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報告書

ジオポリマー等によるPCV下部の止水・補修及び安定化に関する研究(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2022-062, 121 Pages, 2023/03

JAEA-Review-2022-062.pdf:4.78MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和3年度に採択された「ジオポリマー等によるPCV下部の止水・補修及び安定化に関する研究」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、PCV底部の止水及び補修を目的として、改良したジオポリマーや超重泥水によりジェットデフレクター等を止水し、併せてドライウェル下部を補修する施工法を提案する。また、堆積状況など未解明な状況にある現場施工の選択肢を増やすため、止水・補修材の対象部位周辺への局所的施工のみならず、ペデスタル外の広範囲にわたる施工についても検討し、最新の熱流動シミュレーション法により、工法実現性を評価する。広範囲に施工する場合には、ペデスタル外に流出した燃料デブリや堆積物は止水・補修材で被覆されて廃棄体となる。このため、燃料デブリの成層化状態等性状を実験及び解析により把握した上で、廃棄体を安定化する方策を検討するとともに、核種浸出性を含めた廃棄体の長期寿命を評価する。

論文

Possible pathway of zeolite formation through alkali activation chemistry of metakaolin for geopolymer-zeolite composite materials; ATR-FTIR study

Onutai, S.; 佐藤 淳也; 大杉 武史

Journal of Solid State Chemistry, 319, p.123808_1 - 123808_10, 2023/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:90.08(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The process of zeolite formation for geopolymer-zeolite composites can be explained using ATR/FTIR spectroscopy. The process consists of the dissolution of silica and alumina precursors from the alkali activation process of metakaolin with NaOH solution. Thereafter, the formation of hydrated aluminosilicate primary units and secondary units occurs. Finally, the units are reorganized and crystallized into the zeolite structure. The increase in the alkali activator concentrations promotes the high dissolution of raw materials. Na cations play an important role in dissolution and synthesis. The higher the alkali activator concentration, the higher the tetrahedron condensation rate and the greater the degree of structure ordering. The phases in alkali activation of metakaolin with different NaOH concentrations (Na/Al) at 1.18, 2.03, and 3.05 were zeolite-A, zeolite-X, and sodalite zeolite. Finally, the possible pathway of zeolite formation was explained and deduced.

報告書

高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*

JAEA-Review 2022-050, 116 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-050.pdf:11.41MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化」の令和元年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和3年度が最終年度となるため3年度分の成果を取りまとめた。本研究の目的は、1Fから発生する放射性廃棄物の中でも鉄沈殿物を検討対象とし、安全な保管と処分を可能とする高い陰イオン核種保持性や流動性のアルカリ刺激材料とそのレシピを探索し、実プラントとして成立する固化体製作装置の概念を提案することである。この目的を達成するために、本研究では、以下の5つの項目について実施した。(1)陰イオン核種の保持性能を高めたアルカリ刺激材料の設計、(2)試験体の物性試験と評価、(3)パイロットサイズ試験体の作製と評価、(4)安全評価による処分システムの提案、(5)研究推進である。その結果、安全評価上重要な陰イオン核種であるヨウ素やセレンの高い保持性を有し、高い流動性、作業性十分な強度を有する安全な保管・処分を可能とするアルカリ刺激材料を用いた固化体のレシピが明らかとなり、実スケール固化体製作設備に必要な要素やプロセスをまとめ、これらを基に構想した混練装置および付帯設備の概略を示すことができた。

論文

Emulsification of low viscosity oil in alkali-activated materials

Reeb, C.*; Davy, C. A.*; Pierlot, C.*; Bertin, M.*; Cantarel, V.; Lambertin, D.*

Cement and Concrete Research, 162, p.106963_1 - 106963_16, 2022/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:44.2(Construction & Building Technology)

Significant amounts of low viscosity mineral oil (20 %vol) are successfully immobilized in alkali-activated materials (AAM), either based on metakaolin or blast furnace slag. Surfactants are required to stabilize of the oil emulsion. Visual observation, torque measurement and rheology evidence two distinct groups of surfactants. One group contributes to structuring the oil/AAM fresh mix, with greater torque and viscosity than without surfactant; the other includes non-structuring surfactants, without change in torque or viscosity. Each group depends on the AAM considered. Whatever the AAM and the surfactant, the interfacial tension between oil/activating solution and the oil droplet size decrease significantly. Therefore, although contributing to stabilize the emulsion, interfacial tension alone does not explain the two distinct behaviors. Characterization of diluted ternary suspensions (solid particles-oil-AS) relates the structuring effect to interactions between oil and solid particles, through the surfactant polar head groups and non-polar hydrocarbon tails. An original mechanism explaining structuration is discussed.

