世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立(委託研究); 令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 工学院大学*

JAEA-Review 2025-013, 111 Pages, 2025/10

JAEA-Review-2025-013.pdf:7.49MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和3年度に採択された「世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立」の令和3年度から令和5年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、少量燃料デブリの取り出し把握に必要な直接的なデータを世界で初めて取得して評価・検討を行うことを目的とする。SEM-EDS等やTEM-EDSでは、同位体識別やPu、Bの分析ができない。一方、ICP-MS等のバルク分析では微小視野での情報が欠落する。つまり、既存の方法では、燃焼率指標情報(NdとUの組成比)、中性子毒物Gdや中性子吸収物質Bの存在比などの局所分析データを含めて燃料デブリ性状を把握するための分析手段がないことが大きな課題である。令和3年度は、JAEA大洗研究所へ導入した同位体マイクロイメージング装置について、高線量試料に対応した装置整備を主に進めた。令和4年度には、JAEA大洗研究所にある同位体マイクロイメージング装置の整備を行い、ウラン含有実粒子の分析に成功した。令和5年度は、工学院大学にあるプロトタイプ機を用いて、今後大洗研究所の装置に反映できるように、一連の分析ルーチンを自動化・遠隔化するための開発を完了した。JAEA大洗研究所では、手動操作を含むが、共鳴イオン化により実粒子からCsの各同位体を分析することに成功した。再委託先の名古屋大学においては、共鳴イオン化におけるイオンビームスパッタによる電子状態の差異を検討するために装置改良を行い、イオンビームによってスパッタされた中性粒子から共鳴イオン化の信号を取得することに成功した。連携先のJAEACLDASでは、重要核種であるNdやGdの最適なイオン化スキームについて実験的に調査し、提案されたイオン化スキームについて、工学院大学の同位体マイクロイメージング装置で同位体比やイオン化効率の検証を行った。

Construction of a new multi-reflection time-of-flight mass spectrograph at RAON

Moon, J. Y.*; 伊藤 由太; 他13名*

Journal of the Korean Physical Society, 87(5), p.640 - 648, 2025/09

https://doi.org/10.1007/s40042-024-01237-x

A new large-scale heavy-ion accelerator complex, RAON (Rare isotope Accelerator complex for ON-line experiments), in Korea has implemented the state-of-art device, multi-reflection time-of-flight mass spectrometer (MRTOF-MS) for the mass spectrometry of the exotic nuclei. Using the multi-reflections of ions between a pair of grid-free mirror electrodes and therefore extending the fly length, it can achieve the incredibly high mass resolving power of within a short measurement time of 10 ms, providing the nuclear mass of the exotic nuclei with a high-precision level of sub-ppm. The device is coupled to one of the beamlines in the ISOL experimental hall, ready for participating in the longstanding topics of nuclear structure in the outskirts of the nuclear chart and nucleosynthesis of heavy elements in explosive astrophysical environments. The exclusively high mass resolving power is also advantageous for reducing the isobaric contaminants that rare isotope ion beam facilities suffer from. In this paper, we present a summary of the construction and current performance of the RAON MRTOF-MS.

Comprehensive mass measurement study of Cf fission fragments with MRTOF-MS and detailed study of masses of neutron-rich Ce isotopes

木村 創大*; 伊藤 由太; 他8名*

Physical Review C, 110(4), p.045810_1 - 045810_9, 2024/10

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.110.045810

We report the mass measurements of neutron-rich isotopes produced via spontaneous fission of Cf using a multireflection time-of-flight mass spectrograph. The mass of Ce is determined experimentally for the first time. A discrepancy between the experimental and literature values was found for the mass of Sb, which was previously deduced through indirect measurements. In comparison with several theoretical predictions, both the values and the trend of the mass excesses of Ce cannot be consistently explained. The wide-range and simultaneous mass measurements of the multireflection time-of-flight mass spectrograph enable us to crosscheck the existing mass data, and the conflict between the measured time-of-flight ratio and the extracted mass would imply the necessity of re-examining them.

