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松田 晶平; 横山 啓一; 矢板 毅; 小林 徹; 金田 結依; Simonnet, M.; 関口 哲弘; 本田 充紀; 下条 晃司郎; 土井 玲祐; et al.
Science Advances (Internet), 8(20), p.eabn1991_1 - eabn1991_11, 2022/05
fブロック元素は化学的性質が類似している。一方、それらの電子スペクトルではf電子準位間の光学遷移が明瞭に異なる。このf-f遷移波長での共鳴励起によって元素の酸化状態を制御することができれば、化学的な分離が難しいfブロック元素の精密分離技術が生まれる可能性がある。これまでに3つのランタノイド元素で共鳴多光子還元が観測されているが、アクチノイドでの共鳴多光子反応は報告例はなかった。本研究では硝酸水溶液においてアクチノイドの一つである三価アメリシウムの共鳴多光子電荷移動による光酸化を観測した。また、硝酸錯体が一次過程に寄与することが示唆された。
中野 敬太; 松田 洋樹*; 明午 伸一郎; 岩元 大樹; 竹下 隼人*; 前川 藤夫
JAEA-Research 2021-014, 25 Pages, 2022/03
JAEA-Research-2021-014.pdf:2.1MB
加速器駆動核変換システム(ADS: Accelerator-Driven transmutation System)の開発に資するデータとして、
Be, C, 
Al, 
Sc, V標的に対する高エネルギー陽子入射反応による核種生成断面積の測定を行った。得られた実験値は最新の核反応モデルによる計算値や評価済み核データライブラリの値と比較を行い、その再現性について議論を行った。
吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*
JAEA-Research 2021-013, 20 Pages, 2022/01
JAEA-Research-2021-013.pdf:2.35MB
再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。そのための事故対処策の一つとして貯槽から発生する混合蒸気を積極的に凝縮する凝縮器の設置案が示されている。この事故対策では、硝酸蒸気の拡散防止、Ruの除去率の向上などが期待できる。本報では、実規模の仮想的な再処理施設を対象に凝縮器を設けて施設内での蒸気及びRuの移行挙動の模擬を試行した。模擬解析では、MELCORを用いて施設内の熱流動解析を行い、得られた熱流動状態を境界条件として硝酸、窒素酸化物等の化学挙動を解析するSCHERNコードを用いてRuの定量的な移行挙動を模擬した。解析から、凝縮器による蒸気拡散防止及びRuの除去効率の向上効果を定量的に分析するとともに、凝縮器の解析モデル上の課題を明らかにすることができた。
小坂 亘; 内堀 昭寛; 柳沢 秀樹*; 高田 孝; Jang, S.*
日本機械学会論文集(インターネット), 88(905), p.21-00310_1 - 21-00310_9, 2022/01
仮にナトリウム(Na)冷却高速炉の蒸気発生器(SG: Steam generator)内部の伝熱管から加圧された水/水蒸気が漏えいした場合、管内外の圧力差のため高流速かつ高温の腐食性ジェットを形成される。このジェットが隣接する管に新たな破損を生じさせ、管破損が伝播する可能性がある。このような伝熱管破損伝播事象の評価はNa冷却高速炉の安全性評価において重要である。数値解析コードLEAP-IIIは、実験相関式や1次元保存式などで構成され、事象進展に伴う水リーク率変化を低計算コストで評価できるが、構成モデルのひとつである現在の反応ジェット温度分布評価モデルでは、いくつかの条件において高温領域を過度に広く評価する。低計算コストという利点を生かしつつ、この温度分布評価を精緻化するため、工学的近似に基づいたLagrange粒子法コードを開発してきた。本論文では、管群内の流体挙動評価に注目し、管近傍の粒子挙動に関する新しいモデルを構築した。本粒子コードと既往の計算流体力学コードを用いてテスト解析を行い、構築したモデルにより、ターゲット管内部に粒子が侵入しない、管周りに粒子が広がる、最終的に浮力方向への運動に帰結する、という基本的な挙動が示されることを確認した。
滝野 一夫; 杉野 和輝; 大木 繁夫
Annals of Nuclear Energy, 162, p.108454_1 - 108454_7, 2021/11
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)A Japanese next-generation fast reactor core design adopts the reaction rate ratio preservation (RRRP) method for control rod homogenization with a super-cell model in which a control rod is surrounded by fuel assemblies. An earlier study showed that the RRRP method with the conventional super-cell model could estimate the control rod worth (CRW) of a 750-MWe large fast reactor core within the analytical uncertainty of 1.5%. The estimation of radial power distribution (RPD) tends to have relatively large analytical uncertainty especially for large fast reactor cores with the control rods inserted. In order to eliminate the radially-dependent analytical uncertainty of CRW and RPD, this study evaluated and refined the surrounding fuel assemblies of the super-cell model for all control rods in the RRRP method. This refinement significantly decreased the radially-dependent analytical uncertainty: the analytical uncertainty of CRW and RPD were reduced to less than 0.13% and 0.35%, respectively.
