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報告書

$$alpha$$/$$beta$$/$$gamma$$線ラジオリシス影響下における格納容器系統内広域防食の実現; ナノバブルを用いた新規防食技術の開発(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2022-002, 85 Pages, 2022/06

JAEA-Review-2022-002.pdf:3.39MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「$$alpha$$/$$beta$$/$$gamma$$線ラジオリシス影響下における格納容器系統内広域防食の実現:ナノバブルを用いた新規防食技術の開発」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、デブリ取り出し工程において、既設のPCVならびに新設の負圧維持系設備・配管など重要な閉じ込め機能を担保する鋼構造物の長期信頼性を確保するため、$$alpha$$線放出核種/$$beta$$線放出核種と鋼材が接触共存する濡れ環境における腐食現象を初めて明らかにして腐食速度を予測する技術を構築するとともに、PCV等への基本的な適用性に優れ、かつ、副次影響の無い新規防食技術を開発する。具体的には、(1)$$alpha$$線/$$beta$$線/$$gamma$$線の影響を網羅したラジオリシス解析モデルの構築、(2)$$alpha$$線放出核種/$$beta$$線放出核種を用いた電気化学試験(ホット試験)と系統的な腐食予測・検証試験(コールド模擬試験)によるデータベースの構築、(3)それらに基づいてPCVに附設/挿入する新設設備の材料選定指針の提示、(4)不活性ガスナノバブルを用いた系統内広域防食技術の開発を目的とするものである。

論文

Radiation-induced effects on the extraction properties of hexa-$$n$$-octylnitrilo-triacetamide (HONTA) complexes of americium and europium

樋川 智洋; Peterman, D. R.*; Meeker, D. S.*; Grimes, T. S.*; Zalupski, P. R.*; Mezyk, S. P.*; Cook, A. R.*; 山下 真一*; 熊谷 友多; 松村 達郎; et al.

Physical Chemistry Chemical Physics, 23(2), p.1343 - 1351, 2021/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:75.76(Chemistry, Physical)

An(III)/Ln(III)分離用抽出剤であるヘキサニトリロトリアセトアミド(HONTA)の、SELECT (Solvent Extraction from Liquid waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)プロセス条件下における放射線影響を、米国INLが有する溶媒テストループを用いて調べた。HPLC-ESI-MS/MS分析の結果、放射線照射により、HONTAが線量に対して指数関数的に減衰し、ジオクチルアミンをはじめとする多様な分解物が生じることがわかった。またHONTAの減衰及び分解物の生成により、アメリシウム及びユーロピウムの抽出及び逆抽出挙動が低下する結果が得られた。パルスラジオリシス実験からは、このHONTAの減衰は、溶媒であるドデカンのラジカルカチオンとの反応(${it k}$(HONTA + R$$^{.+}$$) = (7.61 $$pm$$ 0.82) $$times$$ 10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$ s$$^{-1}$$)によることがわかった。一方、アメリシウムやユーロピウムとの錯形成により、反応速度定数は増加した。この反応速度の増加は、錯形成によって異なる経路の分解反応が生じた可能性を示唆している。最後にナノ秒の時間分解測定からHONTAの直接効果,間接効果共に100ns以下の短い寿命を持つHONTAラジカルカチオンとマイクロ秒以上の長い寿命を持つHONTA励起三重項状態が生じることを明らかにした。これらの活性種はHONTAの分解における重要な前駆体となると考えられる。

論文

MA分離抽出剤の放射線分解メカニズムの研究

樋川 智洋; 村山 琳*; 熊谷 友多; 山下 真一*; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 松村 達郎

