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論文

金属硝酸塩水溶液のマイクロ波加熱特性ならびに金属酸化物の粉末性状評価

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 深澤 智典*; 福井 国博*

粉体工学会誌, 57(9), p.485 - 494, 2020/09

使用済燃料の再処理工程において、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液をマイクロ波加熱脱硝法により混合酸化物粉末に転換している。ラボスケールの基礎実験において研究開発された知見に基づき、工学規模への適用性の評価や金属硝酸塩水溶液の様々なマイクロ波加熱脱硝特性データを取得するため、硝酸セリウム,硝酸コバルト,硝酸銅水溶液を用いてマイクロ波加熱特性及び金属酸化物粉末特性の研究を行った。脱硝反応の進行速度は位置により差がみられ、周縁部の方が中心部に比べて脱硝反応が速く進行した。硝酸セリウム水溶液ではポーラスな硬い乾固体、硝酸コバルト水溶液では発泡乾固体、硝酸銅水溶液では粉末状生成物が得られることが分かった。生成物の脱硝率及び平均粒子径は、硝酸セリウム水溶液,硝酸コバルト水溶液,硝酸銅水溶液の順に大きくなることを確認した。数値シミュレーションにより、金属硝酸塩水溶液の底面周縁部はマイクロ波により加熱されやすく、脱硝反応が周縁部から開始する実験結果と一致することを明らかにした。

論文

Unveiling spin-dependent unoccupied electronic states of Co$$_{2}$$MnGe (Ga) film via Ge (Ga) $$L_{2,3}$$ absorption spectroscopy

吉川 智己*; Antonov, V. N.*; 河野 嵩*; 鹿子木 将明*; 角田 一樹; 宮本 幸治*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 後藤 一希*; 桜庭 裕弥*; et al.

Physical Review B, 102(6), p.064428_1 - 064428_7, 2020/08

 被引用回数:0

X-ray absorption spectroscopy (XAS) and X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) spectroscopy were applied at the Ge (Ga) $$L_{2,3}$$ edge to unravel the spin-resolved unoccupied electronic states of Co$$_{2}$$MnGe (Ga). Complicated spectral features were observed in both XAS and XMCD spectra. For their interpretation, we compared the experimental XAS and XMCD spectra with the calculated Ge (Ga) 4$$s$$ and 4$$d$$ orbital partial density of states. The comparison enabled a qualitative explanation of the XMCD spectra as the difference between the majority and minority-spin unoccupied density of states summed over the 4$$s$$ and 4$$d$$ orbitals. Our finding provides a new approach to uncover the spin-split partial density of states above the Fermi level.

論文

Nature of the Dirac gap modulation and surface magnetic interaction in axion antiferromagnetic topological insulator MnBi$$_{2}$$Te$$_{4}$$

Shikin, A. M.*; Estyunin, D. A.*; Klimovskikh, I. I.*; Filnov, S. O.*; Kumar, S.*; Schwier, E. F.*; 宮本 幸治*; 奥田 太一*; 木村 昭夫*; 黒田 健太*; et al.

Scientific Reports (Internet), 10, p.13226_1 - 13226_13, 2020/08

Modification of the gap at the Dirac point (DP) in axion antiferromagnetic topological insulator MnBi$$_{2}$$Te$$_{4}$$ and its electronic and spin structure have been studied by angle- and spin-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) under laser excitation at various temperatures, light polarizations and photon energies. We have distinguished both large and reduced gaps at the DP in the ARPES dispersions, which remain open above the N$'{e}$el temperature of $$T_textrm{N}$$ = 24.5 K. We propose that the gap above $$T_textrm{N}$$ remains open due to a short-range magnetic field generated by chiral spin fluctuations. Spin-resolved ARPES, XMCD and circular dichroism ARPES measurements show a surface ferromagnetic ordering for the large gap sample and apparently significantly reduced effective magnetic moment for the reduced gap sample.

論文

Manipulation of saturation magnetization and perpendicular magnetic anisotropy in epitaxial Co$$_{x}$$Mn$$_{4-x}$$N films with ferrimagnetic compensation

伊藤 啓太*; 安富 陽子*; Zhu, S.*; Nurmamat, M.*; 田原 昌樹*; 都甲 薫*; 秋山 了太*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 小口 多美夫*; et al.

Physical Review B, 101(10), p.104401_1 - 104401_8, 2020/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

Spintronics devices utilizing a magnetic domain wall motion have attracted increasing attention, and ferrimagentic materials with almost compensated magnetic moments are highly required to realize the fast magnetic domain wall motion. Here, we report a key function for this purpose in anti-perovskite Co$$_{x}$$Mn$$_{4-x}$$N films. Perpendicular magnetization emerges for $$0.8 leq x$$, and the saturation magnetization reaches a minimum value at $$x = 0.8$$.

