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論文

Sintering and microstructural behaviors of mechanically blended Nd/Sm-doped MOX

廣岡瞬; 堀井雄太; 砂押剛雄*; 宇野弘樹*; 山田忠久*; Vauchy, R.; 林崎康平; 中道晋哉; 村上龍敏; 加藤正人

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(11), p.1313 - 1323, 2023/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2192725

被引用回数：5 パーセンタイル：78.63(Nuclear Science & Technology)

収率が高く燃料に固溶するFP(模擬FP)としてNd $_{2}$ O $_{3}$ 及びSm $_{2}$ O $_{3}$ を添加したMOXの焼結試験を行い、焼結後の微細組織を評価した。熱膨張計を用いて取得した焼結中の収縮曲線から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも高温で焼結が進むことが分かった。焼結後の密度評価及び金相組織の観察から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも粒成長と高密度化が進むことが分かった。これは、添加元素の影響を受けて一部のUが4価から5価に変化し、拡散速度が大きくなったことが原因と考えられる。また、XRDの結果から焼結後の試料は均質に固溶した結晶構造が示されたが、EPMAによる元素マッピングの結果からは模擬FPの濃度が一様でなく、完全には均質に分布していない微細組織が示された。不均質に分布したNd $_{2}$ O $_{3}$ 含有MOXを微粉砕し、再焼結を行う過程を繰り返すことで、均質性が向上し、密度も十分に高い模擬FP含有MOXペレットを作製することができた。

論文

Oxygen potential of neodymium-doped U $_{0.817}$ Pu $_{0.180}$ Am $_{0.003}$ O $_{2 pm x}$ uranium-plutonium-americium mixed oxides at 1573, 1773, and 1873 K

Vauchy, R.; 砂押剛雄*; 廣岡瞬; 中道晋哉; 村上龍敏; 加藤正人

Journal of Nuclear Materials, 580, p.154416_1 - 154416_11, 2023/07

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2023.154416

被引用回数：9 パーセンタイル：93.25(Materials Science, Multidisciplinary)

Oxygen potentials of U $_{0.817}$ Pu $_{0.180}$ Am $_{0.003}$ O $_{2 pm x}$ incorporating 10 and 20 mol% of neodymium (Nd/Metal) were investigated by thermogravimetry at 1573, 1773, and 1873 K. The presence of neodymium induced an increase in the oxygen potential of the U-Pu mixed oxide. The correlation between oxygen partial pressure pO $_{2}$ and deviation from stoichiometry x was analyzed, and a model of defect chemistry was proposed. Finally, the crystal structure of these mixed oxides was discussed at the light of the mechanisms of possible Nd(III)/U(V) charge compensation, and deviation from stoichiometry.

論文

Difference in expansion and dehydration behaviors between NH- and K-montmorillonite

川喜田竜平; 齋藤彬人*; 佐久間博*; 安楽総太郎; 菊池亮佑*; 大竹翼*; 佐藤努*

Applied Clay Science, 231, p.106722_1 - 106722_7, 2023/01

https://doi.org/10.1016/j.clay.2022.106722

被引用回数：2 パーセンタイル：17.27(Chemistry, Physical)

Montmorillonite (Mt) expansion and swelling are key factors for barrier performance of bentonite in trans-uranic (TRU) and high-level radioactive waste disposals. In the case of co-located geological disposal of TRU waste with high level waste, ammonium ion (NH) which is changed from nitrate ion leached from TRU waste has possibility to contact with bentonite, exchange interlayer cation of Mt to form NH-Mt, and deteriorate its performance. Because of similar hydration energy of NH to K, NH-Mt could have lower expandability or change to non-expandable mineral as reported on K-Mt. Therefore, expansion and alteration behaviors of NH-Mt, especially comparison to the behaviors of K-Mt, are necessary to understand for safety assessment of the waste disposal. In this study, the hydration behavior of NH-Mt was investigated by XRD and molecular dynamics (MD) simulation in comparison with K-Mt. XRD profiles under Relative Humidity (RH) control showed that expansion of NH-Mt was similar to that of K-Mt at more than RH40% with slightly different d-values. However, expansion of NH-Mt kept at lower than RH20%, while K-Mt easily dehydrate at the same RH. MD simulation revealed that hydrogen bonding (HB) in NH molecules causes the difference in hydration behavior between NH- and K-Mt, as HB cause larger basal spacing at dehydrated state and easier hydration. This gap on hydration may attribute the difference in alteration to non-expandable minerals after dehydration, indicating that NH have lower possibility for alternation and smaller effect on barrier performance of bentonite than K.