UTNL-R-0501, p.24 - 25, 2020/12

東京大学大学院工学系研究科が有するライナック研究施設を利用して平成31年度に得られた成果をまとめたものである。マイナーアクチノイド(MA)の分離プロセスで利用が見込まれるジグリコールアミド抽出剤について、ドデカン及びオクタノール溶液中における放射線分解過程をパルスラジオリシスにより調べた。その結果、アルコールを添加することにより、ジグリコールアミド抽出剤の放射線分解過程は、これまで考えられてきたラジカルカチオンを経由するドデカン単一溶媒中での分解過程とは異なることが示唆された。

論文

On the hydrogen production of geopolymer wasteforms under irradiation

Cantarel, V.; 有阪 真; 山岸 功

Journal of the American Ceramic Society, 102(12), p.7553 - 7563, 2019/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:51.97(Materials Science, Ceramics)

放射性廃棄物固化において、固化体からの水素発生は安全上の主要な懸念事項である。ジオポリマー材で固化する場合、材の多孔質構造中に多量の水が存在するため、水の放射線分解による水素発生が重要な因子となる。本研究では、ジオポリマー材単独またはゼオライト(模擬廃棄物)を含むジオポリマー固化体を、水飽和度と試料サイズを変えて$$^{60}$$Co $$gamma$$線で照射し、水素放出量を測定した。試料が塊状でサイズが大きく(円筒形40cm長)かつ水で飽和している場合(円筒形40cm長)の水素ガス放出量は1.9$$times$$10$$^{-10}$$ mol/Jであり、粉末試料の放出量2.2$$times$$10$$^{-8}$$ mol/Jよりも2桁小さかった。測定結果をジオポリマー中での水素の発生、再結合および拡散挙動を考慮したモデルにより解釈した。ジオポリマー中の拡散係数が既知であれば、モデルは水素放出量を水飽和度の関数として再現でき、試料サイズ40cmまでの放出量を予測できることがわかった。

論文

Preliminary verification of water radiolysis and ECP calculation models by in-pile ECP measurements

塙 悟史; 端 邦樹; 知見 康弘; 笠原 茂樹

Proceedings of 21st International Conference on Water Chemistry in Nuclear Reactor Systems (Internet), 12 Pages, 2019/09

Water radiolysis and ECP calculations models were preliminary verified using in-pile ECP and related measurement data obtained under BWR and PWR simulated conditions. Two separate anodic polarization curves were supposed in ECP calculations in order to deal with the material surface condition changed by water chemistry, and the measured ECP under BWR simulated conditions were well explained by the calculations. ECP calculations under PWR simulated conditions were also carried out supposing the other polarization curve applicable to the temperature range of 593 K and good agreement between the measurement and the calculations was obtained.

論文

Radiation-induced degradation of aqueous 2-chlorophenol assisted by zeolites

熊谷 友多; 木村 敦*; 田口 光正*; 渡邉 雅之

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(1), p.341 - 348, 2018/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:28.48(Chemistry, Analytical)

放射線を利用した水環境汚染物質の分解処理をゼオライトによる固相抽出を用いて効率化する可能性を探索するため、2-クロロフェノール(2-ClPh)をモデル物質としてゼオライト共存下での放射線誘起反応を研究した。3種のゼオライトを比較した結果、Si/Al比率の高いゼオライト(HMOR)を用いることで2-ClPhの放射線による分解反応を効率化できることを明らかにした。HMORは疎水性を示すゼオライトであり、水溶液中の2-ClPhに対して優れた吸着能を示した。この吸着能を利用してHMORに2-ClPhを濃縮してから$$gamma$$線を照射することで、2-ClPhの脱塩素反応が高効率で進むことが分かった。この固相抽出による反応効率の向上は、水溶液を10倍濃縮することに相当した。これは、2-ClPhが高濃度に吸着したことで、HMORが$$gamma$$線から吸収したエネルギーが効率よく分解反応に使われたためと考えられる。

論文

A Modelling study on water radiolysis for primary coolant in PWR

向井 悟*; 梅原 隆司*; 塙 悟史; 笠原 茂樹; 西山 裕孝

Proceedings of 20th International Conference on Water Chemistry of Nuclear Reactor Systems (NPC 2016) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2016/10

