.935 - 940, 2015/01

 被引用回数:7 パーセンタイル:60.95(Chemistry, Analytical)

No-carrier-added $$^{177}$$Lu produced via the $$^{176}$$Yb(n, $$gamma$$) $$^{177}$$Yb $$rightarrow$$$$^{177}$$Lu process was separated from the macroscopic amounts of the Yb target using reversed-phase ion-pair liquid chromatography. To produce a highly purified $$^{177}$$Lu solution capable of labeling antibodies, the metallic impurities were removed using cation, chelating ion, and anion exchange columns. After the elimination of metallic impurities, the concentrations of Ca, Fe, and Zn were reduced from 87, 340, and 77 ppb to 13, 18, and 9 ppb, respectively. Consequently, the labeling yield of the $$^{177}$$Lu -labeled antibody increased from less than 5% to 88%.

論文

高温ガス炉HTTRの冷却材中の化学的不純物特性

坂場 成昭; 中川 繁昭; 古澤 孝之*; 江森 恒一; 橘 幸男

日本原子力学会和文論文誌, 3(4), p.388 - 395, 2004/12

高温ガス炉の冷却材(Hガス)中の化学的不純物を除去し、また監視することは、炉心に使用される黒鉛構造物あるいは熱交換器等に使用される高温材料の腐食防止のうえで極めて重要である。日本初の高温ガス炉HTTRでは、運転期間中に化学的不純物濃度に制限を設けるとともに、不純物挙動は常時監視される。冷却材中の不純物は、He純化設備により連続的に除去され、その濃度はHeサンプリング設備により計測される。本報では、HTTRの最初の出力上昇となる出力上昇試験期間中に実施した不純物濃度測定試験による実測値をもとに、化学的不純物挙動を評価した結果を示す。また、黒鉛構造物,高温二重管に使用される断熱材からの放出不純物量を温度別に評価した。試験を通して、異常な不純物濃度の上昇は認められず、また不純物濃度組成は炭素析出を起こさせない安定な領域にあった。本研究により、運転時におけるHe冷却材中の不純物特性を明らかにした。

論文

電子ビームを用いたガス浄化技術

小嶋 拓治

真空, 47(11), p.789 - 795, 2004/11

排煙や排ガスに電子ビームを照射すると、その主成分である空気中の窒素, 酸素, 水及び炭酸ガスなどから反応性に富んだ水酸化ラジカル, 活性酸素などの活性種が生成する。紫外線やプラズマ放電でも同様の反応を起こさせることが可能だが、放射線ではこれらの活性種を高密度に生成させることができるため、石炭/石油燃焼火力発電所排煙中の硫黄酸化物及び窒素酸化物, ごみ燃焼排煙中のダイオキシン類、及び換気ガス中の有害揮発性有機化合物(VOC)などと、それらが極微量であっても効率よく化学反応を起こさせて、それら環境汚染物質を分解または除去しやすい化学物質に変えることができる。ここでは、この原理に基づく電子ビームを用いた排煙・排ガスの浄化技術に関して日本原子力研究所における研究開発例を述べる。

論文

Leak-tightness characteristics concerning the containment structures of the HTTR

坂場 成昭; 飯垣 和彦; 近藤 雅明; 江森 恒一

Nuclear Engineering and Design, 233(1-3), p.135 - 145, 2004/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:36.97(Nuclear Science & Technology)

HTTRの原子炉格納施設は、原子炉格納容器,サービスエリア及び非常用空気浄化設備で構成され、減圧事故等におけるFPの原子炉外への放出を抑制させるものである。原子炉格納容器は、減圧事故時の圧力及び温度挙動に耐え、漏えい率が規定されている。また、サービスエリアは、非常用空気浄化設備により負圧に保たれる。本論文では、原子炉格納施設の気密性能について、系統別総合機能試験等により評価した結果を示す。試験の結果、原子炉格納容器の漏えい率は、規定値0.1%/dを十分満たし、サービスエリアは、非常用空気浄化設備により規定の負圧が保たれること等が確認された。