論文

Structural characterization by X-ray analytical techniques of calcium aluminate cement modified with sodium polyphosphate containing cesium chloride

高畠容子; 渡部創; 入澤啓太; 塩飽秀啓; 渡部雅之

Journal of Nuclear Materials, 556, p.153170_1 - 153170_7, 2021/12

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2021.153170

被引用回数：5 パーセンタイル：48.19(Materials Science, Multidisciplinary)

The long-time experimental activities on pyroprocessing have generated waste eutectic salts contaminated with nuclear materials. After reprocessing tests, waste salts should be appropriately treated, with a focus on Cl disposal considering its corrosive nature. It is important to construct Cl confinement for the waste salts. Chlorapatite (Ca $_{10}$ (PO $_{4}$ ) $_{6}$ Cl $_{2}$ ) has great potential for Cl confinement due to Ca and P. The chemical reactivity of Cl will be drastically reduced if chlorapatite can be synthesized in calcium aluminate cement modified with sodium polyphosphate (CAP) containing CsCl. This study confirms the chemical state of Cl and metal elements in the cement by XRD, XPS, and XANES in the CAP containing CsCl. The analyses results suggest the existence of the Ca-Cl-Cs and Al-Cl-Cs bonds in CAP containing CsCl. The formation of the chemical bonds of Cl with metal elements might be one of important factors for the chlorapatite formation from the CAP containing CsCl.

論文

Evaluation on the crystal structure of ningyoite using XRD analysis and DFT calculation

鈴木知史; 逢坂正彦; 中桐俊男

Proceedings of Joint International Conference on Supercomputing in Nuclear Applications + Monte Carlo 2020 (SNA + MC 2020), p.131 - 136, 2020/10

人形峠におけるウラン移行挙動評価に資するため、ウラン鉱物の安定性評価をDFT計算により進めている。その第一段階として、主要なウラン鉱物で構造の詳細が明らかでない人形石の結晶構造と単位胞の構成を検討した。人形石の結晶構造の評価のため、XRD解析コードを用いて既報の人形石のXRDパターンを解析した。その結果、U原子間の距離は軸に沿って $frac{1}{3}$ となった。そこで、3個のUまたはCa原子が軸に沿って並んだ[CaU(PO $_{4}$ ) $_{2}$ ] $_{3}$ の構造を構成し、この構造を初期構造としてDFT計算により構造最適化を実施した。その結果、得られた構造の理論XRDパターンは、人形石のXRDパターンと同様に、30 $^{circ}$ 付近に最大のピークがあった。これにより、人形石の構造は[CaU(PO $_{4}$ ) $_{2}$ ] $_{3}$ を基礎とする構造であると考えられる。

論文

ガラス固化プロセス環境における白金族化合物の化学挙動解明

永井崇之; 秋山大輔*; 佐藤修彰*; 捧賢一

物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成28年度)(CD-ROM), 1 Pages, 2017/03

ガラス固化体の製造において、溶融状態の廃棄物ガラスから析出したRuO $_{2}$ 等の白金属化合物が溶融炉底部に堆積して固化体容器へのガラス流下を阻害する。本研究は、廃液成分であるRhがRuO $_{2}$ 生成へ与える影響を確認するため、Ru-Rh化合物等を加熱合成して生成物をXRDにより評価した。その結果、廃液に含まれるRhはRuと同様な化学挙動を示し、Ru化合物と類似構造のRh化合物を生成する可能性があることを見出した。

論文

ガラス固化プロセス環境におけるルテニウム化合物の挙動評価

永井崇之; 佐藤修彰*; 捧賢一

物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成27年度)(CD-ROM), 2 Pages, 2016/03