C absorber material on melt progression and chemical forms of iodine or cesium under severe accident conditions日高 昭秀
Insights Concerning the Fukushima Daiichi Nuclear Accident, Vol.4; Endeavors by Scientists, p.341 - 356, 2021/10
Boron carbide (BC) used for BWR or EPR absorbers could cause phenomena that never occur in PWR with Ag-In-Cd absorbers during a severe accident (SA). BC would undergo a eutectic interaction with stainless steel and enhance core melt relocation. Boron oxidation could increase H
generation, and the change of liberated carbon to CH could enhance the generation of CH
I. HBO generated during BC oxidation could be changed to CsBO by combining it with cesium. This may increase Cs deposition into the RCS. There could be differences in the configuration, surface area, and stainless-steel to BC weight ratio between the BC powder and pellet absorbers. The present task is to clarify the effect of these differences on melt progression, and the iodine or Cs source term. Advancement of this research field could contribute to further sophistication of prediction tools for melt progression and source terms of the Fukushima Accident, and the treatment of CHI formation in safety evaluation.
の化学挙動を考慮したRuの移行挙動解析吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*
JAEA-Research 2021-005, 25 Pages, 2021/08
JAEA-Research-2021-005.pdf:2.91MB
再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。課題解決に向け当該施設での蒸気凝縮を伴う環境でのRuの移行挙動に係る小規模実験のデータ分析の結果から気液界面でのRuの物質移行係数の相関式を導出した。この相関式を用いて実規模の仮想的な再処理施設を対象に施設内でのRuの移行挙動の模擬を試行した。解析では、窒素酸化物の化学挙動を解析するSCHERNコードにこの相関式を組み込み、施設内の熱流動解析で得られた条件を境界条件としてRuの定量的な移行挙動を模擬し、その有効性を確認した。
吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*
JAEA-Data/Code 2021-008, 35 Pages, 2021/08
JAEA-Data-Code-2021-008.pdf:3.68MB
再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理の過程で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失などにより冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。この間、ルテニウムの揮発性化学種が硝酸-水混合蒸気とともに気相へ移行し、施設外へ放出される可能性がある。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNOガスが発生する。NOはルテニウムの施設内での移行挙動に影響することが実験的に確認されており、硝酸及び水が共存する環境では気液各相で複雑に化学変化することが知られている。そこで建屋区画内での熱流動条件を境界条件としてRuを含む各化学種の濃度変化を解析する計算プログラム: SCHERNの開発を進めている。本報は、SCHERN-V2として新たに整備した解析モデルを含め、当該プログラムが解析対象とする事故の概要、解析モデル、連立微分方程式、使い方等を説明する解説書である。
O decomposition at the UO
surface in bicarbonate solutionMcGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 北村 暁; 紀室 辰伍
RSC Advances (Internet), 11(46), p.28940 - 28948, 2021/08
被引用回数：0The rate of U release is affected by bicarbonate (HCO
) concentrations in the groundwater, as well as HO produced by water radiolysis. To understand the dissolution of UO by HO in bicarbonate solution (0.1 - 50 mM), dissolved U concentrations were measured upon HO addition (300 
M) to UO/bicarbonate mixtures. As the HO decomposition mechanism is integral to U dissolution, the kinetics and mechanism of HO decomposition at the UO surface was investigated. The dissolution of U increased with bicarbonate concentration which was attributed to a change in the HO decomposition mechanism from catalytic at low bicarbonate (
5 mM HCO) to oxidative at high bicarbonate (
10 mM HCO). Catalytic HO at low bicarbonate was attributed to the formation of an oxidised surface layer.