論文

Thermal behavior of perlite concrete used in a sodium-cooled fast reactor; Multistep reaction kinetics and melting for safety assessment

古賀 信吉*; 菊地 晋

Journal of Thermal Analysis and Calorimetry, 138(2), p.983 - 996, 2019/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:52.87(Thermodynamics)

ナトリウム冷却高速炉で使用される構造コンクリートの熱分解挙動の詳細を把握することは、原子力プラントの仮想事故条件下で想定される現象を再現する上で極めて重要である。本研究では、ナトリウム冷却高速炉で使用されるシリカ系およびパーライトコンクリートの熱分解挙動を比較検討した。

論文

Element-specific density of states of Co$$_{2}$$MnGe revealed by resonant photoelectron spectroscopy

河野 嵩*; 鹿子木 将明*; 吉川 智己*; Wang, X.*; 角田 一樹*; 宮本 幸治*; 室 隆桂之*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 後藤 一希*; et al.

Physical Review B, 100(16), p.165120_1 - 165120_6, 2019/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

Resonant photoelectron spectroscopy at the Co and Mn 2${it p}$ core absorption edges of half-metallic Co$$_{2}$$MnGe has been performed to determine the element-specific density of states (DOS). A significant contribution of the Mn 3${it d}$ partial DOS near the Fermi level ($$E_{F}$$) was clarified by measurement at the Mn 2${it p}$ absorption edge. Further analysis by first-principles calculation revealed that it has $$t_{2g}$$ symmetry, which must be responsible for the electrical conductivity along the line perpendicular to the film plane. The dominant normal Auger contribution observed at the Co 2${it p}$ absorption edge indicates delocalization of photoexcited Co 3${it d}$ electrons. The difference in the degrees of localization of the Mn 3${it d}$ and Co 3${it d}$ electrons in Co$$_{2}$$MnGe is explained by the first-principles calculation.

論文

Magnetic-impurity-induced modifications to ultrafast carrier dynamics in the ferromagnetic topological insulators Sb$$_{2-x}$$V$$_{x}$$Te$$_{3}$$

角田 一樹*; 鹿子木 将明*; Reimann, J.*; Nurmamat, M.*; 後藤 伸一*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; Kokh, K. A.*; Tereshchenko, O. E.*; G$"u$dde, J.*; et al.

New Journal of Physics (Internet), 21(9), p.093006_1 - 093006_8, 2019/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:60.52(Physics, Multidisciplinary)

We systematically investigate the magnetic, structural and electronic properties and the ultrafast carrier dynamics in a series of V-doped Sb$$_{2}$$Te$$_{3}$$ samples of composition Sb$$_{2-x}$$V$$_{x}$$Te$$_{3}$$ with x = 0, 0.015 and 0.03. Element specific X-ray magnetic circular dichroism signifies that the ferromagnetism of V-doped Sb$$_{2}$$Te$$_{3}$$ is governed by the p-d hybridization between the host carrier and the magnetic dopant. Time- and angle-resolved photoemission spectroscopy has revealed that the V impurity induced states underlying the topological surface state (TSS) add scattering channels that significantly shorten the duration of transient surface electrons down to 100 fs scale. This is in a sharp contrast to the prolonged duration reported for pristine samples though the TSS is located inside the bulk energy gap of the host in either magnetic or non-magnetic cases. It implies the presence of a mobility gap in the bulk energy gap region of the host material.

論文

Technological development of the particle size adjustment of dry recovered powder

瀬川 智臣; 山本 和也; 牧野 崇義; 磯 秀敏; 川口 浩一; 石井 克典; 佐藤 寿人; 深澤 智典*; 福井 国博*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.738 - 745, 2019/09

核燃料物質の有効利用のため、MOX燃料製造プロセスにおいて混合酸化物ペレットの乾式粉砕技術の開発を進めてきた。乾式回収粉の粒径を250$$mu$$m以下の範囲で制御する技術を開発するために、粒度約500$$mu$$mの模擬粉末を用いて、石臼式粉砕機および衝突板式ジェットミル両方の性能を評価した。石臼式粉砕機においては砥石間のクリアランス、また衝突板式ジェットミルにおいては分級ゾーンのクリアランスと仰角を調整することにより、粒径を250$$mu$$m以下の範囲で制御できることが明らかとなった。さらに、衝突板式ジェットミルは分級機のパラメータを細かく調整することができるため、粒径制御に適していると考えられる。