日本のPWRでは、水の放射線分解抑制のために、一次冷却材中の溶存水素濃度は25$$sim$$35cc/kg-H$$_{2}$$Oの範囲に制御されている。しかし、日本では被ばく低減の観点から、溶存水素濃度の低下を目指している。そこで、溶存水素濃度を低下したときの一次冷却材中の放射線分解生成物の濃度について、$$gamma$$線,高速中性子、及び$$^{10}$$B(n,$$alpha$$)$$^{7}$$Li反応によるアルファ線を考慮した放射線分解モデルにより評価した。その結果、溶存水素濃度が5cc/kg-H$$_{2}$$Oに低下しても放射線分解が抑制されることが示された。異なるG値と主要反応の速度定数がH$$_{2}$$O$$_{2}$$とO$$_{2}$$の濃度に及ぼす影響を水素注入条件下で調べるとともに、ホウ酸水中でのアルファ線による放射線分解の影響にも注目した。

論文

Study of irradiation effect on ECP using in-pile loops in the JMTR

塙 悟史; 内田 俊介; 端 邦樹; 知見 康弘; 笠原 茂樹*; 西山 裕孝

Proceedings of 20th Nuclear Plant Chemistry International Conference (NPC 2016) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2016/10

腐食電位(ECP)評価における放射線の影響は理論的には想定されるが具体的な検証は行われていない。われわれは、酸化皮膜への中性子照射効果を取り入れたECP解析コードを開発し、中性子の照射により酸化皮膜の電気的抵抗が低下すること、それによりECPが低下すること、ECP低下の程度は中性子線束に依存することを解析的に示した。材料試験炉(JMTR)は、照射環境下での水化学試験に適した照射ループを有していることから、JMTRで照射した場合のECPへの照射影響を解析で予測した。その結果、JMTRの照射ループを用いれば、ECPへの照射影響は十分に捉えられることを確認した。

論文

Simulation for radiolytic products of seawater; Effects of seawater constituents, dilution rate, and dose rate

端 邦樹; 佐藤 智徳; 本岡 隆文; 上野 文義; 塙 悟史; 笠原 茂樹; 塚田 隆

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(8), p.1183 - 1191, 2016/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:50.48(Nuclear Science & Technology)

Radiolysis calculations of simulated seawater were conducted using reported data on chemical yields and chemical reaction sets to predict the effects of seawater constituents on water radiolysis. Hydrogen, oxygen, and hydrogen peroxide were continuously produced from simulated seawater during $$gamma$$-ray irradiation. The concentration of molecular hydrogen exceeded its saturation concentration before it reached the steady-state concentration. The production behavior of these molecules was significantly promoted by the addition of bromide ions because of the high reactivity of bromide anion with the hydroxyl radical, an effective hydrogen scavenger. It is also shown that the concentrations of these molecules were effectively suppressed at dilution levels of less than 1%.

論文

Radiolysis of boiling water

Yang, S.*; 勝村 庸介*; 山下 真一*; 松浦 千尋*; 広石 大介*; Lertnaisat, P.*; 田口 光正

Radiation Physics and Chemistry, 123, p.14 - 19, 2016/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:23.67(Chemistry, Physical)

沸騰水の$$gamma$$線照射分解を行った。水素発生の収率は水中の極微量の有機不純物に大きく影響した。高純度の水を用いた場合、H$$_{2}$$とO$$_{2}$$の生成収率は0.48と0.24で、2:1となり、H$$_{2}$$O$$_{2}$$はほとんど生成しなかった。H$$_{2}$$とO$$_{2}$$の生成収率は線量率に依存し、線量率が下がるほど増加した。NaCl添加した場合、塩素イオンがOHラジカルを捕捉するため、H$$_{2}$$生成収率は約2倍に増大した。また、これらの結果は、決定論的化学反応速度論を用いたシミュレーションの結果とよく一致した。

