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論文

A Raman spectroscopy study of bicarbonate effects on UO $_{2+x}$

McGrady, J.; 熊谷友多; 渡邉雅之; 桐島陽*; 秋山大輔*; 紀室辰伍; 石寺孝充

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(12), p.1586 - 1594, 2023/12

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2236104

被引用回数：2 パーセンタイル：43.92(Nuclear Science & Technology)

Raman spectroscopy was used to investigate the effect of bicarbonate solution on the hyperstoichiometric UO $_{2+x}$ surface oxide of UO $_{2}$ pellets. The hyperstoichiometry causes distortion of the UO $_{2}$ lattice, leading to the formation of defect peaks which arise in the Raman spectrum due to a loss of symmetry. By deconvolution of the defect peaks, the extent of oxygen inclusion and defect formation in the surface oxide as a function of bicarbonate concentration was investigated. Immersion in solution caused a reduction in the amount of interstitial oxygen due to dissolution U(V) and U(VI) in the UO $_{2+x}$ oxide surface. The defect concentration increased upon immersion due to the formation of an equilibrium between dissolution and reprecipitation. The bicarbonate concentration affected the defect content which was attributed to different forms of U in solution (hydrolysed UO $_{2}$ $^{2+}$ and UO $_{2}$ (CO $_{3}$ ) $_{2}$ $^{2-}$ ) leading to different rates of reduction and precipitation.

論文

Stoichiometry between humate unit molecules and metal ions in supramolecular assembly induced by Cu $^{2+}$ and Tb $^{3+}$ measured by gel electrophoresis techniques

中野純佳*; 丸茂和樹*; 風見綸太郎*; 斉藤拓巳*; 原賀智子; 半田友衣子*; 齋藤伸吾*

Environmental Science & Technology, 55(22), p.15172 - 15180, 2021/11

https://doi.org/10.1021/acs.est.1c03993

被引用回数：5 パーセンタイル：21.63(Engineering, Environmental)

環境中に存在する不定形有機高分子であるフミン酸(HA)は、環境中の有害重金属イオンや放射性金属イオンと強く錯形成し、超分子集合体を形成することによって、金属イオンの移行挙動に影響を与えている。そのため、土壌や河川の環境評価や放射性廃棄物処分の安全評価において、HAと金属イオンとの超分子化挙動を解明することが重要である。本研究では、環境中に広く存在する金属イオンとしてCu $^{2+}$ 、3価のアクチノイドイオンのモデルとしてTb $^{3+}$ を対象として、ポリアクリルアミドゲル電気泳動法(PAGE)を基盤とする独自に開発した分析法を用いて、深層地下水由来および泥炭由来のHAと強く錯形成したCu $^{2+}$ およびTb $^{3+}$ がHAのどの分子量帯に多く分布しているかを調査した。超分子化したHAをPAGEで分離後、HAと結合していた金属イオンを検出し、さらにUV-Vis測定および励起蛍光マトリクス-平行因子分析を組み合わせることにより、超分子が形成されたHAの分子量帯およびHAと金属イオンとの化学量論比を算出することに成功した。その結果、金属イオンやHAの由来によってそれぞれ異なる超分子化挙動を示すとともに、その原因がHA中の硫黄原子の存在量に関係していることを明らかにした。

論文

Release of ion-implanted Kr from (Th,U)O $_{2}$ ; Effect of matrix oxidation

小川徹; Verrall, R. A.*; Hj.Matzke*; P.G.Lucata*

Solid State Ionics, 49, p.211 - 216, 1991/00

https://doi.org/10.1016/0167-2738(91)90088-S

被引用回数：4 パーセンタイル：32.84(Chemistry, Physical)

(Th,U)O $_{2}$ に40keVでKrイオンを注入し、等時加熱放出挙動を調べた。加熱雰囲気は空気であった。イオン注入前に水素焼鈍を施した試料では、Krの放出は弱い捕獲を伴う拡散放出挙動を示した。イオン注入前に空気中焼鈍を施した試料では、極めて強い捕獲効果が認められた。先に報告したThO $_{2}$ からの放出挙動と比較考察する。

論文

Thermodynamic study of UO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ by solid state EMF technique

中村彰夫; 藤野威男

Journal of Nuclear Materials, 149(1), p.80 - 100, 1987/01

https://doi.org/10.1016/0022-3115(87)90501-0

被引用回数：44 パーセンタイル：95.38(Materials Science, Multidisciplinary)

固相電池法により、UO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ の中の酸素の部分のモル自由エネルギー、エンタルピー、エントロピー:g(O $_{2}$ ),h(O $_{2}$ ),s(O $_{2}$ )を、0.0030≦x≦0.24、500≦T≦1100 $^{circ}$ Cに於て正確に決定した。二種類のUO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ についての約40個の起電力-T( $^{circ}$ C)プロットを統計的に処理することにより、0.0030≦x≦0.25、500≦T≦1400 $^{circ}$ Cに於るUO $_{2}$ + $_{x}$ の組成xとg(O $_{2}$ ),h(O $_{2}$ )及びs(O $_{2}$ )との間の関係が、温度に依存しない酸素部分モル比熱Cp(O $_{2}$ )、エンタルピーho、及びエントロピーSo、パラメータを用いる事により、十分の精度で解析的に表現出来ることを明らかとした。又、先に著者らの提案したx≦0.020領域に於るUO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ の点欠陥モデルの本実験結果に基づく改良、精緻化についても広く議論を行なった。