論文

Comparative study on the thermal behavior of structural concretes of sodium-cooled fast reactor

菊地 晋; 古賀 信吉*; 山崎 淳司*

Journal of Thermal Analysis and Calorimetry, 137(4), p.1211 - 1224, 2019/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:52.87(Thermodynamics)

本研究では、ナトリウム冷却高速炉構造コンクリートに類似した2種類のコンクリートを選定し、これらの熱的挙動の比較検討を実施した。室温から1900Kの温度範囲において、TG-DTAを用いた構造コンクリートの熱的挙動を検討した。コンクリートのセメント部の融解開始温度は1400から1600Kの温度範囲であることが分かった。また、CaCO$$_{3}$$とCa(OH)の存在比が異なる2種類のコンクリートのセメント部では、双方の融解温度の範囲に顕著な違いは見られなかった。一方、骨材の融解挙動は当初のシリカの含有量により直接影響を受けることが分かった。

論文

Negative Te spin polarization responsible for ferromagnetic order in the doped topological insulator V$$_{0.04}$$(Sb$$_{1-x}$$Bi$$_{x}$$)$$_{1.96}$$Te$$_{3}$$

Ye, M.*; Xu, T.*; Li, G.*; Qiao, S.*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; Zhu, S.-Y.*; Nurmamat, M.*; 角田 一樹*; 石田 行章*; et al.

Physical Review B, 99(14), p.144413_1 - 144413_7, 2019/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:36.84(Materials Science, Multidisciplinary)

We investigate the microscopic origin of ferromagnetism coupled with topological insulators in V-doped (Sb,Bi)$$_{2}$$Te$$_{3}$$ employing X-ray magnetic circular dichroism and angle-resolved two-photon photoemission spectroscopies, combined with first-principles calculations. We found an magnetic moment at the Te site anti-parallel to that of the V and Sb sites, which plays a key role in the ferromagnetic order. We ascribe it to the hybridization between Te 5${it p}$ and V 3${it d}$ majority spin states at the Fermi energy, consistent with the Zener-type ${it p}$-${it d}$ exchange interaction scenario. The substitution of Bi for Sb suppresses the bulk ferromagnetism by introducing extra electron carriers in the majority spin channel of the Te ${it p}$ states that compensates the antiparallel magnetic moment on the Te site. Our findings reveal important clues to designing magnetic topological insulators with higher Curie temperature that work under ambient conditions.

論文

Dirac gap opening and Dirac-fermion-mediated magnetic coupling in antiferromagnetic Gd-doped topological insulators and their manipulation by synchrotron radiation

Shikin, A. M.*; Estyunin, D. A.*; Surnin, Yu. I.*; Koroleva, A. V.*; Shevchenko, E. V.*; Kokh, K. A.*; Tereshchenko, O. E.*; Kumar, S.*; Schwier, E. F.*; 島田 賢也*; et al.

Scientific Reports (Internet), 9(1), p.4813_1 - 4813_17, 2019/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:50.59(Multidisciplinary Sciences)

A new kind of magnetically-doped antiferromagnetic (AFM) topological insulators (TIs), Bi$$_{1.09}$$Gd$$_{0.06}$$Sb$$_{0.85}$$Te$$_{3}$$, has been studied by angle-resolved photoemission, superconducting magnetometry (SQUID) and X-ray magnetic circular dichroism (XMCD). It has been shown that this TI is characterized by the Dirac gap at the Fermi level. In the paramagnetic phase, a surface magnetic layer is supposed to develop, where the coupling between the Gd magnetic moments is mediated by the topological surface states (TSSs). This assumption can be confirmed by opening a gap at the Dirac point indicated by the surface-sensitive ARPES, a weak hysteresis loop measured by SQUID, the XMCD showing a surface magnetic moment and the temperature dependence of electrical resistance demonstrating a mid-gap semiconducting behavior, which correlates with the temperature dependence of the surface magnetization and confirms the conclusion that only TSSs are located at the Fermi level.