論文

Effects of constituents of seawater on formation of volatile iodine by aqueous phase radiation chemistry

端 邦樹; 城戸 健太朗; 西山 裕孝; 丸山 結

NEA/CSNI/R(2016)5 (Internet), p.196 - 203, 2016/05

Model calculations of radiolysis of seawater with iodide were carried out to predict effects of seawater constituents on iodine chemistry at the time of a severe accident. Through the calculations based on $$gamma$$-radiolysis of solutions at ambient temperature, it was found that the production of molecular iodine (I$$_{2}$$) was promoted by the addition of seawater constituents. Especially, Br$$^{-}$$ and HCO$$_{3}$$$$^{-}$$ had a large impact on its production. The production yields of radiolytic species were affected by the addition of I$$^{-}$$ as well. It was also shown that the pH of seawater is an important parameter to determine radiolytic conditions of iodine. These results imply the potential that the injection of seawater has significant impact on iodine source term.

論文

Hydrogen peroxide production by $$gamma$$ radiolysis of sodium chloride solutions containing a small amount of bromide ion

端 邦樹; 井上 博之*; 小嶋 崇夫*; 岩瀬 彰宏*; 笠原 茂樹; 塙 悟史; 上野 文義; 塚田 隆

Nuclear Technology, 193(3), p.434 - 443, 2016/03

 被引用回数:10 パーセンタイル:72.4(Nuclear Science & Technology)

$$gamma$$ radiolysis experiments of solutions, which consisted of a mixture of NaCl and NaBr, were conducted to confirm the validity of radiolysis calculations of seawater simulated solutions and to determine the importance of Br$$^{-}$$ in the production of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ via water radiolysis. The steady-state concentration of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ in each solution was measured after irradiation and compared to that obtained by radiolysis calculations. It was found that the calculated and experimental results were in good agreement. The concentration of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ in the 0.6 M NaCl solution increased approximately three times by the addition of 1 mM NaBr. The result showed that Br$$^{-}$$ plays an important role in the production of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ by water radiolysis, presumably due to the reactions of Br$$^{-}$$ with hydroxyl radical. The H$$_{2}$$O$$_{2}$$ production of 1 mM NaCl solutions increased when the pH was either higher or lower than 8. It was considered that hydrated electron also plays an important role in H$$_{2}$$O$$_{2}$$ production in these acidic and alkaline conditions.

論文

Effects of $$alpha$$-radiation on a direct disposal system for spent nuclear fuel, 1 Review of research into the effects of $$alpha$$-radiation on the spent nuclear fuel, canisters and outside canisters

北村 暁; 高瀬 博康*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(1), p.1 - 18, 2016/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:14.58(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料の再処理を経て生成するガラス固化体の地層処分だけでなく、使用済燃料そのものを深地層中に処分(直接処分)する可能性について、日本の地層処分計画において検討される可能性が出てきている。使用済燃料の直接処分においては、廃棄体中の放射濃度が高く、放射線による影響も高くなる。放射線による影響の可能性の具体例としては、キャニスターの腐食量が増える、放射線によって地下水が変質することで酸化性化学種が生成し還元型地下水が酸化される、使用済燃料の溶解速度が上昇するといったことが挙げられる。安全評価における$$alpha$$線による影響に特に注目し、本研究では使用済燃料、キャニスターおよびキャニスター外部における$$alpha$$線の影響に関する研究をレビューした。

論文

Effects of $$alpha$$-radiation on a direct disposal system for spent nuclear fuel, 2; Review of research into safety assessments of direct disposal of spent nuclear fuel in Europe and North America