rays in the 
La(
)
La
reaction奥平 琢也*; 遠藤 駿典; 藤岡 宏之*; 広田 克也*; 石崎 貢平*; 木村 敦; 北口 雅暁*; 古賀 淳*; 新實 裕大*; 酒井 健二; et al.
Physical Review C, 104(1), p.014601_1 - 014601_6, 2021/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0.03(Physics, Nuclear)Neutron energy-dependent angular distributions were observed for individual rays from the 0.74 eV 
-wave resonance of La+
to several lower excited states of La. The -ray signals were analyzed in a two dimensional histogram of the -ray energy, measured with distributed germanium detectors, and neutron energy, determined with the time-of-flight of pulsed neutrons, to identify the neutron energy dependence of the angular distribution for each individual rays. The angular distribution was also found for a photopeak accompanied with a faint -wave resonance component in the neutron energy spectrum. Our results can be interpreted as interference between 
- and -wave amplitudes which may be used to study discrete symmetries of fundamental interactions.
宮原 直哉; 三輪 周平; Gou
llo, M.*; 井元 純平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(12), p.1287 - 1296, 2020/12
被引用回数：2 パーセンタイル：62.87(Nuclear Science & Technology)主にガス状ヨウ素の生成メカニズムに着目して原子炉冷却系におけるCsIの移行挙動を明らかにするため、温度勾配管を用いたCsIの移行再現実験を実施し、沈着物及び浮遊物の詳細分析を行った。その結果、ガス状ヨウ素が高温領域におけるCs-I-O-H反応体系の気相反応により生成し、速度論の効果によって化学形態を大きく変化させずに下流の低温領域に移行すること、凝縮したCsIの化学反応、すなわち、CsCrO化合物が生成する壁面への沈着CsIとステンレス鋼の化学反応、またはエアロゾルとなったCsIと水蒸気との化学反応により、ガス状ヨウ素が生成することを明らかにした。
梅田 良太; 下山 一仁; 栗原 成計
日本原子力学会和文論文誌, 19(4), p.234 - 244, 2020/12
ナトリウム冷却高速炉の蒸気発生器では、伝熱管を介してナトリウムと水との熱交換が行われるため、何らかの原因により伝熱管が損傷した場合には、Na中に高圧の水/蒸気が漏えいし、Naと水との発熱反応により特有の高温・高アルカリ環境が形成され、隣接伝熱管が損耗する恐れがある。本報ではNa-水反応の起因事象となるセルフウェステージ現象のメカニズムを解明することを目的に、伝熱管の初期欠陥(微細円孔型と疲労き裂型の貫通欠陥)を模擬した試験体を用いて、セルフウェステージが継続的に進展する条件下で実験を実施した結果について述べる。セルフウェステージ率に及ぼす初期貫通欠陥形状(微細円孔,疲労き裂)による影響は有意ではなく、セルフプラグ現象のメカニズムとして、Na酸化物が介在して、セルフウェステージの進行を阻害するものと推察された。本実験及び既往実験で得られたセルフウェステージ率より、従来の相関式では陽に表れなかった初期のNa温度の影響が明確に現れ、この傾向を基に初期のNa温度を考慮した新相関式を導出した。
松田 洋樹; 明午 伸一郎; 岩元 大樹; 前川 藤夫
EPJ Web of Conferences, 239, p.06004_1 - 06004_4, 2020/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.19加速器駆動核変換システム(ADS)における鉛ビスマス標的を取り扱う上では、標的において核破砕および高エネルギー核分裂反応による核種生成断面積が重要である。しかしながら、核種生成断面積の実験データは乏しい。この実験データを取得するために、
Pbおよび
Biサンプルを用いてJ-PARCにおいて実験を行った。0.4GeVから3.0GeVのエネルギーの異なる陽子をサンプルに照射し、HPGe検出器を用いた崩壊ガンマ線のスペクトル測定により
Beから
Reの広範囲にわたる核種生成断面積を得た。実験値を評価済み核データライブラリ(JENDL-HE/2007)、PHITS及びINCL++コードを用いた計算値とで比較した。本実験値は他の実験と矛盾のない結果であり、また他の実験と比べ高精度で測定できた。軽核種を生成する反応では、Beの生成断面積は、JENDLおよびPHITS及びINCL++コードによる計算は比較的良い一致を示すものの、