論文

Short design descriptions of other systems of the HTTR

坂場 成昭; 古澤 孝之; 川本 大樹; 石井 喜樹; 太田 幸丸

Nuclear Engineering and Design, 233(1-3), p.147 - 154, 2004/10

 被引用回数:10 パーセンタイル:58.07(Nuclear Science & Technology)

HTTRは、炉心構造物,原子炉圧力容器,原子炉冷却設備,計測制御設備,原子炉格納施設等により構成される。本報では、その他設備となる、ヘリウム純化設備,ヘリウムサンプリング設備及びヘリウム貯蔵供給設備のヘリウム系の補助設備、並びに燃料取扱及び貯蔵設備について、設計の概要を述べる。ヘリウム純化設備は、1次系及び2次ヘリウム系に設置され、冷却材中の化学的不純物を除去する。ヘリウムサンプリング設備は、化学的不純物の濃度を測定する。ヘリウム貯蔵供給設備は、通常運転時にヘリウム圧力を安定に保つ。燃料取扱及び貯蔵設備は、新燃料及び使用済燃料を安定かつ安全に取扱うための設備である。(本論文は、HTTRに関するシリーズ投稿の一つである。)

論文

電子ビームを用いた排煙・排ガスの浄化技術

小嶋 拓治

触媒, 46(3), p.248 - 253, 2004/04

石炭/石油燃焼火力発電所排煙中の硫黄酸化物及び窒素酸化物の除去,ごみ燃焼排煙中のダイオキシン類の分解、及び換気ガス中の有害揮発性有機化合物の分解・除去など、環境汚染物質を含む排煙・排ガスの電子ビームを用いた浄化技術に関する研究開発について述べる。

論文

電子ビームを用いた排煙排水処理技術とその実例

小嶋 拓治

応用物理, 72(4), p.405 - 414, 2003/04

ダイオキシン類を始めとして、ガスや水中に極微量含まれる環境汚染物の高度処理技術が重要となっている。ここでは、このような低濃度の環境汚染物質の酸化・分解・無害化に特長がある電子ビーム法について、基礎的研究,処理技術の開発、及び実用化例を紹介する。火力発電所排煙中の硫黄酸化物及び窒素酸化物の除去,換気ガス中揮発性有機化合物及びごみ燃焼排煙中のダイオキシン類の分解,上水及び排水の浄化,汚泥処理などについて述べる。

報告書

原研におけるクリーン化学分析所の整備; 高度環境分析研究棟(CLEAR)

半澤 有希子; 間柄 正明; 渡部 和男; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 郡司 勝文*; 山本 洋一; 高橋 司; 桜井 聡; et al.

JAERI-Tech 2002-103, 141 Pages, 2003/02

JAERI-Tech-2002-103.pdf:10.38MB

原研で整備した、クリーンルームを有する実験施設である高度環境分析研究棟(CLEAR)について、設計,施工及び2001年6月の運用開始段階における性能評価までを概観する。本施設は、保障措置環境試料分析,包括的核実験禁止条約(CTBT)遵守検証及び環境科学にかかわる研究を目的として、環境試料中の極微量核物質等の分析を行うための施設である。本施設では、クリーンルームの要件と核燃料物質使用施設の要件とを両立した点及び、多量の腐食性の酸を使用した金属元素の微量分析に対応してクリーンルームの使用材料に多大な注意を払った点に大きな特徴がある。そのほか、空調及び空気清浄化の設備,クリーンフード等の実験用設備,分析施設としての利便性及び安全設備についてもその独自性を紹介し、さらに完成したクリーンルームについて、分析操作に対するバックグラウンド評価の結果を示した。本施設の整備により、環境試料中の極微量核物質等の信頼性のある分析を行うための条件が整った。