アルファ微粒子の実測に向けた単一微粒子質量分析法の高度化(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 大阪大学*

JAEA-Review 2023-040, 104 Pages, 2024/05

JAEA-Review-2023-040.pdf:5.01MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「アルファ微粒子の実測に向けた単一微粒子質量分析法の高度化」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリ取り出しの際に発生するウランやプルトニウムを含むアルファ微粒子のリアルタイムモニタリングに向け、単一微粒子質量分析法の高度化を目的とする。令和4年度において、改良型ATOFMSの試作装置を製作し、粒子検出部の捕集効率、検出効率の測定、TOFスペクトル測定を実施した。捕集効率が約85%、検出効率が約60%、粒子検出効率は約6%と見積もられた。レーザー光のビームプロファイルが均質となるように光学系を構築すれば、より高い効率で微粒子を検出することができると考えられる。肥大化濃縮法では、濃縮部ならびに肥大化の試験を行い、微粒子を高効率で溶液中に濃縮捕集できること、製作したエアーアシスト型アトマイザでは肥大微粒化効率が非常に低いことがわかった。冷却型捕集装置や超音波アトマイザの使用などの改良策を提案した。(U,Zr)Oペレットから生成した微粒子についてICP-MS分析を実施し、肥大化濃縮装置で捕集した微粒子は捕集の際にUの一部が超純水に溶解することを見出した。肥大化装置の効率を算出し、効率が約0.1%であると定量した。(U,Zr)O微粒子の表面状態をSEMEDSを用いて観察し、大きさが100nm程度のUを含んだ粒子による集合体が観測され、一部の微粒子は肥大化に成功していることが示唆された。

アルファ微粒子の実測に向けた単一微粒子質量分析法の高度化(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 大阪大学*

JAEA-Review 2023-039, 71 Pages, 2024/03

JAEA-Review-2023-039.pdf:4.43MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「アルファ微粒子の実測に向けた単一微粒子質量分析法の高度化」の令和3年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリ取り出しの際に発生するウランやプルトニウムを含むアルファ微粒子のリアルタイムモニタリングに向け、単一微粒子質量分析法の高度化を目的とする。令和3年度において、質量分解能を向上する改良型単一微粒子質量分析計(ATOFMS)の開発に向けて、シミュレーションによりイオン軌道や飛行距離を最適化した結果、市販ATOFMSと比べて10倍以上の質量分解能ならびに9倍以上のイオン透過率が得られる構造を得、さらにそれに適合する粒子検出部の設計を完了した。また、検出効率を改善するために新たに開発する肥大化濃縮装置を設計し、それに必要な装置や部品を購入した。試作した肥大化部を用いて予備実験を行い、溶液から乾燥微粒子を製造できること等を確認した。模擬アルファ微粒子の粒径ならびに含有元素分布に関する研究。さらに、模擬アルファ微粒子の表面状態観測を実施し、気化・凝縮を経て生成したと考えられるサブmの粒径を持つ球状微粒子と、原料が飛散したと考えられる不定形の粒子が存在することを見出した。また、濃縮肥大化した粒子に対する表面状態等の性状分析も可能であることを見出した。

First direct mass measurement for neutron-rich Mo with the new ZD-MRTOF mass spectrograph system

Hou, D. S.*; 伊藤 由太; 他30名*

Physical Review C, 108(5), p.054312_1 - 054312_10, 2023/11

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.108.054312

理化学研究所RIビームファクトリーのZeroDegree多重反射型飛行時間質量分析装置(ZDMRTOF-MS)を用いて、Ag、Pd、Rh、Ru、Moの原子質量を測定した。ほとんどのケースにおいて、我々の結果は既存の実験データやAME2020で評価された質量と良好な一致を示した。本結果から、Moまでは、N = 70における調和振動子ギャップに対応する安定化殻効果は存在しないと結論付けた。

Measurement of double-differential neutron yields for iron, lead, and bismuth induced by 107-MeV protons for research and development of accelerator-driven systems

岩元 大樹; 中野 敬太; 明午 伸一郎; 佐藤 大樹; 岩元 洋介; 杉原 健太*; 西尾 勝久; 石 禎浩*; 上杉 智教*; 栗山 靖敏*; et al.

EPJ Web of Conferences, 284, p.01023_1 - 01023_4, 2023/05

https://doi.org/10.1051/epjconf/202328401023

加速器駆動システム(ADS)の核特性予測精度の向上と京都大学臨界集合体実験装置(KUCA)におけるADS炉物理実験で用いる中性子源情報の取得を目的として、京都大学の固定磁場強集束(FFAG)加速器を用いた核データ測定実験プログラムを開始した。このプログラムの一環として、鉄,鉛及びビスマスに対する陽子入射二重微分中性子収量(TTNY)及び断面積(DDX)を測定した。測定では、真空チェンバ内に設置された標的試料に107MeVの陽子ビームを照射し、核反応によって標的から発生した粒子の信号を、小型の中性子検出器を用いて検出した。検出信号とFFAGキッカー電磁石の信号の時間差から飛行時間(TOF)を求め、ガンマ線の事象を波形弁別法によって除去して中性子事象をカウントすることで中性子のTOFスペクトルを求めた。得られた中性子のTOFスペクトルから、相対論的運動学によりTTNY及びDDXを求めた。実験で得られたTTNY及びDDXを、モンテカルロ輸送計算コードPHITSによる計算と比較し、PHITSに組み込まれた核反応モデル及び評価済み核データライブラリJENDL-4.0/HEの妥当性を検証するとともに、PHITSによる計算の予測精度を評価した。

Laser-driven neutron generation realizing single-shot resonance spectroscopy

余語 覚文*; Lan, Z.*; 有川 安信*; 安部 勇輝*; Mirfayzi, S. R.*; Wei, T.*; 森 隆人*; Golovin, D.*; 早川 岳人*; 岩田 夏弥*; et al.