Naは実験の1/10程度となり過小評価することがわかった。中重核から重核の生成では、PHITSはINCL++と同様に実験をファクター2程度の精度で再現することがわかった。PHITS及びINCL++の励起関数の極大となるエネルギーは実験とよい一致を示すものの、JENDL-HEは実験より低いことが判明した。
内堀 昭寛; 柳沢 秀樹*; 高田 孝; Li, J.*; Jang, S.*
Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00548_1 - 19-00548_11, 2020/06
ナトリウム冷却高速炉の蒸気発生器において、伝熱管破損時のナトリウム-水反応現象の影響による破損伝播の発生有無と水リーク率を評価することが重要な課題となっている。既往研究において、事象が終息するまでの長時間事象進展におけるウェステージ型破損伝播を評価対象とする解析手法が開発された。本研究では、ウェステージ型破損伝播に加え高温ラプチャ型破損伝播を評価対象に含めるため、これに対応する解析モデルを開発、追加し、その妥当性を確認した。また、ナトリウム-水反応発生時の温度分布に対する評価精度を向上させるため、反応ジェットの挙動をラグランジュ粒子で評価する手法を開発し、その基本的な機能を確認した。
西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦
Journal of Nuclear Science and Technology, 56(11), p.988 - 995, 2019/11
被引用回数：6 パーセンタイル：75.46(Nuclear Science & Technology)シビアアクシデント(SA)解析コードで用いられているCs化学吸着モデルの改良に資する知見取得のため、セシウムの鋼材への化学吸着挙動に影響を与える化学的要因(温度・雰囲気・関係する元素のの濃度など)を実験的に評価した。その結果、既存のCs化学吸着モデルで使用されている表面反応速度定数が、既に知られている温度依存性だけでなく、雰囲気,気相中の水酸化セシウム(CsOH)濃度、SUS304中に含まれるケイ素(Si)濃度にも影響を受け、Cs化学吸着モデルの改良においてはこれらの化学的要因を考慮すべきであることがわかった。加えて、873K程度の比較的低温での化学吸着においてはCs-Fe-O化合物が主な化合物として生成し、Cs-Si-Fe-Oが主に生成する1073K以上の化学吸着とは挙動が異なることがわかった。
吉田 一雄; 玉置 等史; 吉田 尚生; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁
日本原子力学会和文論文誌, 18(2), p.69 - 80, 2019/06
再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失により冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNOxガスが発生する。本報では、硝酸-水混合蒸気系の雰囲気でのNOx系の化学種の化学変化をレビューし、それに基づき再処理施設の高レベル廃液の蒸発乾固事故での建屋区画内での熱流動及び各化学種の濃度変化の解析モデルを提案し、実規模体系での解析を試行した結果を示す。その結果を基にRuの施設外への移行量評価の高度化に向けた課題を提言する。
入澤 恵理子; 山本 正弘; 加藤 千明; 本岡 隆文; 伴 康俊
Journal of Nuclear Science and Technology, 56(4), p.337 - 344, 2019/04
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)The boiling nitric acid solution containing highly oxidizing cations dissolved from the spent nuclear fuels corrodes stainless steels because of the nobler corrosion potential and their fast reduction rate. The cations themselves are re-oxidized to higher oxidizing states in a bulk solution after the corrosion reaction. In this paper, the re-oxidation rate constants of typical cations, such as Cr, V, Pu, and Np, were analyzed, and discussed about the effect on time dependencies of the corrosion rate. It was indicated that the cations with a large re-oxidation rate constant, such as Np, could keep the corrosion rate at high level continuously for the long immersion duration.