北村 暁; 高瀬 博康*; Metcalfe, R.*; Penfold, J.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(1), p.19 - 33, 2016/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:7.29(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料の再処理を経て生成するガラス固化体の地層処分だけでなく、使用済燃料そのものを深地層中に処分(直接処分)する可能性について、日本の地層処分計画において検討される可能性が出てきている。使用済燃料の直接処分においては、廃棄体中の放射濃度が高く、放射線による影響も高くなる。放射線による影響の可能性の具体例としては、キャニスターの腐食量が増える、放射線によって地下水が変質することで酸化性化学種が生成し還元型地下水が酸化される、使用済燃料の溶解速度が上昇するといったことが挙げられる。このことから、ガラス固化体の地層処分では問題とならないと思われる放射線による影響について、使用済燃料の直接処分の安全評価では考慮することが必要となる。安全評価における$$alpha$$線照射影響に特に注目して、本研究では直接処分を計画している日本以外の国々の安全評価をレビューした。本レビューは、日本における直接処分の安全評価に適切な論点を明確にした。

論文

水溶液とゼオライトとの混合物中での$$gamma$$線照射による2-chlorophenolの分解

熊谷 友多

放射線化学(インターネット), (99), p.53 - 56, 2015/04

分離核変換サイクルにおける発熱性核種の線源利用への展開を目指して、$$gamma$$線を用いた水処理法の吸着剤併用による高度化を目的として、水溶性有機物の放射線分解に対するゼオライトの添加効果を調べた。模擬物質として2-クロロフェノール(2-ClPh)の水溶液を用いて、$$gamma$$線照射による分解反応に対する各種ゼオライトの添加効果、溶液pHの影響、2-ClPh濃度の影響を調べた。その結果、モルデナイト型ゼオライト(NaMOR)の添加により2-ClPhがNaMORに吸着し、照射により吸着した2-ClPhが分解することを明らかにした。さらに、2-ClPhが分子状で溶存するpH条件が吸着に適しており分解効率が向上すること、2-ClPh濃度の増加とともに吸着量が増加し、分解が促進されることを明らかにした。

論文

Influence of radiolysis and gas-liquid partition of I-131 in accumulated water on late phase source terms at Fukushima NPP accident

日高 昭秀

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 12 Pages, 2014/10

福島第一原子力発電所事故の炉心冷却過程では、1$$sim$$4号機の原子炉建屋の地下に大量の汚染水が蓄積した。本研究では、新聞発表された情報を元に、3月下旬の汚染水中の放射性物質量を各号機の炉心内蔵量比で見積もった。その結果、各号機の建屋内汚染水中のI-131とCs-137の溶存量は、1号機が0.51%, 0.85%, 2号機が74%, 38%、3号機が26%, 18%となった。ヘンリーの法則によると、溶存したヨウ素のある割合は気液分配により気相中に移行する。福島事故の環境中へのヨウ素放出の推定に関して、これまでにMELCORのようなSA解析コードを用いる方法及び環境中モニタリングデータとSPEEDIコードから逆算する方法が用いられてきた。SPEEDI逆算は、3月26日頃まで有意な放出を予測したが、MELCORは計算される放出量低下に伴って3月17日頃に計算が終了した。検討の結果、3月17日$$sim$$26日の放出は、I$$^{-}$$からI$$_{2}$$への放射線分解とI$$_{2}$$の気液分配による地下汚染水からの放出で説明できる見通しを得た。このことから、福島事故解析にあたっては、格納容器内部からの放出のみを扱う現行のMELCORを改良し、原子炉建家等の汚染水からの放出も新たに考慮することが望まれる。

論文

Safety handling characteristics of high-level tritiated water

林 巧; 伊藤 剛士*; 小林 和容; 磯部 兼嗣; 西 正孝

Fusion Engineering and Design, 81(8-14), p.1365 - 1369, 2006/03

 被引用回数:18 パーセンタイル:77.92(Nuclear Science & Technology)