論文

Thermodynamic analysis on point defects of UO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ at relatively small deviation from stoichiometry between 600 and 1400 $^{circ}$ C

中村彰夫; 藤野威男

Journal of Nuclear Materials, 140, p.113 - 130, 1986/09

https://doi.org/10.1016/0022-3115(86)90239-4

被引用回数：17 パーセンタイル：83.47(Materials Science, Multidisciplinary)

比較的小さなノンストイキオメトリー領域(0≦x≦0.05)でのUO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ の高温での熱力学的挙動(酸素ポテンシャル:g(O $_{2}$ ),酸素部分モルエンタルピー,エントロピー:h(O $_{2}$ ),s(O $_{2}$ )と組成xとの関係)を、600 $^{circ}$ C≦T≦1400 $^{circ}$ Cの温度域で文献に報告されているデータに基づいて、点欠陥熱力学の取扱いを用いて解析した。得られた酸素ポテンシャル-組成xの関係式は、実験室誤差内で様々の文献値と合うが、酸素の部分モルエンタルピー,エントロピー:h $_{O}$ $_{2}$ ,s $_{O}$ $_{2}$ は、特にx0.01の領域で強い温度及び組成依存性を示す事が明らかとされ、大部分の実験値とは一致しない事がわかった。より広い温度域及び組成域での正確な実験データの必要性が指摘された。また提起された理論モデルの妥当性及び更なる改良についても議論を行なった。

論文

Measurements of O/U ratio and oxygen potential for UO $_{2}$ $_{+}$ $_{chi}$ (0≦x≦0.1)

宇賀神光弘

Journal of Nuclear Science and Technology, 20(3), p.228 - 236, 1983/00

https://doi.org/10.3327/jnst.20.228

被引用回数：20 パーセンタイル：85.98(Nuclear Science & Technology)

UO $_{2}$ $_{+}$ $_{chi}$ (0≦x≦0.1)のO/U比と酸素ポテンシャル(G $_{O}$ $_{2}$ )とを酸素センター併用の熱重量法により測定した。1000°および1200 $^{circ}$ Cの測定から以下の結果を得た。x≧0.015の領域では、本実験によるO/U比とG $_{O}$ $_{2}$ 値は従来のデータと良く一致した。0≦x≦0.015の領域ではG $_{O}$ $_{2}$ は従来の熱重量測定データより2~15kcal低く、xが減少するにつれその差異が大きくなる。1000°と1200 $^{circ}$ CのG値に逆転現象が認められた。その結果、酸素の溶解の部分エントロピーとO/U比曲線に最大値(S $_{O}$ $_{2}$ =11e.u.;O/U=2.007)が存在することがわかった。この値はMarkinらのEMF法による結果と概略一致している。

論文

Oxygen potentials of(Th,U)O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ solid solutions

宇賀神光弘

Journal of Nuclear Materials, 110, p.140 - 146, 1982/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(82)90138-6

被引用回数：25 パーセンタイル：89.10(Materials Science, Multidisciplinary)

Th $_{0}$ $_{.}$ $_{8}$ $_{0}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{2}$ $_{0}$ O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ ,Th $_{0}$ $_{.}$ $_{9}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{1}$ O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ ,Th $_{0}$ $_{.}$ $_{9}$ $_{5}$ U $_{0}$ $_{.}$ $_{0}$ $_{5}$ O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ およびUO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ のO/M比と酸素ポテンシャルについて、1000~1200 $^{circ}$ Cの温度領域で酸素センサーを併用した熱重量法により測定した。その結果、(Th,U)O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ の酸素ポテンシャルは、従来から言われているUの原子価のみではなく、Th/(Th+U)比によっても変化することがわかった。即ち、酸素ポテンシャルは一定の温度とU原子価でThの含量が増加すると上昇する。また(Th,U)O $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ 中のUO $_{2}$ $_{+}$ $_{x}$ の活量計算から、Uの原子価が増すにつれ固溶体としての理想性から正に偏倚することがわかった。

論文

Stoichiometry of fully oxidized PuO $_{2}$ -NdO $_{1}$ $_{.}$ $_{5}$ and PuO $_{2}$ -YO $_{1}$ $_{.}$ $_{5}$ solid solutions

福島奨; 大道敏彦; 前多厚; 半田宗男

Journal of Nuclear Science and Technology, 19(8), p.681 - 683, 1982/00

https://doi.org/10.3327/jnst.19.681

被引用回数：2 パーセンタイル：43.36(Nuclear Science & Technology)