論文

Geopolymer and ordinary Portland cement interface analyzed by micro-Raman and SEM

Cantarel, V.; 山岸 功

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(7), p.888 - 897, 2022/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:56.43(Nuclear Science & Technology)

Geopolymers are a class of material that could potentially be used for sealing and repair of damaged concrete structures. This application is important for both decommissioning activities and standard industrial applications. The purpose of this article is to investigate the interface between ordinary Portland cement and geopolymer. The surface microstructure of the cement is investigated by SEM, EDX, and micro-Raman after embedding in geopolymer or immersion in the activation solution of a geopolymer for various durations. It is found that immersion in the solution induces a dendritic carbonation profile into the cement structure following the CSH gel. On the contrary, embedding in the geopolymer creates a dense, impermeable interface with a thickness of a few micrometers. This interface is found to be dense and brittle and it decreases the permeability of the surface, preventing the penetration of silicates into the cement structure. However, this brittle interface is sensitive to dehydration and can rupture under intense drying. This phenomenon can be utilized to separate the geopolymer and cement but is concerning if the integrity of the material must be guaranteed under extreme conditions.

報告書

燃料デブリ取出し時における放射性核種飛散防止技術の開発(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2022-010, 155 Pages, 2022/06

JAEA-Review-2022-010.pdf:9.78MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「燃料デブリ取出し時における放射性核種飛散防止技術の開発」の平成30年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本課題は令和3年度が最終年度となるため4年度分の成果を取りまとめた。本研究は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の燃料デブリ取出し時に発生する放射性微粒子を着実に閉じ込めるために、気相及び液相における微粒子の挙動を明らかにするとともに、微粒子飛散防止技術を開発することを目的としている。具体的には、微粒子飛散防止技術として、(1)スプレー水等を利用して最小限の水で微粒子飛散を抑制する方法、及び(2)燃料デブリを固化して取り出すことで微粒子飛散を抑制する方法について、実験及びシミュレーションにより評価し、実機適用可能性を評価した。

論文

Microparticles with diverse sizes and morphologies from mechanical and laser cutting of fuel debris simulants and geopolymer as a covering material

Zhou, Q.*; 斉藤 拓巳*; 鈴木 誠矢; 矢野 公彦; 鈴木 俊一*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.461 - 472, 2021/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:58.27(Nuclear Science & Technology)

During the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, the dismantling of massive fuel debris is important for the defueling process. The production and dispersion of radioactive microparticles highly depends on the cutting technique implemented. Previous studies have been conducted on the development of cutting techniques and the treatment of radioactive particles generation during the cutting process. Besides, adequate understanding of the microparticle products during the cuttings of fuel debris is of vital necessity. Nowadays, geopolymer application is proposed as a covering material during the fuel debris retrieval in order to keep the structural integrity of damaged components. In this study, the microparticle products during mechanical and laser cutting of fuel debris simulants (Hafnium oxide and Tungsten(IV) oxide pellets) and geopolymer material were investigated. The cuttings have been carried out for samples of the simulants, geopolymer, and simulants with geopolymer covering. The generated particles were collected and investigated by laser diffraction particle size analyzer and Scanning Electron Microscope with X-ray spectrometry. Particles with diverse sizes and morphologies were observed from the products of each sample. It also appears that particles with unique sizes and morphologies can generate from the laser cuttings due to the thermal effect of laser cutting.

報告書

高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*

JAEA-Review 2020-054, 72 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-054.pdf:5.62MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、「高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究の目的は、溜まり水処理過程で発生した放射性廃棄物の中でも鉄沈殿物を検討対象とし、安全な保管と処分を可能とする高い陰イオン核種保持性や流動性のアルカリ刺激材料とそのレシピの探索し、実プラントとして成立する固化体製作装置の概念を提案することである。本年度の検討の結果、K系アルカリ刺激材料は流動性が高くて硬化も早く、銀イオンを混入させることでヨウ化物イオン保持性の高い固化体を作製できる可能性を有していることが明らかとなった。