使用済核燃料再処理から生じる高レベル放射性廃液は、ガラス固化プロセスでガラス原料と溶融混合され、最終処分体のガラス固化体へ加工される。ガラス固化体を製造するガラス溶融炉内では、廃液に含まれるルテニウム(Ru)が溶融ガラス中に二酸化ルテニウム(RuO $_{2}$ )として析出する。このRuO $_{2}$ は溶融炉底部に堆積し、固化体容器への溶融ガラスの流下を阻害するため、溶融炉環境におけるRuの反応挙動を理解する必要がある。そこで、ランタン(La)硝酸塩とRu硝酸塩を原料に、硝酸塩の脱硝温度において生成するRu化合物を確認するとともに、Ru-La-Na混合硝酸塩にガラス原料を添加し、Ru化合物の化学形態の変化を追跡した。

論文

Effects of swift heavy ion irradiation on magnetic properties of Fe-Rh alloy

福住正文*; 知見康弘; 石川法人; 鈴木基寛*; 高垣昌史*; 水木純一郎; 小野文久*; Neumann, R.*; 岩瀬彰宏*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 245(1), p.161 - 165, 2006/04

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2005.11.094

被引用回数：18 パーセンタイル：74.77(Instruments & Instrumentation)

Fe-50at.%Rh合金の高速重イオン照射を室温で行った。照射前後に、磁気特性を超伝導量子干渉計(SQUID)で、結晶構造をX線回折計(XRD)でそれぞれ測定した。また、試料表面近傍での照射誘起強磁性状態を評価するために、大型放射光施設SPring-8においてFe K吸収端近傍のX線磁気円二色性(XMCD)測定を行った。その結果、反磁性-強磁性転移温度以下でも高速重イオン照射によって強磁性状態が誘起され、そのときに格子が0.3%伸びることがわかった。照射した試料では強磁性に相当するXMCDスペクトルが得られ、これが照射イオンの質量や照射量に依存していることがわかった。電子励起及び弾性衝突によるエネルギー損失がFe-Rhの結晶格子及び磁気構造に与える影響について議論する。

論文

Synthesis and characterization of nickel-copper hydroxide acetate, NiCu(OH) $_{3.1}$ (OCOCH $_{3}$ ) $_{0.9}$ 0.9H $_{2}$ O

香西直文; 三田村久吉; 福山裕康; 江坂文孝; Komarneni, S.*

Microporous and Mesoporous Materials, 89(1-3), p.123 - 131, 2006/03

https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2005.10.015

被引用回数：12 パーセンタイル：40.65(Chemistry, Applied)

層状遷移金属水酸化物塩は、陰イオン交換性層状化合物の一種であり、陰イオン吸着材及びインターカレーションホストとして最近注目を集めるようになった。それゆえ、その種類,合成方法,特性などに関する論文数は少ない。本研究では、新型の層状遷移金属水酸化物塩である水酸化酢酸ニッケル銅の基本的な特性について述べる。酢酸ニッケル,酢酸銅,過酸化水素の混合溶液を150 $^{circ}$ Cの水熱条件で4時間加熱することにより、NiCu(OH) $_{3.1}$ (OCOCH $_{3}$ ) $_{0.9}$ 0.9H $_{2}$ Oの組成を持つ層状化合物が得られた。この化合物は水溶液中の塩素イオンと硝酸イオンを吸着しないが、2価以上の陰イオンを吸着し、さらに毒性の高いヒ酸イオンと亜セレン酸イオンに対して最も高い吸着選択性を持つ。それらのイオンに対する吸着材としての利用が考えられる。

論文

Synthesis and characterization of copper hydroxide acetate with a layered discoid crystal

