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報告書

高レベル放射性廃液ガラス固化体の表面積の増加に関する調査及び評価; 地層処分性能評価のための割れによる表面積増加比及びその根拠等

五十嵐 寛

JAEA-Review 2020-006, 261 Pages, 2020/09

JAEA-Review-2020-006.pdf:4.42MB

本調査報告では、公開情報を対象に我が国の地層処分研究開発第2次取りまとめ(H12レポート)以降の諸外国の包括的性能評価報告書を中心として、ソースタームとしての核種溶出モデルにおけるガラス固化体の割れによる表面積増加比の設定値及びその根拠・背景の視点から調査した。また、海外の知見を参考に表面積増加に関する試験の日本の報告例に対する評価を試行した。調査文献から得られた知見に基づき、ガラス固化体の直径、ガラス固化体製造時の冷却条件、ガラス固化体への衝撃、地層処分場閉鎖後の水との接触等の環境条件等が、割れによる表面積増加比(又は割れ係数)に及ぼす影響について検討した。多くの国において、ガラス固化体の割れの要因はガラス固化体の製造, 輸送, 保管, 貯蔵など処分前管理の段階及び処分後の現象又は事象に起因するとされている。その影響は地層処分の性能評価における核種溶出モデルでも考慮されている。各国の核種溶出モデルにおける表面積増加比とその根拠等を概観し、各国の間の相違点及び共通点を整理するとともに、これまでに報告された表面積増加比の測定値と測定方法との関係及び測定方法の特性について考察した。また、各国の核種溶出モデルで設定されている表面積増加比の根拠としての表面積増加比の測定に用いられた測定方法を整理した。さらに、廃棄物管理工程の流れの中でのガラス固化体の割れによる表面積増加比に影響する要因、表面積増加比の特徴等の各工程との関わりを検討した。これらの調査及び検討により、性能評価における保守的かつ現実的な表面積増加比の適用に向けた知見を拡充し、我が国の地層処分のシステムのセーフティケースの作成・更新に資することができる。

論文

Quantitative determination of total cesium in highly active liquid waste by using liquid electrode plasma optical emission spectrometry

Do, V. K.; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 高村 禅*; 駿河谷 直樹; 久野 剛彦

Talanta, 183, p.283 - 289, 2018/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:52.92(Chemistry, Analytical)

本件では、新規の分析法である液体電極プラズマ発光分光分析法による、高レベル放射性廃液中のCs元素濃度の分析技術を開発した。その結果、検出限界値及び定量下限値はそれぞれ0.005mg/L、0.02mg/Lであり、東海再処理施設から採取した高レベル放射性廃液の分析に適用し良好な結果が得られた。

報告書

再処理施設の高レベル廃液の蒸発乾固事故での気体状ルテニウムの凝縮水への移行速度に係る相関式の導出

吉田 一雄; 玉置 等史; 吉田 尚生; 天野 祐希; 阿部 仁

JAEA-Research 2017-015, 18 Pages, 2018/01

JAEA-Research-2017-015.pdf:3.08MB

再処理施設では、重大な事故の一つとして貯槽中の高レベル放射性廃液が沸騰し、乾固に至る事故(蒸発乾固事故)が想定される。廃液の沸騰により硝酸及び水が蒸発することで濃縮が進むと気体状ルテニウム(Ru)が発生し、硝酸-水混合蒸気(以下、混合蒸気という)の凝縮に伴い凝縮液中に移行することが、実験で確認されている。貯槽から流出した混合蒸気は建屋内の構造物壁面で除熱され凝縮する。この際に気体状Ruは凝縮水に移行することが想定され、建屋内でのRuの移行量を定量化する上で、混合蒸気の凝縮過程でのRuの移行の定量的な模擬が重要である。このような観点から、気体状のRuを含む混合蒸気の凝縮に伴い気体状Ruの凝縮水への移行量を測定する実験が実施されている。本報では、この実験で得られたデータを基に、実測不能な実験装置内の蒸気流速等を熱流動解析結果から推定し、気体状Ruの凝縮水への移行速度に係る相関式を導出した結果について述べる。さらに、同相関式を実機規模の事故解析結果に適用し、Ruの凝縮水への移行量の評価を試みた。