論文

マイクロ波加熱を利用した金属酸化物粒子の合成とその性状制御法の開発

瀬川 智臣

粉体工学会誌, 55(10), P. 547, 2018/10

本発表は2018年3月に著者が提出し、学位を授与された論文の紹介記事である。使用済燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法により、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から酸化ウラン・酸化プルトニウム混合酸化物粉末を製造しており、マイクロ波加熱のエネルギー利用効率の改善および粉末品質の向上を目的とし、マイクロ波加熱による金属硝酸塩水溶液から金属酸化物粉末の生成メカニズムの評価を行うとともに、マイクロ波アクセプタ添加によるマイクロ波加熱の最適化およびマイクロ波加熱と電気ヒータ加熱を併用したハイブリッド加熱による粒子性状制御法の検証を行い、各手法の有効性を明らかにした。

論文

Preferred site occupation of 3$$d$$ atoms in Ni$$_{x}$$Fe$$_{4-x}$$N (${it x}$ = 1 and 3) films revealed by X-ray absorption spectroscopy and magnetic circular dichroism

高田 郁弥*; 伊藤 啓太*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 高梨 弘毅*; 木村 昭夫*; 末益 崇*

Physical Review Materials (Internet), 2(2), p.024407_1 - 024407_5, 2018/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:39.93(Materials Science, Multidisciplinary)

X-ray absorption spectroscopy (XAS) and X-ray magnetic circular dichroism measurements were performed at the Ni and Fe $$L_{2,3}$$ absorption edges for Ni$$_{x}$$Fe$$_{4-x}$$N (${it x}$ = 1 and 3) epitaxial films. Shoulders at approximately 2 eV above the Ni $$L_{2,3}$$ main peaks in the XAS spectrum of Ni$$_{3}$$FeN were interpreted to originate from hybridization of orbitals between Ni 3$$d$$ at face-centered (II) sites and N 2$$p$$ at body-centered sites, while such features were missing in NiFe$$_{3}$$N film. Similar shoulders were observed at Fe $$L_{2,3}$$ edges in both films. Hence, Ni atoms preferentially occupied corner (I) sites, where the hybridization was weak because of the relatively long distance between Ni at I sites and N atoms. The relatively large magnetic moment deduced from sum-rule analysis of NiFe$$_{3}$$N also showed a good agreement with the presence of Ni atoms at I sites.

論文

Thermal behavior of sodium hydroxide-structural concrete composition of sodium-cooled fast reactor

菊地 晋; 古賀 信吉*

Journal of Thermal Analysis and Calorimetry, 131(1), p.301 - 308, 2018/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:74.07(Thermodynamics)

ナトリウム冷却高速炉の仮想的な事故条件下においては、漏えいナトリウムが鋼製ライナーを破損する恐れがある。そのような状況においては、構造コンクリートと液体ナトリウムが直接接触することによりナトリウム-コンクリート反応が発生する。本研究では、ナトリウム冷却高速炉の安全評価に資するため、ナトリウム-コンクリート反応の第2段階反応の一つとして、水酸化ナトリウム(NaOH)とシリカ(SiO$$_{2}$$)の反応について検討した。反応開始点等の反応に関する熱的挙動については、示差走査熱量計(DSC)を用いて定義した。DSC計測の結果、NaOH-SiO$$_{2}$$反応はNaOHの融点直後に急激に反応することが明らかになった。したがって、初期段階で発生したNaOHが有意な量存在する場合、ナトリウム-コンクリート反応の第2段階反応における時間帯にNaOH-SiO$$_{2}$$反応が支配的になることが推定された。

論文

Pressure studies on the antiferromagnetic Kondo semiconductor Ce(Ru$$_{1-x}$$Rh$$_x$$)$$_2$$Al$$_{10}$$ (x = 0,0.1)

谷田 博司*; 北川 健太郎*; 立岩 尚之; 世良 正文*; 西岡 孝*

Physical Review B, 96(23), p.235131_1 - 235131_7, 2017/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:88.91(Materials Science, Multidisciplinary)

近藤半導体Ce(Ru$$_{1-x}$$Rh$$_x$$)$$_2$$Al$$_{10}$$(x=0 and 0.1)の圧力誘起型反強磁性-常磁性転移についての実験研究を行った。高圧下電気抵抗測定の結果、異常な反強磁性状態の形成に関して、$$c$$-$$f$$混成は必要条件ではないことが明らかにされた。さらに高圧下磁化測定も行われた。磁気的特性に関する圧力効果と、x=0とx=1の電子状態の違いが議論された。

論文

Validation of measured microwave absorption and temperature change for development of a single-mode-type microwave heating thermogravimetry apparatus

Karisma, A. D.*; 濱場 大周*; 深澤 智典*; Huang, A.-N.*; 瀬川 智臣; 福井 国博*

Review of Scientific Instruments, 88(2), p.024101_1 - 024101_8, 2017/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:88.48(Instruments & Instrumentation)