核融合炉では高濃度のトリチウム水が発生し一次保管される。トリチウム水は、自己放射線分解により水素や酸素ガスを発生するうえに過酸化トリチウム水となると考えられる。しかし、トリチウム水を用いた系統的実験の報告例は少なく、発生量は$$gamma$$線による放射線分解のG値(100eVのエネルギーを吸収した時の特定化学種分子の生成率)とは異なっている。本報告では、高濃度トリチウム水溶液を製造後、長期保管した結果を整理し、気相発生成分については、実効的なG値のトリチウム濃度及び温度依存性データから、防爆上必要な設計上の配慮(想定トリチウム水濃度/量とタンク容積及びその換気回数など)を議論する。また、液相発生成分については、トリチウム水の液性(水素イオン濃度や酸化還元電位など)に影響をあたえる(トリチウム濃度に依存する)ことを見いだし、その理由を考察するとともに、タンクの腐食防止に必要な設計上の配慮について議論する。

論文

Time-dependence of differential G-values of OH radicals in water under Ne ion radiolysis

田口 光正; 小嶋 拓治

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.181 - 182, 2006/01

MeV/n級のC及びNeイオンを照射したフェノール水溶液におけるOHラジカル生成の微分G値を、水中で連続的に減弱するイオンエネルギーを関数とした答えを求めることによりトラック内の反応の解析を行った。今回は、OHラジカルの捕捉剤であるフェノールの濃度を変えることで、OHラジカル収率の経過時間依存性をイオンエネルギー依存性とともに検討した。この結果、イオンエネルギーあたりのG値である微分G値は、水中におけるNeイオンの比エネルギーとともに大きくなることがわかった。また、平均反応時間をそれぞれ1.5, 2.5及び15nsと変えた場合、微分G値は、イオン照射直後(1.5ns)では比較的大きな値を示したが、時間経過に伴い小さくなり$$^{60}$$Co $$gamma$$-線で得られたG値(2.7)に近づいた。この結果は、水中に局所的に生成したOHラジカルの拡散挙動を示唆している。

論文

Study of radiation-induced primary process by ion pulse radiolysis

吉田 陽一*; Yang, J.*; 近藤 孝文*; 関 修平*; 古澤 孝弘*; 田川 精一*; 柴田 裕実*; 田口 光正; 小嶋 拓治; 南波 秀樹

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.183 - 185, 2006/01

シングルフォトンカウンティングシステムを用いて重イオンパルスラジオリシス技術を開発した。このシステムでは、溶液試料入射前に置かれた薄膜シンチレータにイオンを照射した時にシンチレータから発した光を溶液試料中に生成する初期活性種の検出光源として用いた。このシステムを用いて水中における水和電子の時間過渡吸収の測定が達成でき、これにより本技術の有用性が示された。

報告書

Numerical analysis on deflagration-to-detonation transition of a hydrogen-oxygen mixture in a smooth tube

稲葉 良知; Kotchourko, A.*; Breitung, W.*

JAERI-Tech 2005-053, 24 Pages, 2005/09

JAERI-Tech-2005-053.pdf:4.3MB

Forschungszentrum KarlsruheのFlow and Combustion Engineering Divisionでは、日本とドイツのBWRで起きた放射線分解ガスの爆発事故を契機として、ステンレススチール製平滑円管内における水素の爆発実験を行った。この実験では、化学量論比濃度の水素-酸素混合気が用いられた。初期圧力をパラメータとして、管内の圧力や管の歪みが測定され、爆ごう時の構造応答や平滑管における爆燃から爆ごうへの遷移(DDT)過程が調べられた。本報告書では、この実験の1つを模擬した数値解析について述べた。数値解析には、Flow and Combustion Engineering Divisionで開発された乱流燃焼解析コードCOM3Dを用いた。COM3Dの燃焼モデルは、実験データに基づいた燃焼率の相関式を用いており、実験を正確に模擬するためには、この燃焼率の修正が必要である。著者らは、燃焼率が指数関数状に増加すると仮定して、計算を行った。その結果、計算においてもDDTを再現することができた。

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