香西直文; 三田村久吉; 福山裕康; 江坂文孝; Komarneni, S.*

Journal of Materials Research, 20(11), p.2997 - 3003, 2005/11

層状遷移金属水酸化物塩は、陰イオン交換性層状化合物の一種であり、陰イオン吸着材及びインターカレーションホストとして最近注目を集めるようになった。それゆえ、その種類,合成法,特性などに関する論文数は少ない。本研究では、従来とは異なる方法で合成した層状水酸化酢酸銅の基本的な特性について報告する。酢酸銅溶液を水酸化ナトリウム溶液でpH6.5まで滴定し、引き続き40 $^{circ}$ Cで熟成することによって得られた化合物は、既知の層状水酸化酢酸銅Cu $_{2}$ (OH) $_{3}$ (OCOCH $_{3}$ )H $_{2}$ Oと組成及び幾つかの特性が類似している。酢酸含有率がわずかに低いこの化合物は、既知の化合物に比べて、結晶形、383K以下での固相への酢酸イオンの結合安定性,溶液中の陰イオンとの反応などが異なる。

論文

燃料電池用架橋フッ素系高分子電解質膜の合成と構造解析

井上豊; 小林和博; 八巻徹也; 浅野雅春; 久保田仁*; 吉田勝

第2回21世紀連合シンポジウム; 科学技術と人間論文集, p.257 - 260, 2003/00

本研究では、燃料電池用架橋フッ素系高分子電解質膜を合成とX線回折(XRD)分析による構造解析を行った。架橋構造を付与したポリテトラフルオロエチレン(PTFE)膜にスチレン(St)を放射線グラフトした後、スルホン化を行った結果、Nafionを上回る高いイオン交換容量(1.32.0meqg $^{-1}$ )を持つ電解質膜を合成できた。架橋及びStグラフト反応が進行するにつれて、PTFE膜の結晶化度は結晶子寸法の減少とともに低下した。最後に、スルホン化した膜がNafionと比べて高い結晶化度を保持していたことは非常に興味深い。

論文

Coverage of the Cd underpotential deposited layer formed on an Au(111) substrate; Effect of the electrolytic condition

河村博行; 高橋正光; 水木純一郎

Journal of the Electrochemical Society, 149(11), p.C586 - C591, 2002/11

https://doi.org/10.1149/1.1512671

被引用回数：14 パーセンタイル：43.57(Electrochemistry)

硫酸系電解液中でアンダーポテンシャル析出によりAu(111)基板上に形成されたCd層の面間構造をspecular X-ray reflectivity測定により調べた。1mM CdSO $_{4}$ +10mM H $_{2}$ SO $_{4}$ 、及び1mM CdSO $_{4}$ +100mM H $_{2}$ SO $_{4}$ 溶液中で1st UPD,2nd UPD電位にて形成されるCd UPD層に対して測定を行った。いずれの場合も、再配列構造に類似したAu(111)表面にCd原子層が位置し、さらにそのCd原子層の上に硫酸アニオン層が位置していることが明らかになった。従来の報告例とは異なり、Cd UPD層の被覆率はUPD電位には依らず、H $_{2}$ SO $_{4}$ 濃度に依存している。Cd原子の被覆率は、H $_{2}$ SO $_{4}$ 濃度が10mMから100mMに増加すると、0.5MLから0.6MLに増加している。また、硫酸アニオンの被覆率はCd原子の被覆率の約半分となっている。

論文

Study of a new ytterbium doped phosphate laser glass

Dai, S.*; Hu, L.*; 杉山僚; 井澤靖和*; Liu, Z.*; Jiang, Z.*

Chinese Science Bulletin, 47(3), p.255 - 259, 2002/02

https://doi.org/10.1360/02tb9062

被引用回数：8 パーセンタイル：52.58(Multidisciplinary Sciences)

新イッテルビウムリン酸レーザーガラスを作成し、熱-機械特性、非線形性、微結晶化、微少欠陥及び分光スペクトル測定の物理・光学特性について評価試験を行なった。ガラスの作成プロセスにおいて、OH基濃度を減少させるために、開発した新たな除去法を適用した結果、上準位蛍光寿命は2.2msに達した。さらに、光路長の熱による変化を示すアサーマル特性は、0.4210E $^{-6}$ /Kであり、これはQX/Ybガラスの約1/10と極端に小さい値を示すことがわかった。

論文

Evidence for the diffusion of Au atoms into the Te UPD layer formed on a Au(111) substrate