報告書

再処理施設の蒸発乾固事故解析での気体状Ruの移行挙動に影響する硝酸-水混合蒸気の凝縮のモデル化

吉田 一雄

JAEA-Research 2016-012, 24 Pages, 2016/08

JAEA-Research-2016-012.pdf:3.04MB

再処理施設では、全交流電源の喪失等により長時間にわたり冷却機能が失われると、貯槽中の高レベル放射性廃液が沸騰し、乾固に至る事故(蒸発乾固事故)が、重大事故の一つとして想定される。廃液の沸騰により硝酸及び水が蒸発することで濃縮が進み、廃液温度が120$$^{circ}$$C以上になる沸騰晩期から乾固段階において気体状Ruが発生し、硝酸-水混合蒸気の凝縮に伴い凝縮液中に移行することが、実廃液及び模擬廃液を用いた実験で確認されている。貯槽から流出した硝酸-水混合蒸気は建屋内の構造物壁面で除熱され凝縮する。この際に気体状Ruは凝縮水に移行することが想定され、建屋内でのRuの移行量を定量化する上で、硝酸-水混合蒸気の凝縮過程の模擬が重要である。本報では、硝酸水溶液の気液平衡を決定する活量係数を定式化し、気液平衡状態での硝酸及び水の混合蒸気の凝縮過程を定量的に記述するための解析モデルを提案した。併せて解析に必要な硝酸水溶液の気液平衡に係る物性値を整理した。さらに模擬廃液を用いた実験の模擬を通して提案した解析モデルの実用への見通しを得た。

報告書

重大事故対処策を考慮した再処理施設の蒸発乾固事故解析

吉田 一雄

JAEA-Research 2016-004, 15 Pages, 2016/06

JAEA-Research-2016-004.pdf:2.22MB

再処理施設では、長時間の全交流電源の喪失等により冷却機能が失われると、放射性廃液を内包する貯槽中の廃液が沸騰し、蒸発により乾固に至る事故(蒸発乾固事故)が、重大事故の一つとして想定される。この事故では、放射性物質は沸騰により発生する蒸気等に搬送され施設外へ移行すると考えられ、事故の影響を緩和する重大事故対処策として、廃液貯槽に水を注水し、乾固に至るのを防止するとともに、発生した蒸気を仮設配管で建屋内の大空間へ誘導し蒸気を凝縮させる対策が考えられている。本報では、仮想的な再処理施設を対象に重大事故対処策を考慮した事故シナリオを想定し、貯槽を含めた施設内で水蒸気等の熱流動およびエアロゾルの挙動を計算コードを用いて解析し、事故対処策が放射性物質の施設外への移行軽減に及ぼす効果について考察した。

論文

Release of radioactive materials from high active liquid waste in small-scale hot test for boiling accident in reprocessing plant

山根 祐一; 天野 祐希; 田代 信介; 阿部 仁; 内山 軍蔵; 吉田 一雄; 石川 淳

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(6), p.783 - 789, 2016/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:57.46(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃液(HALW)から放出される放射性物質の放出挙動について、沸騰事故条件での実験研究を行った。実験室規模の再処理で得られたHALWを用いた実験で、Ru, $$^{99}$$Tc, Cs, Sr, Nd, Mo, RhなどのFP核種と$$^{242}$$Cm及び$$^{241}$$Amなどのアクチニドの放出割合を測定した。結果として、Ruの放出割合は0.20、FP核種やアクチニドの放出割合は1$$times$$$$10^{-4}$$であった。Ruは気相中にミスト及びガスとして放出された。Ruの放出量の、試料溶液中のRuの初期濃度に対する依存性は弱かった。FP核種とアクチニドは非揮発性で、気相中にミストとして放出された。その放出量は、試料溶液中の初期濃度が大きいほど多かった。Ruの放出割合とNOx濃度は試料溶液の温度の上昇に合わせて増加した。RuとNOxの多くは200から300$$^{circ}$$Cの間の、互いにほぼ同じ温度において放出された。ミストその他の粒子状物質の粒径分布を測定したところ、150$$^{circ}$$C以下と200$$^{circ}$$C以上で、互いに異なった分布が得られた。