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法が用いられている。マイクロ波加熱特性の詳細な分析を可能とするシングルモード型マイクロ波加熱式熱重量分析装置の開発のため、物質のマイクロ波吸収性に対する温度依存性の検証を行った。マイクロ波が装置内を一方向に進行することに伴い発生するCuOペレット試料の温度分布について、3次元数値シミュレーションにより正確に再現可能であることを明らかにした。また、CuOのマイクロ波吸収率の温度依存性は文献値と良好に一致することを確認した。

論文

Influence of the heating method on the particle characteristics of copper oxide powders synthesized from copper nitrate aqueous solutions

瀬川 智臣; 深澤 智典*; Huang, A.-N.*; 山田 美一; 鈴木 政浩; 福井 国博*

Chemical Engineering Science, 153, p.108 - 116, 2016/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:78.64(Engineering, Chemical)

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法による硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物粉末(MOX原料粉末)への転換が行われている。金属硝酸塩水溶液の脱硝により生成される酸化物粉末の形態に対する加熱法の影響を明らかにするため、脱硝によりCu(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$・3H$$_{2}$$O水溶液から生成された酸化銅粉末の形態に対する加熱法の影響について研究を行った。得られた粉末の中位径は加熱法に関らず、加熱速度が増加するにつれて減少することが明らかとなった。マイクロ波加熱法は顕著に粒子径が減少し、粒子の形状及び表面の不規則性が増大した。一方、マイクロ波と電気ヒータのハイブリッド加熱法では、最も表面が滑らかで球形の粒子が得られた。また、ハイブリッド加熱法では、マイクロ波加熱よりもシャープな粒子径分布を得られることが明らかとなった。数値シミュレーションにより、ハイブリッド加熱法では、より低いマイクロ波出力で全体を均一に加熱できることが明らかとなった。さらに、加熱法に起因する粉末の形態特性に対し、シミュレーションによるバルクの温度分布とマイクロ波照射により誘起されるCuO粒子で局所的に発生するホットスポットの相違に基づく考察を行った。

論文

Age and speciation of iodine in groundwater and mudstones of the Horonobe area, Hokkaido, Japan; Implications for the origin and migration of iodine during basin evolution

東郷 洋子*; 高橋 嘉夫*; 天野 由記; 松崎 浩之*; 鈴木 庸平*; 寺田 靖子*; 村松 康行*; 伊藤 一誠*; 岩月 輝希

Geochimica et Cosmochimica Acta, 191, p.165 - 186, 2016/10

 被引用回数:13 パーセンタイル:32.21(Geochemistry & Geophysics)

ヨウ素の地層中での移行挙動を理解するうえで、化学状態(価数及び局所構造・結合状態)を把握することは重要である。ヨウ素は環境中で一般的には陰イオンの形態を取りやすく、地層への収着性が低い元素であるとともに、陰イオンの他にさまざまな化学形態をとり、各形態で挙動が異なるため、移行挙動の予測は極めて難しい。そこで、本研究では固液両相の化学形態を分析し、表層土壌圏及び地下岩石圏でのヨウ素の挙動解明を試みた。その結果、有機物が熟成される過程でヨウ素イオンが地下水中に溶出されることが示唆された。また、表層で有機態として固相へ分配されたヨウ素は、深層で無機態となって液相へと溶出するが、一部は有機ヨウ素として固相に残ることが明らかとなった。

論文

Experimental study and kinetic analysis on sodium oxide-silica reaction

菊地 晋; 古賀 信吉*; 清野 裕; 大野 修司

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(5), p.682 - 691, 2016/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:36.45(Nuclear Science & Technology)

ナトリウム冷却高速炉において、万が一冷却材であるナトリウムが漏えいし、構造コンクリートを保護しているライナーをも破損させる過酷な事象を想定した場合、ナトリウムーコンクリート反応が生じる可能性がある。ナトリウムーコンクリート反応は、水素の発生、エネルギーの放出(発熱)、コンクリートの浸食を伴うため、これらの現象を理解することが重要である。本研究では、一連のナトリウムーコンクリート反応試験シリーズのうち、ナトリウム酸化物とシリカの反応性について着目した。ナトリウム酸化物とシリカの熱分析および化学分析により、前回の試験で確認したナトリウムとシリカの反応と比較して、かなり低い温度で反応が起こることを明らかにした。

論文

ナトリウム冷却高速炉の研究開発における熱分析の利用

菊地 晋; 古賀 信吉*

熱測定, 43(1), p.11 - 18, 2016/00

本報は、ナトリウム冷却高速炉の研究開発における熱分析の利用の一例として、ナトリウム-コンクリート反応挙動の検討例を解説したものである。

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