報告書

燃料デブリ取出し時における放射性核種飛散防止技術の開発(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2020-043, 116 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-043.pdf:7.74MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「燃料デブリ取出し時における放射性核種飛散防止技術の開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、微粒子飛散を効果的に抑制する技術を開発しており、実験の結果、水ミストを使ってスプレイする方法がエアロゾル除去効率と除去率を改善する上で効果的かつ適用可能な手法であることが分かった。また燃料デブリを固めて切断時に微粒子飛散を抑制する手法として、ジオポリマーによる固化手法に注目し、同材の強度、熱伝導率や切断粉の特徴を把握するとともに、RPV施工時における温度分布や流動に関するシミュレーションを実施した。

論文

Online measurement of the atmosphere around geopolymers under gamma irradiation

Cantarel, V.; Lambertin, D.*; Labed, V.*; 山岸 功

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(1), p.62 - 71, 2021/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:36.29(Nuclear Science & Technology)

セメントに類似したジオポリマーを原子力分野で用いる場合に、多孔質なジオポリマーに含まれる水が放射線により分解されて発生する水素に留意する必要がある。原子力機構では、放射線による水素の発生と再結合、ジオポリマー中の水素の拡散を考慮したPRDモデルを開発してきた。本研究では、ジオポリマー試料を特殊な容器に封入し、Co-60ガンマ線で照射中の容器内ガスの水素および酸素濃度をオンライン分析した。ジオポリマーの孔を満たす水のアルカリ性が強いほど水素収量が少ない傾向が観察され、水素が再結合して水に戻る反応が顕著になることを確認した。照射中の酸素消費率は一定であり、この結果をPRDモデルから考察した。

報告書

燃料デブリ取出し時における放射性核種飛散防止技術の開発(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2019-037, 90 Pages, 2020/03

JAEA-Review-2019-037.pdf:7.0MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「燃料デブリ取出し時における放射性核種飛散防止技術の開発」について取りまとめたものである。本研究は、福島第一原子力発電所の燃料デブリ取り出し時の放射性微粒子閉じ込めを着実に行うため、気相及び液相における微粒子の挙動を把握するとともに、飛散防止対策として(1)水スプレー等を活用し、極力少量の水で飛散を抑制する方法、(2)燃料デブリを固めて取り出すことで飛散を抑制する方法について実験及びシミュレーションによる評価、開発を行う。

論文

On the hydrogen production of geopolymer wasteforms under irradiation

Cantarel, V.; 有阪 真; 山岸 功

Journal of the American Ceramic Society, 102(12), p.7553 - 7563, 2019/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:30.33(Materials Science, Ceramics)

放射性廃棄物固化において、固化体からの水素発生は安全上の主要な懸念事項である。ジオポリマー材で固化する場合、材の多孔質構造中に多量の水が存在するため、水の放射線分解による水素発生が重要な因子となる。本研究では、ジオポリマー材単独またはゼオライト(模擬廃棄物)を含むジオポリマー固化体を、水飽和度と試料サイズを変えて$$^{60}$$Co $$gamma$$線で照射し、水素放出量を測定した。試料が塊状でサイズが大きく(円筒形40cm長)かつ水で飽和している場合(円筒形40cm長)の水素ガス放出量は1.9$$times$$10$$^{-10}$$ mol/Jであり、粉末試料の放出量2.2$$times$$10$$^{-8}$$ mol/Jよりも2桁小さかった。測定結果をジオポリマー中での水素の発生、再結合および拡散挙動を考慮したモデルにより解釈した。ジオポリマー中の拡散係数が既知であれば、モデルは水素放出量を水飽和度の関数として再現でき、試料サイズ40cmまでの放出量を予測できることがわかった。

論文

3D X Ray micro-tomography as a tool to formulate metakaolin-based geopolymer-oil emulsions

Lambertin, D.*; Davy, C. A.*; Hauss, G.*; Planel, B.*; Marchand, B.*; Cantarel, V.

Proceedings of 1st International Conference on Innovation in Low-Carbon Cement and Concrete Technology (ILCCC 2019) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2019/06

ジオポリマー(GP)セメントと有機液体からなる複合材料は、放射性有機液体廃棄物の管理のために、または相変化材料(PCM)として、多孔性制御媒体を合成するのに有用である。GPセメントは、大量の有機オイルをエマルションで新鮮なペーストに閉じ込めることができる。そのエマルション(GEOIL)は、GP硬化中は安定なままである。本報告では、1ミクロン$$^{3}$$ (= 1$$times$$10$$^{-6}$$m$$^{3}$$)のボクセルサイズの3D X線マイクロコンピューター断層撮影(マイクロCT)を使用することによって、GEOILペーストの3D油滴構造に対する調合パラメータ(油の割合, Si/Alモル比,界面活性剤)の影響を調べた。試料は新鮮な状態で乳し、硬化した状態で画像撮影した。気孔率,油滴サイズ分布、および油滴間の平均距離の全てを定量的に決定した。界面活性剤の存在により、著しく小さい油滴の形成が観察された。Si/Al比の増加も油滴サイズを減少させるが、その程度はより少ない。