河村博行; 高橋正光; 北條伸彦*; 三宅正男*; 邑瀬邦明*; 田村和久*; 魚崎浩平*; 粟倉泰弘*; 水木純一郎; 松原英一郎*

Journal of the Electrochemical Society, 149(2), p.C83 - C88, 2002/02

https://doi.org/10.1149/1.1429928

被引用回数：6 パーセンタイル：21.33(Electrochemistry)

電解液中でアンダーポテンシャル析出(UPD)によりAu(111)基板上に形成されたTe層の構造をin-situ表面X線回折法で調べた。UPD電位を459時間にわたって保持した状態で試料に対して一連の測定を行った。その結果、Te UPD層は不安定であることが明らかになった。最表面層はUPDによるTe原子とAu(111)基板から拡散してきたAu原子で構成されていることがわかった。また、時間が経過すると、Te UPD層は従来報告されていた R30 $^{circ}$ の周期性を持たないことがわかった。Te UPD層に対するストリッピングボルタンメトリーを行うと、時間とともにTeとAuとの相互作用が増加することが示され、最表面層がTeとAuの混合層であることを裏付けている。

論文

Preparation of epitaxial TiO $_{2}$ films by pulsed laser deposition technique

山本春也; 住田泰史; Sugiharuto; 宮下敦巳; 楢本洋

Thin Solid Films, 401(1-2), p.88 - 93, 2001/12

https://doi.org/10.1016/S0040-6090(01)01636-4

被引用回数：134 パーセンタイル：96.81(Materials Science, Multidisciplinary)

光触媒材料である二酸化チタン(TiO $_{2}$ )では、光触媒特性の向上を目的にルチル及びアナターゼ構造の高品質なエピタキシャル膜の作製が必要とされている。本研究では、レーザ蒸着法によりルチル及びアナターゼ構造のTiO $_{2}$ のエピタキシャル成長を試み、種々の基板と膜との結晶方位関係、基板温度と膜の結晶性の関係を明らかにすることを目的とした。TiO $_{2}$ 膜は、低圧酸素雰囲気下でNb-YAGを用いたレーザ蒸着法によりSrTiO $_{3}$ ,LaAlO $_{3}$ ,LSAT,YSZ,-Al $_{2}$ O $_{3}$ ,などの単結晶基板上に約200nmの膜厚で作製した。TiO $_{2}$ 膜は、X線回折とラザフォード後方散乱/チャネリング法により構造評価を行った。その結果、基板温度が約500 $^{circ}C$ でアナターゼ構造の高品質なTiO $_{2}$ (001)膜がLaAlO $_{3}$ (001), LSAT(001), SrTiO $_{3}$ (001)基板上に成長でき、基板との格子整合が膜の結晶性に影響することを明らかにした。また、-Al $_{2}$ O $_{3}$ (0001)及び(100)基板上にルチル構造のTiO $_{2}$ (100)及びTiO $_{2}$ (001)膜を作製することができた。

論文

放射光を用いるXAFS法及び溶液X線回折法によるアクチノイド化合物の構造及び電子状態解析

矢板毅; 岡本芳浩

放射光, 14(1), p.42 - 51, 2001/02

http://ci.nii.ac.jp/naid/10006656103

放射光施設におけるアクチノイドビームラインの建設に伴い、放射光を利用したX線分光法はアクチノイド、特に溶液や融体のような非晶質な化合物に対する研究手法として急速に発展している。本稿は、放射光を用いるXAFS法及び実験室系XRD法を利用した、アクチノイド溶液、融体系の構造及び電子状態に関する研究成果の一部を紹介したものである。本文において、U-アミド化合物の溶液内錯体構造と分離挙動との相関、Am-窒素ドナー系配位子との溶液内錯体の特徴、ウラン塩化物系溶融塩の構造の特徴とXANESスペクトルなどを紹介している。

論文

Development of new extractant utilized by coordination properties of diglycol amide (DGA) to trivalent curium and lanthanides

矢板毅

Proceedings of International Youth Nuclear Congress 2000 (CD-ROM), 4 Pages, 2000/00