報告書

第1廃棄物処理棟地下灰取出室グローブ破損調査報告書

グローブ破損調査グループ; バックエンド技術部

JAERI-Review 2002-017, 121 Pages, 2002/09

JAERI-Review-2002-017.pdf:13.36MB

2001年11月21日、東海研究所第1廃棄物処理棟の焼却処理設備で発生したグローブ破損について、グローブ破損調査グループはバックエンド技術部と協力して、焼却炉,灰取出装置等の状況,焼却した廃棄物の種類・性状,グローブの性能等にかかわる調査並びに背景的要因の調査を行い、破損原因の推定及び再発防止策の検討を行った。その結果、破損の原因は、液体シンチレーター廃液の固形化が不十分であったこと,グローブの保護カバーが耐圧性を有していなかったこと及び性能劣化していたグローブが使用されていたことであった。トラブルの再発を防ぐために、固形化状態の直接的な確認を実施すること,グローブの保護カバーを設置すること,グローブの管理を強化すること,手引等の見直し及び教育訓練を実施することとした。

論文

Computer code system DSOCEAN for assessing the collective dose of Japanese due to radionuclides released to the ocean from a reprocessing plant

外川 織彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 33(10), p.792 - 803, 1996/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:65.78(Nuclear Science & Technology)

再処理施設から海洋へ放出される放射性核種による日本の集団線量を評価する計算コードシステムDSOCEANを開発した。このシステムは、日本近海を分割した海水ボックス間における放射性核種の移行を表現するボックスモデルを用いている。本システムは、ボックス間における核種交換率、各ボックスにおける核種濃度、及び様々な被曝経路からの集団線量をそれぞれ推定する連結した3つの主たる計算コードから構成されている。DSOCEANを用いて、液体放出物による集団線量を推定する2種類の計算を実施した。1つは仮想的な再処理施設からの核種の平常放出である。他方は本コードシステムを表面海水上への液体放射性廃棄物の投棄に適用したものである。計算の結果から、重要な放射性核種と被曝経路が同定された。また、ここで用いているモデルとパラメータの適用限界、及び、今後の研究課題も摘出された。

口頭

Development of treatment method for analytical waste solutions in STRAD project, 3; Separation of ammonia by vaporization

松浦 治明*; 小林 亜美*; 三善 真秀*; 粟飯原 はるか; 渡部 創; 野村 和則

no journal, , 

Treatment of radioactive waste solution containing various chemical reagents would be critical issue for decommissioning of nuclear facilities. We have targeted on the wastes containing ammonium ion which would produce ammonium nitrate. To decompose ammonium ion by catalysis, separation of ammonium ion in the solution is expected to be achieved. By using simulated waste solutions, vaporization behavior of ammonia has been investigated. As a result, about 40% of ammonia in the simulated solution with NH$$_{4}$$$$^{+}$$ of 4.47 g/L was recovered by adjustment in pH and heating.

口頭

Radioactive nuclides recovery from spent solvent in STRAD project, 1; Zr recovered by alkaline solutions

荒井 陽一; 渡部 創; 久保田 俊夫*; 野村 和則

no journal, , 

In order to recover U and Pu from the degraded solvents as a part of waste liquid management program STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning), recovery of loaded cations in simulated degraded solvents into alkali solutions were experimentally examined. A target solvent of this study was TRUEX solvent involving CMPO and TBP in n-dodecane. Zr was used as a simulant of Pu, and recovery performance and mechanism of Zr from simulated spent solvent into NaOH or Na$$_{2}$$CO$$_{3}$$ solutions were evaluated. Zr was recovered in NaOH solution as precipitate, while back extraction of Zr into Na$$_{2}$$CO$$_{3}$$ solution was progressed by forming carbonate complex. Similar recovery mechanisms are also expected for U and Pu loaded in the solvent.

口頭

Cobalt ion species in water as an active homogeneous catalyst for oxidative decomposition of ammonium ion with ozone

粟飯原 はるか; 渡部 創; 柴田 淳広; 神谷 裕一*

no journal, , 

Treatment of accumulated radioactive liquid waste in laboratories is urgent task not only for effective utilization of the research fields but also for safety management of the facilities. Since the liquid waste has to be treated inside shielded devices such as concrete cell or grove box due to its radioactivity, easy operations for the treatment are preferred to prevent any unexpected accidents during the treatment. Decomposition of ammonium ion under mild reaction conditions has been successfully achieved in the presence of Co$$_{3}$$O$$_{4}$$4, which acts as a heterogeneous catalyst. We have demonstrated that cobalt(II) nitrate acted as a homogeneous catalyst for the reaction and chloride ion in water was indispensable for the catalyst to effective promote the reaction. In-situ XAFS were measured during blowing ozone. Conversion ratio of ammonium ion was significantly increased when both cobalt and chloride ions existed. Cobalt ion was keeping divalent, these ion assumed to produce OH radical to decompose ammonium ion.

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