乾燥空気中、1173°Kで酸化したPuO $_{2}$ -RO $_{1}$ $_{.}$ $_{5}$ 系固溶体(R=Nd、Y;0~15mol%RO $_{1}$ $_{.}$ $_{5}$ 含有)の結晶構造、化学量論組成および結晶中のPu原子価をX線回折試験によって調べた。その結果、これら固溶体はCaF $_{2}$ 型結晶構造をもつ単相で、そのO/(Pu+R)比は2にほぼ等しく、しかも結晶格子中ではPu $^{4}$ $^{+}$ イオンのほかにPu $^{5}$ $^{+}$ イオンがPu $^{6}$ $^{+}$ イオンに優先して存在することが判った。したがって、固溶体の化学組成は(Pu $^{4}$ $^{+}$ $_{1}$ $_{-}$ $_{2}$ $_{x}$ 、Pu $^{5}$ $^{+}$ $_{x}$ 、R $^{3}$ $^{+}$ $_{x}$ )O $^{2}$ $^{-}$ $_{2}$ $_{.}$ $_{0}$ $_{0}$ で近似的に表わされる。

論文

Fission xenon release from lightly irradiated(Th,U)O $_{2}$ powders

柴是行; 伊藤昭憲; 宇賀神光弘

Journal of Nuclear Materials, 96(3), p.255 - 260, 1981/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(81)90569-9

被引用回数：6 パーセンタイル：62.59(Materials Science, Multidisciplinary)

各種(Th,U)O $_{2}$ 粉末からの $^{1}$ $^{3}$ $^{3}$ Xe放出量を低照射量における照射後実験法により測定した。試料のウラン濃度は0.15~20モル%の範囲であった。放出の加熱曲線の形状はすべてほぼ同様であったが、照射下放出量と1000 $^{circ}$ Cまでの照射後放出量との和で表される全放出率は、通称純ThO $_{2}$ を除き、ウラン濃度とともに増大した。雰囲気、温度、化学量論性などの調整条件の効果も同時に検討したが、その効果は小さいことがわかった。これらの実験データに基き、放出機構を議論した

論文

Non-stoichiometry in uranium sesquinitride

藤野威男; 田川博章

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 34(10), p.1611 - 1626, 1973/10

https://doi.org/10.1016/S0022-3697(73)80127-1

被引用回数：10

三二チッ化ウランU $_{2}$ N $_{3}$ $_{+}$ $_{x}$ の非化学量論性に伴なう平衡チッ素圧の組成および温度依存性を熱天秤を使って実測し、これからN/U=1.58~1.68における部分モルエンタルピー、エントロピー、自由エネルギーを求めた。さらにこの結果の信頼性を明らかにするために統計力学的モデルを組立て検討を行なった。格子点専有機構と欠陥のクラスター形成を骨子に三つのイオンモデルU $^{4}$ $^{+}$ $_{3}$ -2U $^{6}$ $^{+}$ $_{1}$ -2N $^{3}$ $^{-}$ $_{3}$ ,U $^{4}$ $^{+}$ U $^{5}$ $^{+}$ N $^{3}$ $^{-}$ $_{3}$ およびU $^{3}$ $^{+}$ $_{2}$ N $^{2}$ $^{-}$ $_{3}$ について実験結果を照合した。U $^{4}$ $^{+}$ $_{3}$ -2U $^{"}$ 6 $^{+}$ $_{1}$ -2N $^{3}$ $^{-}$ $_{3}$ ,=2,1:2クラスターの組合せが実験結果を最もよく説明する。この結果はまたN/U=1.75に新しい相(U $_{4}$ N $_{7}$ )のあることを予測する。チッ素原子が格子中に入るエネルギーとして-209.9kcal/mole,クラスター生成のエネルギーとして-11.07kcal/moleが得られた。

口頭

Effects of hyperstoichiometry and adsorption of phthalic acid on oxidative dissolution of uranium oxide

熊谷友多; Fidalgo, A. B.*; Jonsson, M.*

no journal, ,

核燃料の水との接触は使用済燃料の直接処分や過酷事故後に予想される。水との接触下で放射線作用を受けると、水の分解によりH $_{2}$ O $_{2}$ などの酸化性化学種が生成されるため、燃料を構成するUO $_{2}$ が表面から酸化され溶解することが知られている。そのため、燃料からの放射性核種の放出挙動を推定する上で、UO $_{2}$ の酸化的溶解反応に関する理解は欠かせない。本研究では、この反応過程に影響し得る因子として、UO $_{2}$ 固体中のU原子価および有機物の吸着を検討した。固相U原子価の影響については定比UO $_{2.0}$ と過定比UO $_{2.3}$ を比較した。UO $_{2.3}$ に比べて、UO $_{2.0}$ はH $_{2}$ O $_{2}$ に対して高い反応性を示すが、反応の進行に伴う速度の低下が観測された。この反応性低下の過程ではUの溶出が抑制されており、UO $_{2}$ の酸化的溶解は表面過定比層の形成を伴うと考えられる。有機物の吸着についてはフタル酸をモデル物質として実験を行った。1分子/nm $^{2}$ 以上のフタル酸の吸着が観測され、線照射によるUの溶出は抑制されたが、H $_{2}$ O $_{2}$ との反応には有意な影響は観測されなかった。そのため、照射下でのU溶出抑制はフタル酸由来のラジカル種によるものと考えられる。