報告書

Geopolymers and their potential applications in the nuclear waste management field; A Bibliographical study

Cantarel, V.; 本岡 隆文; 山岸 功

JAEA-Review 2017-014, 36 Pages, 2017/06

JAEA-Review-2017-014.pdf:3.37MB

十分な崩壊時間の後、水の除染に使用されたゼオライトは、最終的に長期保管のために処理される。ジオポリマーは、放射性セシウムおよびストロンチウム含有廃棄物の管理にあたり有望な固定基材と考えられている。このような用途のためには、バインダー構造、その巨視的性質、廃棄物との相互作用、および廃棄物形態で生じる物理化学的現象の正確な理解が、材料の健全性および安定性を判断する上で必要である。ジオポリマーは歴史の浅いバインダーであるが、この50年間に多くの研究が行われており、その特性とその用途の理解は急速に進んでいる。本レビューでは、ジオポリマーに関する研究から、ジオポリマー複合材料、核廃棄物固化材料、照射下のジオポリマーについて、実用的な情報を収集している。取集した情報は、今後の研究と実験のためのガイダンスとして活用する。

口頭

Scale up effect on geopolymer H$$_{2}$$ production under gamma irradiation

Cantarel, V.; 有阪 真; 山岸 功

no journal, , 

ジオポリマー廃棄体のガンマ線照射時に発生する水素が廃棄体内で消費され、その消費は水素拡散が遅く試料が大きいときに顕著になることをこれまでの実験結果により明らかにした。例えば、含水率が同じジオポリマーを照射した場合、長さ40cmの円筒試料の水素収量は粉末試料の100分の1以下に減少した。このような実験結果は、水の放射線分解により発生する水素、再結合反応により消費される水素、拡散により移動する水素に関する量的関係をモデル化することで解釈が可能となる。本発表では、照射試料からの水素放出量が試料の大きさに多大な影響を受けることを強調し、実規模廃棄体への適用可能性を報告する。

口頭

Gas diffusion effect on H$$_{2}$$ release caused by water radiolysis in geopolymer

Cantarel, V.; 有阪 真; 山岸 功

no journal, , 

The hydrogen production of geopolymers under gamma irradiation was evaluated and confronted to a model considering hydrogen production, its diffusion and potential recombination reactions. We were able to highlight the importance of hydrogen diffusion and recombination to predict the hydrogen explosion risk accurately. An experiment is planned in FY2019 for its demonstration in collaboration with French CEA.

口頭

Investigation of the interface between cement and geopolymer

Cantarel, V.; 山岸 功

no journal, , 

Cementitious structure repair is one of the potential applications of geopolymer material. The context of decommissioning and decontamination efforts gives rises to several related applications. For instance, geopolymer could be used to manage cement waste, create seals to isolate a section of the decommissioning area, or cover contaminated concrete to protect workers. In that context, the property of geopolymer for immobilization of nuclides such as cesium grants additional benefits. Moreover, in maritime environments, technical studies showed low permeability properties of geopolymer coated concretes. However, the origin of that property was not fully explained and only loosely attributed to the interface between the two materials. The purpose of this study was to investigate the interface between ordinary Portland cement and geopolymer. Other materials, such as activated slags, use the same type of alkaline solution as geopolymer. We wanted to know if the properties achieved at the interface with concrete are related to the aggressive alkaline solution or specific to geopolymer. To this end, cement was either dipped in alkaline silicate solution for various duration or embedded in geopolymer. The immersion in activating solution induced a localized carbonation at the surface of the cement similar to what is observed with waterglass treatment of ordinary Portland cements. Contrary to standard carbonation, the carbonation progresses in a root-like pattern inward, following the CSH gel into the cement. When embedded in geopolymer, a 0.03 mm thick transition zone is formed at the interface with cement. The elemental evolution throughout the transition zone indicates that surface porosity of the cement is plugged by nanoaggregates of alumino-silicate. This phenomenon can explain both that the carbonation does not occur during or after the geopolymerization and the low permeability observed for geopolymer coated cements in other studies.

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