Separation of Rh(III) and direct electrodeposition in phosphonium-based ionic liquids with electrochemical and spectroscopic analyses for extracted Rh(III) complex

徳満 駿*; 松宮 正彦*; 佐々木 祐二

Separation and Purification Technology, 382(Part 2), p.135631_1 - 135631_9, 2026/02

https://doi.org/10.1016/j.seppur.2025.135631

Solvent extraction (SX) of Rh(III) and direct electrodeposition (ED) of Rh metal were carried out in five cycles using phosphonium-based ionic liquids (ILs). The comparatively high extraction performance (70.1%-86.2%) of Rh(III) was stably retained in each SX process. In the subsequent ED process, the electrodeposits were recovered on the cathode and the reasonable current efficiencies (74.9%-85.6%) were achieved in the IL system. The X-ray photoelectron spectroscopy revealed that the electrodeposits obtained during ED process were found to be in the metallic state.

放射性コンクリート廃棄物の減容を考慮した合理的処理・処分方法の検討(委託研究); 令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*

JAEA-Review 2025-037, 103 Pages, 2025/12

JAEA-Review-2025-037.pdf:7.28MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究および人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和5年度に採択された研究課題のうち、「放射性コンクリート廃棄物の減容を考慮した合理的処理・処分方法の検討」の令和5年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、解体に伴い大量の発生が見込まれる放射性コンクリート廃棄物に着目し、減容・減量化策の現場適用について、コンクリート廃棄物の特性評価に基づき、典型的な再資源化処理工程を想定したうえでその課題を検討し、再資源化を含む合理的な処理・処分方法を検討・評価する。令和5年度には、放射性核種およびイオンの移行挙動への遷移帯の寄与を解明することを目的とし、セメント系試料中のCsの拡散試験、遷移帯を有する試料中のイオンの移動、Caの溶脱試験を実施した。また、遷移帯を含む核種移行モデルを構築するため、界面を挟む2つの媒体の拡散特性を考慮した確率分布をモデル化し、このサンプリング手法をランダムウォーク粒子追跡法の濃度計算に実装した。再資源化・再利用に向けた処理方法の検討として、非放射性Cs水溶液に浸漬した模擬汚染コンクリートを調製し、その特性を評価した他、骨材分離試験および熱分析試験の環境整備を行った。再資源化物の性状評価としては、模擬汚染骨材およびそれを利用した模擬再生コンクリートを調製し、模擬汚染骨材からイオン交換水や被覆したセメントペースト、再生コンクリートへのイオンの移行挙動を確認した。さらに、骨材分離の際に発生する模擬セメント微粉を用いて異なる配合の模擬廃棄体を調製し、力学あるいは化学特性を取得するとともに放射性核種の浸出挙動に関する試験を開始した。これらの結果を基に、再利用・再資源化を含む放射性コンクリート廃棄物管理シナリオを評価するため、コンクリート汚染状況に関する知見を収集、整理するとともに再利用・再資源化に伴う物量を推計するためのツールを整備した。

3次元線量拡散予測法の確立と線透過率差を利用した構造体内調査法の開発(委託研究); 令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 京都大学*

JAEA-Review 2025-020, 74 Pages, 2025/10

JAEA-Review-2025-020.pdf:5.85MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和4年度に採択された研究課題のうち、「3次元線量拡散予測法の確立と線透過率差を利用した構造体内調査法の開発」の令和5年度分の研究成果について取りまとめたものである。我々は核ガンマ線の方向を完全に決定し、光学カメラと同じ全単射によるガンマ線画像(線形画像)が測定できる電子飛跡検出型コンプトンカメラ(ETCC)を実現、今までに世界初の銀河拡散ガンマ線の直接観測及び1Fでは13号炉建屋群を含む1km四方の撮像による約100か所のスペクトル同時測定と敷地全体を覆うスカイシャインの撮像にも成功し、さらには京都大学複合原子力科学研究所の原子炉建屋内の3次元線量測定などの革新的な成果を出してきた。本研究は前研究の成果を基に、(1)サブmSv/h環境での3次元放射性物質飛散検知・予測システムの構築、(2)ETCCのMeV以上のガンマ線撮像能力を生かし透過性の高いCsガンマ線を利用した炉建屋内の3次元透視Cs分布測定法を開発及び1Fの炉建屋周辺からの測定、(3)数mSv/hでの動作を実現し、炉建屋内で同測定法の開発を行う。そのために令和5年度は、シミュレーションに基づくサブmSv環境での軽量遮蔽設計手法の開発及びETCCへの遮蔽を搭載した。同時にJAEAのFRS施設で高線量場を用いて、(1)の遮蔽能力の検証、同時にETCCデータ収集系、画像処理系の検証実験を行う。その結果を反映した改善をETCCに施した後、令和6年3月に1F内の炉建屋群全体を異なる2方向から測定する3次元線量測定を実施した。この測定でETCCの能力の検証と1F全域の3次元線量分布を今後求めていく。また、ETCCで炉建屋を数方向から計測を行い、建屋内部線量のCTスキャンの可能性をシミュレーションで検証、4方向から測定で複数のホットスポットの分布が求められる可能性が出てきた。