単座・二座配位有機リン系及びアミド系化合物-ランタノイド、アクチノイド錯体の溶液内構造を放射光EXAFSにより、また、いくつかの単結晶試料についてX線構造解析を行った。これにより両系において単座配位系化合物は、配位酸素のネットチャージが二座配位系に比べ大きな差がないのにもかかわらず約0.2Åほど外側で配位することがわかった。これは溶液内においてのみ観察された。これは多座配位系が金属と環形成するときのキレート効果による。CMPOは溶液中においてカルボニル基の酸素が弱く相互作用し、形成する環は非対称になること、また環形成では5員環が6員環より安定であり錯形成において2つの5員環を有する三座配位子ジグリコールアミドが、三価ランタノイド、アクチノイドの分離には最も有効であることなどを明らかにした。

論文

Molybdenum substitutional doping and its effects on phase transition properties in single crystalline vanadium dioxide thin film

Wu, Z. P.*; 宮下敦巳; 山本春也; 阿部弘亨; 梨山勇; 鳴海一雅; 楢本洋

Journal of Applied Physics, 86(9), p.5311 - 5313, 1999/00

https://doi.org/10.1063/1.371519

被引用回数：59 パーセンタイル：88.21(Physics, Applied)

金属バナジウム上に金属モリブデンの細片を貼り付けたターゲットをソースとして用いたレーザーアブレーション法によって、モリブデンドープVO $_{2}$ 薄膜を作製した。薄膜特性は精密X線回折、X線ロッキングカーブ測定、RBSチャネリング測定によって評価した。ロッキングカーブでのピーク幅はFWHMの値で最良0.0074 $^{circ}$ と基板に用いたサファイア(0001)単結晶の値(=0.0042 $^{circ}$ )と近い値を取っており、また、チャネリング測定における $chi_{min}$ の値も5%と良く、軸方向の整合性が非常に良く取れており単結晶ライクな成長をしていることがわかる。モリブデンが置換位置に入っていることはRBSチャネリング測定によって確かめられた。金属-半導体相転移前後での電気伝導率の特性変化はおもに半導体領域における伝導特性によっており、モリブデンドープによる金属特性の変化はあまり見られない。ドープによって半導体領域での活性エネルギーは減少し電気伝導度は上がる。その結果、ドープ量の増加により金属-半導体相転移前後での特性変化は減少する。1.5%のモリブデンドープによって相転移温度を30 $^{circ}C$ にまで引き下げることができた。

論文

Characterization of natural and synthesized FeTiO $_{3}$ crystals with RBS/PIXE/XRD

R.Q.Zhang*; 山本春也; Dai, Z.*; 鳴海一雅; 青木康*; 楢本洋; 宮下敦巳

International Journal of PIXE, 7(3&4), p.265 - 275, 1997/00

https://doi.org/10.1142/S0129083597000308

FeTiO $_{3}$ 結晶の真の光学特性の評価のため、赤外線加熱形ふん囲気制御帯熔融法により、高純度・高完全度バルク単結晶の育成を行った。これらの人工結晶片と天然のイルメナイト結晶について、熱処理による結晶性向上、あるいは相分離の過程を、RBS法とPIXE法とを組合せた方法及びXRD法により詳細に調べた結果の報告である。

論文

Study on the development of the lattice strain in (Mg,U)O $_{2+x}$ solid solution

芹澤弘幸; 白鳥徹雄; 福田幸朔; 藤野威男*; 佐藤修彰*

Journal of Alloys and Compounds, 218, p.149 - 156, 1995/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(94)01385-3

被引用回数：3 パーセンタイル：36.82(Chemistry, Physical)

軽水炉用低酸素ポテンシャル燃料として有望である、(Mg,U)O $_{2+x}$ 固溶体の格子ひずみについて調べた。組成の異なる試料を調整し、X線回折法による格子ひずみを測定した。その結果、固溶体に生じる均質ひずみが、金属クラスター(Mg $^{2+}$ ,U $^{5+}$ )の形成に起因していることがわかった。また、酸素含有量の少ない固溶体に、非均質ひずみが生じることが明らかとなった。この固溶体の結晶子サイズが、酸素含有量の多い試料と比較して小さくなっていることから、試料調整時に生じるMgO析出物と関係していると考えられる。