報告書

高温ガス炉用炭素繊維強化炭素複合材料の開発

曽我部 敏明; 石原 正博; 馬場 信一; 小嶋 崇夫; 橘 幸男; 伊与久 達夫; 星屋 泰二; 平岡 利治*; 山地 雅俊*

JAERI-Research 2002-026, 22 Pages, 2002/11

JAERI-Research-2002-026.pdf:2.41MB

高温工学に関する先端的基礎研究のうち、高温ガス炉技術の高度化のための原子炉要素技術の研究開発として炭素繊維強化炭素複合材料(C/C複合材料)製制御棒被覆管の研究開発を進めている。また、実用化に反映可能となる物性予測,評価に関する基礎的な研究を「耐熱セラミックス複合材料の照射損傷機構に関する予備試験」の一環として進めている。本報告は、これまで行ってきたC/C複合材料に関する研究開発についてまとめたものである。開発に当たっては、材料特性,構造物の製作可能性,安定供給性,コストなどを考慮し、C/C複合材料の試作・検討により有望な材料を開発した。材料特性としては、引張強さや曲げ強さ等の機械的強度が高いこと、破断ひずみが大きくかつ靭性が高いこと、中性子照射に対して寸法変化が少なく安定性が高いこと等を考慮している。その結果、炭素繊維としてポリアクリロニトリル系の平織りクロス,マトリックス材としてピッチを用い、さらに耐照射損傷性を高めるための特別な熱処理及び原子炉級に不純物を除去する高純度化を施した2次元炭素繊維強化炭素複合材料(2D-C/C複合材料)を開発した。

報告書

海水中有用金属捕集材実海域試験で捕集した有用金属の輸送

武田 隼人*; 大沼 謙二*; 玉田 正男; 笠井 昇; 片貝 秋雄; 長谷川 伸; 瀬古 典明; 川端 幸哉*; 須郷 高信

JAERI-Tech 2001-062, 66 Pages, 2001/10

JAERI-Tech-2001-062.pdf:5.5MB

放射線グラフト重合法によって合成した金属捕集材の実海域での適応性を調査検証するため、海水中に極低濃度で溶存するウラン、バナジウム等の有用金属の捕集試験をむつ事業所沖合いの実海域で実施している。捕集材から溶離した有用金属はキレート樹脂に再吸着して分離・精製施設に輸送して精製した。キレート樹脂はPVC製の樹脂筒に収納しさらにステンレススチール製の輸送容器に収納してトラックで専用積載として輸送した。本試験で取り扱うウランの量は、1回の試験当り150g(1.92MBq)以下としたので、ウランの濃度は最大で60Bq/gであり、取り扱い量も濃度も法規制の対象外である。したがって、輸送も一般の物質として行うことができるが、自主的にL型輸送物に準拠して輸送することにした。L型輸送物は法令上輸送容器に関する構造強度上の要求はないが、輸送に当って安全を期すため上位輸送区分であるIP-2型相当の強度を有することをあらかじめ解析評価して、通常の取扱い条件において輸送容器の健全性を確保できることを確認した。また、輸送に当っては、あらかじめ輸送計画書を作成し、これに従って実施した。

論文

Performance tests of reactor containment structures of the HTTR

飯垣 和彦; 坂場 成昭; 川路 さとし; 伊与久 達夫

Transactions of 16th International Conference on Structural Mechanics in Reactor Technology (SMiRT-16) (CD-ROM), 7 Pages, 2001/08

原研は、高温ガス炉技術基盤の確立と高度化,高温工学に関する先端的基礎研究の実施を主目的として、HTTRを建設し、1998年11月10日に初臨界を達成した。HTTRの原子炉格納施設は、原子炉格納容器(CV),サービスエリア(SA)及び非常用空気浄化設備から構成し、減圧事故時等に外部へ放出する放射性物質の量を低減する役目を担う。このため、CVには漏洩率、SAには機密性、非常用空気浄化設備にはSAの負圧維持,ヨウ素及び微粒子の除去効率並びに起動時間を規定している。CV漏洩率試験では、1次冷却材Heに適応するため、原子炉冷却材圧力バウンダリを閉鎖したまま試験を実施する従来の軽水炉等とは異なる新しい試験方法を確立し、規定値を満たすことを確認した。試験の結果、減圧事故時に外部へ放出する放射性物質の量は所定値内に低減することができるといえる。