A Simple process simulation method for radiation stability evaluation of minor actinides separation

樋川 智洋; 津幡 靖宏; 熊谷 友多; 伴 康俊

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 8, p.286 - 290, 2025/09

https://doi.org/10.15669/pnst.8.286

本発表では、放射線影響を反映した指標を用いた簡便な分離プロセスシミュレーション法を提案する。放射線分解による抽出能劣化を考慮してマイナーアクチノイド分離プロセスのシミュレーションを行った。その結果、プロセスでのマイナーアクチノイドの処理限界量が求められ、プロセスの放射線耐性についての知見が得られた。

Development of HCl-free solid-phase extraction combined with ICP-MS/MS for rapid assessment of difficult-to-measure radionuclides, 3; Measurement of Se concentration in concrete rubble

Banjarnahor, I. M.; Do, V.-K.; 古瀬 貴広; 太田 祐貴; 田中 康介

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 334(7), p.4997 - 5006, 2025/05

https://doi.org/10.1007/s10967-025-10143-w

Se has been conventionally measured via radiometry. However, measuring Se this way is difficult due to its low specific radioactivity. Moreover, the measurement is time-consuming and susceptible to the radioactive interferences from highly radioactive nuclides (Sr, Cs, etc.) coexisting in the samples. ICP-MS/MS is widely known as a powerful technique to quantify difficult-to-measure radionuclides, which can effectively eliminate the interferences using a collision/reaction cell. In this research, a novel HCl-free chemical separation method was developed for separating Se from concrete matrices, followed by the selective measurement of Se concentration via ICP-MS/MS. Se was purified by stepwise chemical separation using anion exchange resin and activated alumina. The separation condition was optimized and evaluated. The chemical recovery of 85% was achieved. Se concentration was determined via ICP-MS/MS at m/z = 79 using ammonia gas as the reaction gas, and possible interferences such as those from the Br isobar and argon gas were effectively mitigated. A method limit of detection of 0.1 Bq g was achieved for the concrete rubble samples, making it a reliable tool for determining Se concentrations in concrete rubble collected from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station.

Evaluation report for sludge measurement by nondestructive assay (Plutonium Scrap Multiplicity Counter)(Joint research)

谷川 聖史; 瀬谷 和仁*; 浅川 直也*; 林 宏幸*; 堀籠 和志; 向 泰宣; 北尾 貴彦; 中村 仁宣; Henzlova, D.*; Swinhoe, M. T.*; et al.

JAEA-Technology 2024-014, 63 Pages, 2025/02

JAEA-Technology-2024-014.pdf:3.02MB

プルトニウム転換技術開発施設の廃液処理工程で発生したスラッジ中のPu量を評価する上で、スラッジは生成上、多くの不純物(Na, Fe, Ni等)を含み不均質であるため、従来の破壊分析ではサンプリングによる代表性が乏しく、Pu量測定に係る測定不確かさが大きかった(約24%)。この測定不確かさを低減させるために、日本原子力研究開発機構と米国ロスアラモス国立研究所は共同で中性子を利用した非破壊測定装置のPlutonium Scrap Multiplicity Counter (PSMC)を用いた測定技術の開発を進めた。MOX粉末を用いた模擬スラッジやモンテカルロ法により検証等を行いPSMC検出器パラメーター(predelay, doubles gatefraction等)を最適化し、高分解能ガンマ線分光分析を組み合わせて測定した結果、含有不純物の影響はないことが確認でき、従来法と比べ新たに設定した非破壊測定方法における測定不確かさは約6.5%まで低減できた。さらに、PSMC測定値の妥当性を評価するため、IAEA立ち合いの下、ガンマ線を測定しPu量を評価するIn Situ Object Counting System (ISOCS)を用いた比較測定した結果、ISOCSとPSMCの測定値は両方の測定不確かさの範囲内で一致したため、PSMCによる測定値の妥当性が確認された。これらの結果より、本非破壊測定技術はスラッジのように不純物を多く含み、サンプリングの代表性が乏しいアイテムに有効であり、スラッジの計量管理に適用することが認められた。