98 in multi-nucleon transfer reactions of 
Ca+
CmDevaraja, H. M.*; Heinz, S.*; Beliuskina, O.*; Hofmann, S.*; Hornung, C.*; M
nzenberg, G.*; Ackermann, D.*; Gupta, M.*; Gambhir, Y. K.*; Henderson, R. A.*; et al.
European Physical Journal A, 55(2), p.25_1 - 25_9, 2019/02
被引用回数：6 パーセンタイル：76.03(Physics, Nuclear)The results for nuclei above curium, produced in multi-nucleon transfer reactions of Ca+Cm at the velocity filter SHIP of GSI Darmstadt, are presented. Spontaneous fission and 
activities have been used to study the population of nuclei with lifetimes ranging from few milliseconds to several days. We observed several, relatively neutron-rich isotopes with atomic numbers Z 98; among them a weak 224 millisecond activity which we tentatively attributed to 
No. The measured cross-sections of the observed nuclei give hope that multi-nucleon transfer reactions are a way to reach new neutron-rich heavy and superheavy nuclei, which are not accessible in other reactions. We compare our results with data from earlier experiments and discuss limitations and future perspectives of the method.
宮原 直哉; 三輪 周平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦
Journal of Nuclear Science and Technology, 56(2), p.228 - 240, 2019/02
被引用回数：4 パーセンタイル：68.11(Nuclear Science & Technology)軽水炉シビアアクシデント時のソースターム評価における核分裂生成物(FP)化学挙動評価モデルを高度化するため、FP化学データベース「ECUME」の初版を構築した。ECUMEには、代表的な事故シーケンスにおける主要な化学反応と、その実効的な化学反応速度定数を実装する計画である。初版においては、300-3000Kの温度領域におけるCs-I-B-Mo-O-H系の主要化学種に対し、それらの生成に係る化学反応の速度定数を文献調査または第一原理に基づく理論計算によって整備した。構築した化学反応データセットを用いた解析の一例として化学反応解析を実施した結果、1000Kにおいて有意な化学反応速度の効果が見られた。また、平衡に至った後の化学組成を化学平衡計算の結果と比較したところ、代表的なCs-I-B-Mo-O-H系化学種に対して良く整合する結果が得られた。これらの結果から、構築したデータセットは、速度論の考慮が必要なシビアアクシデント時のCs-I-B-Mo-O-H系FP化学挙動評価のために有用であるとの結論を得た。
岩元 大樹; 明午 伸一郎
Journal of Nuclear Science and Technology, 56(2), p.160 - 171, 2019/02
被引用回数：1 パーセンタイル：23.13(Nuclear Science & Technology)放射線挙動解析コードPHITSは、加速器駆動核変換システムや核破砕中性子源施設等における放射能・被曝線量評価及び施設の遮蔽設計に重要な役割を演じるが、PHITSの核破砕反応を記述するモデルINCL4.6/GEMは核分裂生成物の収量を大幅に過小評価することが知られており、モデルの高度化が求められている。本研究では、核分裂生成物の収量予測に重要なパラメータとなる「核分裂確率」を現象論的に記述するモデルを提案し、このモデルを粒子輸送計算コードPHITSに組み込まれている脱励起過程計算コードGEMの高エネルギー核分裂モデルに適用した。実験値との比較の結果、広範囲 のサブアクチノイド核種に対する陽子入射,中性子入射及び重陽子入射反応に対して、核分裂断面積を統一的に予測でき、その予測精度は従来モデルよりも大幅に改善することを示した。さらに、本モデルを用いた解析により、核分裂生成物の同位体分布を精度よく求めるためには、核内カスケード過程計算コードINCL4.6における高励起残留核の記述の修正が必要であることを明らかにした。