報告書

HTTR不純物濃度測定試験;確認試験(3)における測定

坂場 成昭; 江森 恒一; 猿田 徹

JAERI-Tech 99-072, p.125 - 0, 1999/10

JAERI-Tech-99-072.pdf:5.85MB

HTTRの1次系には黒鉛の酸化防止及び配管材の腐食防止の観点から、1次系温度400$$^{circ}C$$以上において不純物濃度を規定している。系内の化学的不純物であるH$$_{2}$$,CO,H$$_{2}$$O,CO$$_{2}$$,CH$$_{4}$$,N$$_{2}$$,O$$_{2}$$はヘリウム純化設備の酸化銅反応筒、モレキュラーシーブトラツプ(MST)、コールドチャコールトラップ(CCT)を用いて除去され、不純物濃度はヘリウムサンプリング設備の水分計及びガスクロマトグラフ質量分析計により測定される。本報では、系統別・総合機能試験の確認試験(3)において、HTTRとして初めて実施された、ヘリウムサンプリング設備の自動サンプリングを用いた正規の手順による不純物濃度測定試験について、不純物濃度変化を示すとともに、トラップの除去効率、除去速度及び除去量について評価した結果を示す。系統の到達温度約210$$^{circ}C$$までにおいて、酸化銅反応筒、CCTについては、十分な除去能力を有していることが確認された。また、MSTにおいては1次系のCO$$_{2}$$に対する除去能力は十分であることが確認されたものの、H$$_{2}$$O及び2次系のCO$$_{2}$$に対しては想定値を下回った。今後は、出力上昇試験初期の不純物濃度に規定のない1次系温度400$$^{circ}C$$以下までの段階において、MSTの除去能力について再度検討・評価する。

報告書

HTTR原子炉格納施設に関する機能試験

坂場 成昭; 飯垣 和彦; 川路 さとし; 伊与久 達夫

JAERI-Tech 98-013, 152 Pages, 1998/03

JAERI-Tech-98-013.pdf:7.69MB

HTTRの原子炉格納施設は、主冷却設備、補助冷却設備等を配置する原子炉格納容器(CV)、1次ヘリウム純化設備、1次ヘリウムサンプリング設備等を配置するサービスエリア(SA)及び非常用空気浄化設備から構成し、1次冷却設備の二重管破断事故(減圧事故)時等に外部へ放出する放射性物質の量を低減する役目を担っている。このため、CVには漏洩率、SAには気密性、非常用空気浄化設備にはSAの負圧維持、ヨウ素及び微粒子の除去効率並びに起動時間を規定している。これら規定した事項を、原子炉格納施設の系統別機能試験として燃料装荷前に確認した。CVの漏洩率試験では、1次冷却材がヘリウムガスであるHTTRに適応するため、原子炉冷却材圧力バウンダリを閉鎖したまま試験を実施するという従来の軽水炉等とは異なる新しい試験方法を確立し、規定値を満たすことを確認した。また、SA及び非常用空気浄化設備の機能試験では、所定の性能を発揮することを確認した。原子炉格納施設の機能試験の結果、減圧事故時等に外部へ放出する放射性物質の量は所定値内に低減することができるといえる。

論文

Preparation of pure tritium for a liquid D$$_{2}$$/T$$_{2}$$ target of muon-catalyzed fusion experiments

工藤 博司; 藤江 誠; 棚瀬 正和; 加藤 岑生; 黒沢 清行; 須貝 宏行; 梅澤 弘一; 松崎 禎市郎*; 永嶺 謙忠*

Applied Radiation and Isotopes, 43(5), p.577 - 583, 1992/00

ミュオン触媒核融合($$mu$$CF)実験で必要とする高純度、高濃縮トリチウムを50TBqレベルで調製した。同位体濃縮にはガスクロマトグラフ法を、化学的精製には活性ウランによるトリチウム化物生成反応を利用するシステムを考案し、最終的には同位体純度99.9%以上、化学的純度99.7%以上の高品位トリチウムガスを得た。特に、$$mu$$CF実験の妨害となる$$^{3}$$Heおよび$$^{4}$$Heの混入は、調製直後の値として0.02%以下に抑えることができた。このトリチウムガス(300ml)をD$$_{2}$$ガスと混合(1:2)してターゲット容器に充填し、20Kで液化後$$mu$$$$^{-}$$ビームで照射した。$$mu$$CFサイクルにおける$$alpha$$-付着率として$$omega$$$$_{s}$$o=0.39$$pm$$0.14%を得た。