Status of MOX fuel reprocessing development in JAEA toward fuel discussion on fast reactor

竹内 正行; 佐野 雄一; 佐藤 武彦

Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle (GLOBAL2024) (Internet), 4 Pages, 2024/10

日本では、高速炉開発のロードマップが2022年に改訂され、今後の工程がより明確化された。その工程の1ステップとして2026年頃に高速炉燃料の検討が計画されている。本報告では、この燃料検討に向けた技術成熟度の評価や技術開発の現状について紹介する。技術開発内容に関しては、MA分離技術や共抽出技術を中心に現状や計画について説明する。

Organization of malonamides from the interface to the organic bulk phase

Micheau, C.; 上田 祐生; 元川 竜平; 阿久津 和宏*; 山田 悟史*; 山田 雅子*; Moussaoui, S. A.*; Makombe, E.*; Meyer, D.*; Berthon, L.*; et al.

Journal of Molecular Liquids, 401, p.124372_1 - 124372_12, 2024/05

https://doi.org/10.1016/j.molliq.2024.124372

Supramolecular organization of amphiphilic extractant molecules is involved in metal cation selectivity and separation kinetics during solvent extraction. The relationship between extractant associates/aggregates formed in the organic bulk phase and at the liquid-liquid interface is poorly understood even though it affects the extraction mechanism. The nanoscopic structures of the extraction systems N,N,N',N'-tetrahexylmalonamide (THMA) in toluene and N,N'-dibutyl-N,N'-dimethyl-2-tetradecylmalonamide (DBMA) in n-heptane, used for either Pd(II) or Nd(III) selective extraction from an acidic aqueous phase, were examined. These systems present markedly different affinity for Pd(II) and Nd(III), and extraction kinetics. Extractant organization in the organic bulk phase and at the interface were compared by small-angle X-ray scattering, interfacial tension, and neutron reflectivity. THMA in toluene forms small associates in the organic bulk phase and accumulates in a diffuse layer at the interface, decreasing Pd(II) coordination probability and resulting in slow extraction. DBMA in n-heptane forms large aggregates and a compact, dense interfacial layer, resulting in rapid Pd(II) and Nd(III) extraction. Thus, Pd(II) extraction is driven by interfacial coordination alone, whereas the incorporation of Nd(III) into the core of large aggregates governs Nd(III) extraction in the interfacial layer. These results suggest that the interface should be described as a nanoscale interphase containing a high extractant concentration compared with the organic bulk phase.

Overview of development program for engineering scale extraction chromatography MA(III) recovery system

渡部 創; 高畠 容子; 長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行

Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00461_1 - 23-00461_10, 2024/04

https://doi.org/10.1299/mej.23-00461

Japan Atomic Energy Agency is developing extraction chromatography technology to recover MA(III) from spent nuclear fuel. Developments in the extraction chromatography system especially focusing on safety and stable operation are required for practical application of the technology. This paper discusses the main tasks that have to be challenged preferentially based on achievements obtained by previous studies and potential MA(III) recovery process flow.

健全性崩壊をもたらす微生物による視認不可腐食の分子生物・電気化学的診断及び抑制技術の開発(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 物質・材料研究機構*

JAEA-Review 2023-031, 101 Pages, 2024/01

JAEA-Review-2023-031.pdf:24.47MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和2年度に採択された研究課題のうち、「健全性崩壊をもたらす微生物による視認不可腐食の分子生物・電気化学的診断及び抑制技術の開発」の令和2年度から令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、微生物が関与して誘起・加速する金属材料の腐食(微生物鉄腐食)に関して、加速検査試験片、オンサイト遺伝子検査などの革新的な診断技術を開発、1Fで想定される微生物腐食の発生・進行条件の洗い出しを行い、水質や環境コントロールによって微生物腐食を防ぐ方法を提案することを目的とした。具体的な研究成果として、微生物腐食反応の加速技術を材料と細菌集積の2つの方向から実現し、採水によるオンサイト加速試験の要素技術開発を行なった。さらに、局所的に激しい腐食を行う細菌の単離に成功し、新しい微生物腐食の抑止技術へと繋がる成果が得られた。さらに、これらの成果の大部分は、春に博士課程に進学した2人の修士課程の学生によって達成されたもので有り、高い学際性を持つリーダー人材の育成に貢献した。