Physical Review X, 13(1), p.011011_1 - 011011_12, 2023/01

https://doi.org/10.1103/PhysRevX.13.011011

Neutrons are powerful tools for investigating the structure and properties of materials used in science and technology. Recently, laser-driven neutron sources (LDNS) have attracted the attention of different communities, from science to industry, in a variety of applications, including radiography, spectroscopy, security, and medicine. However, the laser-driven ion acceleration mechanism for neutron generation and for establishing the scaling law on the neutron yield is essential to improve the feasibility of LDNS. In this paper, we report the mechanism that accelerates ions with spectra suitable for neutron generation. We show that the neutron yield increases with the fourth power of the laser intensity, resulting in the neutron generation of in at a maximum, with Wcm, 900 J, 1.5 ps lasers. By installing a "hand-size" moderator, which is specially designed for the LDNS, it is demonstrated that the efficient generation of epithermal (0.1-100 eV) neutrons enables the single-shot analysis of composite materials by neutron resonance transmission analysis (NRTA). We achieve the energy resolution of 2.3% for 5.19-eV neutrons 1.8 m downstream of the LDNS. This leads to the analysis of elements and isotopes within sub-s times and allows for high-speed nondestructive inspection.

Effect of sample density in prompt -ray analysis

前田 亮; 瀬川 麻里子; 藤 暢輔; 遠藤 駿典; 中村 詔司; 木村 敦

Scientific Reports (Internet), 12(1), p.6287_1 - 6287_8, 2022/06

https://doi.org/10.1038/s41598-022-08594-2

A high-accuracy analytical method is broadly required to obtain reliable research results. Thus, prompt -ray analysis (PGA), one of the most accurate non-destructive analytical methods, has been employed in various fields. However, the measurement accuracy of PGA is also known to degrade in hydrogenous samples. The degradation is caused by variation in the measurement sensitivity (counts per milligram) following the change in neutron energy due to scattering with hydrogen nucleus. Number of scatterings is well known to depend on the hydrogen content in a sample. However, considering multiple scatterings, hydrogen density, which has not been taken into account as yet, may also lead to the accuracy degradation. In this research, the effect of the hydrogen density in PGA is investigated by evaluating the measurement sensitivity of samples with the same hydrogen content and different densities. The results showed that the measurement sensitivity varies by more than 30% depending on the hydrogen density even at the same hydrogen content. The variation is a particularly serious problem for PGA requiring a few percent accuracy in most cases. Additionally, although the variation is apparently observed in hydrogenous samples, the similar phenomenon can occur in other nuclides with a large scattering cross section; it may affect nuclear cross-section measurements using neutrons in such fields as astrophysics and nuclear energy.

KeV-region analysis of the neutron capture cross-section of Np

Rovira Leveroni, G.; 片渕 竜也*; 登坂 健一*; 松浦 翔太*; 児玉 有*; 中野 秀仁*; 岩本 修; 木村 敦; 中村 詔司; 岩本 信之

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(1), p.110 - 122, 2022/01

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.1954104

Neutron capture cross-section measurements for Np have been conducted with the Accurate Neutron Nucleus Reaction Measurement Instrument (ANNRI) at the Materials and Life Science Facility (MLF) of the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC) using neutrons with energy ranging from thermal energy to 1 MeV. A Time of Flight (TOF) method using a NaI(Tl) detector was employed for these measurements and the data were analyzed based on the pulse-height weighting technique in order to derive the neutron capture cross-section. The absolute capture cross-section was determined using the whole shape of the first resonance from JENDL-4.0 together with the total neutron flux derived from a Au sample measurement in which the first resonance was completely saturated. Both normalization techniques present agreement within 2%. The present results are also compared evaluated data libraries. There is a discrepancy of 10-25% discrepancy from 0.5 to 20 keV with JENDL-4.0. Nonetheless, above this energy, the JENDL-4.0 seems to reproduce the present data better as the results agree within uncertainties up to 500 keV. The cross-section results contain errors below 4% from 0.5 to 30 keV. However, the total uncertainty increases to over 8% over that energy. Along with the cross section measurement, theoretical calculations were performed to reproduce the present results.