論文

Desorption behavior of plutonium from anion-exchange resin with HNO$$_{3}$$-HI mixed acid solution

臼田 重和; 桜井 聡; 平田 勝; 梅澤 弘一

Sep. Sci. Technol., 25(11-12), p.1225 - 1237, 1990/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:27.78(Chemistry, Multidisciplinary)

硝酸溶液中の強塩基性陰イオン交換樹脂に強固に吸着しているプルトニウムを溶離するため、硝酸-ヨウ化水素酸混合溶液を用いてプルトニウムの脱着挙動を調べた。プルトニウムの脱着は、混合酸溶液中の硝酸濃度が高くなる程増加した。しかし、ヨウ化水素酸は樹脂中で硝酸濃度とともに分解する傾向にあり、2.5Mを超えると溶離が困難であった。この混合酸溶出液中のプルトニウムの酸化状態は、3価及び4価の混合であった。硝酸溶液中の陰イオン交換樹脂に吸着しているプルトニウムを効果的に溶離するには、1MHNO$$_{3}$$-0.1MHI混合溶液が溶離液として適当であった。以上の結果をふまえ、ミクロ量及びマクロ量双方に対するプルトニウムの精製法を確立した。

報告書

高温ガス炉冷却材近似ヘリウム中熱サイクル腐食試験装置の開発

鈴木 富男; 新藤 雅美; 近藤 達男

JAERI-M 83-093, 16 Pages, 1983/07

JAERI-M-83-093.pdf:1.45MB

高温ガス炉冷却材近似ヘリウムのような微量の不純物を含む雰囲気で腐食試験を行うのに適した試験装置を開発した。この試験装置の特徴は以下の通りである。1)反応容器は透明石英製である。2)4つの試験片が各々独立した容器に納められ、同時に同じ雰囲気中で試験がてきる。3)熱サイクル、恒温のいづれでも酸化試験ができる。4)定量的な重量増加量の測定と腐食生成物の放射化分析のためにはく離酸化物が回収可能な構造になっている。この装置は精製、不純物添加の機能を有し、高温ガス炉近似ヘリウムを連続的に供給できるヘリウムガスループに接続されている。熱サイクル腐食試験装置を使用した長時間酸化試験の代表的な実験結果の一例として、はく離酸化物を回収して重量変化を求めた結果および腐食生成物の放射化分析を行った分析例を示した。

論文

Preliminary design of a fusion reactor fuel cleanup system by the palladium alloy membrane method

吉田 浩; 小西 哲之; 成瀬 雄二

Nucl.Technol./Fusion, 3, p.471 - 484, 1983/00

D-T核融合炉の燃料循環系を対象としたパラジウム拡散器およびこれを用いた燃料精製システムを設計した。パラジウム合金膜法の適用性は、筆者らの既往研究に基づいて検討した。パラジウム拡散器の操作条件は実験により決定し、その形状・大きさはコンピュータ計算に基づいて設定した。精製システムの設計は、Los Alamos National LaboratoryのTritium Systems Test Assembly(TSTA)における、供給ガス条件に従った。本システムの必要機器は、パラジウム拡散器、触媒酸化反応器、低温トラップ、亜鉛ベッド、真空ポンプなどであり、システム構成および操作条件においていくつかの利点が挙げられる。

論文

A Preliminary study on the production of tritium from neutron-irradiated litium-aluminum alloy

棚瀬 正和; 山口 康市; 田中 吉左右

Radioisotopes, 31, p.571 - 578, 1982/00

LiAl合金の中性子照射によるトリチウム(T)製造技術の研究において、照射済合金からのT放出とそのTの化学的精製や捕集についての予備実験を行った。合金から放出したH$$_{2}$$(T)やH$$_{2}$$O(T)主成分の割合は、合金の前処理や加熱温度、特に後者の影響を強く受けた。このうち、850$$^{circ}$$Cでの等温加熱でH$$_{2}$$(T)成分は約95%にまで増加した。化学的精製においても、H$$_{2}$$O(T)は800$$^{circ}$$Cの金属ウラン(V)切削片で効果的にH$$_{2}$$(T)に変換され、そのH$$_{2}$$(T)はU粉末により室温下でも捕集されることを確認した。

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