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横山 佳祐; 渡部 雅; 大西 貴士; 矢野 康英; 所 大志郎*; 菅田 博正*; 加藤 正人*
JAEA-Research 2025-002, 18 Pages, 2025/05
JAEA-Research-2025-002.pdf:1.73MB
高速炉の開発目標の1つとして「高レベル放射性廃棄物量減容・潜在的有害度低減のため、マイナーアクチノイド(MA)を分離・回収し、燃料として利用できるようにすること。」が示されている。これに向けて、MAを添加したMOX燃料を高速炉で燃焼する燃料サイクルが提唱されている。MAを添加したMOX燃料を高速炉で使用するには、燃料設計や照射挙動の解析に向けて熱伝導率等の熱物性を把握することが重要である。しかし、MAを添加した燃料の熱物性は、報告例がわずかであり、MA添加濃度や酸素不定比性の影響を含めて十分に把握されていない。そこで本研究では、MAの1つであるAmがMOX燃料の熱伝導率に与える影響を評価することを目的として、化学量論組成近傍における15%までのAmを含有したMOX燃料の熱伝導率を測定した。また、Am含有MOX燃料の照射挙動評価に資するため、Amを含有したUO
燃料の熱伝導率を測定し、Am含有MOX燃料のものと比較評価を実施した。本研究では、Pu含有率を30%とし、Am含有率が5%、10%及び15%と異なる3種類のMOX燃料と、Am含有率が15%のUO燃料を用いた。熱伝導率は、レーザーフラッシュ法を用いて測定した熱拡散率に試料密度及び比熱を乗じて求めた。熱拡散率の測定においては、測定雰囲気の酸素分圧を調整することで試料の酸素・金属原子数比(O/M比)を制御した。すべての試料の熱伝導率は、温度及びAm含有率の増加と共に低下し、特に、1,173K以下で顕著な低下が見られた。また、得られた熱伝導率に対して古典的フォノン散乱モデルによる解析を行った結果、熱抵抗率の変化については、Am添加によって生じるイオン半径差に起因した格子ひずみの影響が大きく、MOX及びUOの両者で同程度の影響であることがわかった。
Pu
Am
)O
横山 佳祐; 渡部 雅; 薄井 茜; 関 崇行*; 大西 貴士; 加藤 正人
Nuclear Materials and Energy (Internet), 42, p.101908_1 - 101908_6, 2025/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)本研究では熱重量法を用いて1273、1473、1573及び1623Kにおける(UPuAm)Oの新たな酸素ポテンシャルデータを取得した。Pu富化度及びO/M比が同じ低Am含有MOX燃料と比較した場合、酸素ポテンシャルはAm含有率に応じて高くなることがわかった。また、化学量論組成におけるカチオン価数は(U
U
Pu
Am
)O
であり、Am
が増加するに応じてU
がU
に増加していることが予測された。実験データを欠陥化学モデルを用いて解析し、O/M比を温度と酸素分圧の関数として表すことができた。本研究成果の一部は、文部科学省の原子力システム研究開発事業による委託業務(JPMXD0219214921)としての研究開発を含む。
大西 貴士; 小山 真一*; 横山 佳祐; 森下 一喜; 渡部 雅; 前田 茂貴; 矢野 康英; 大木 繁夫
Nuclear Engineering and Design, 432, p.113755_1 - 113755_17, 2025/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)The burning of minor actinide (MA) elements, such as neptunium (Np) and americium (Am), in fast reactors (FRs) has been proposed to reduce the volume of high-level radioactive waste. Evaluation of the transmutation behavior of Am for a wide spectral range from thermal to fast neutrons requires experimental validation based on the irradiation of Am targets with well-known isotopic compositions. Four samples each of two types of Am targets, Am-241 oxide and Am-243 oxide, were prepared and irradiated in the experimental fast reactor Joyo under fast neutron flux. Additionally, a ninth sample consisting of Am-241 oxide contained in a MgO pellet was prepared and irradiated in the JMTR under thermal neutron flux. All irradiated samples were analyzed by a radiochemical method. Indexes of the transmutation behavior such as the transmutation ratio, the ratio between burnup and accumulation of an actinide could be evaluated based on the analytical results.
AmO at 1473, 1573, and 1673 K渡部 雅; 横山 佳祐; Vauchy, R.; 加藤 正人; 菅田 博正*; 関 崇行*; 日野 哲士*
Journal of Nuclear Materials, 599, p.155232_1 - 155232_5, 2024/10
被引用回数：2 パーセンタイル：75.80(Materials Science, Multidisciplinary)本研究では熱重量法を用いて1473、1573及び1673KにおけるUAmOの新たな酸素ポテンシャルデータを取得した。同じy及びO/M比で比較した場合、U
Am
Oの酸素ポテンシャルは、UPuOよりも高いことがわかった。また、hypostoichiometric領域のカチオン価数はNd含有UOと類似しており、定比組成では、Am, U, and Uとなると推定された。実験データを欠陥化学モデルを用いて解析し、O/M比を温度と酸素分圧の関数として表すことができた。
長谷川 俊成; 長住 達; 根本 隆弘; 中嶋 國弘; 横山 佳祐; 藤原 佑輔; 荒川 了紀; 飯垣 和彦; 猪井 宏幸; 川本 大樹
Proceedings of 2024 International Congress on Advanced in Nuclear Power Plants (ICAPP 2024) (Internet), 10 Pages, 2024/06
2021年のHTTR(高温工学試験研究炉)の運転中に発生した1次ヘリウム循環機フィルタ差圧上昇の原因を調べるために、フィルタエレメントとその付着物に対してSEM観察とEDX解析を実施した。フィルタエレメント表面に対するSEM観察の結果、ろ過孔よりも小さい塊状の付着物及び繊維状の付着物並びにろ過孔よりも大きい棒状付着物を確認した。付着物に対するEDX解析の結果、塊状の付着物及び繊維状付着物に1次ヘリウム純化設備ガス循環機内のシリコンオイルを含むことを示唆し、棒状付着物は1次冷却設備の二重管に使用される断熱材であることを示した。1次ヘリウム純化設備ガス循環機内のシリコンオイルは同機器に用いられている活性炭フィルタから漏れ出たものと考えられる。その後、気化し炉心を通過後、1次ヘリウム循環機のフィルタエレメントにトラップされたものと考えられる。シリコンオイルを含む付着物はフィルタエレメント全体に存在していたことから、ろ過孔が小さくなり流路抵抗が増加することで当該フィルタの差圧が上昇した可能性がある。断熱材は主にフィルタエレメントの下部に現れておりフィルタの目詰まりとは無関係であった。したがって、シリコンオイルが当該フィルタの差圧上昇に寄与した可能性があり、過去のフィルタ差圧上昇の原因であった黒鉛粉末は今回の事象とは無関係であった。
池内 宏知; 佐々木 新治; 大西 貴士; 仲吉 彬; 荒井 陽一; 佐藤 拓未; 多木 寛; 関尾 佳弘; 山口 祐加子; 森下 一喜; et al.
JAEA-Data/Code 2023-005, 418 Pages, 2023/12
JAEA-Data-Code-2023-005-01.pdf:24.59MBJAEA-Data-Code-2023-005-02.pdf:32.18MB
東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所(1F)の廃炉作業を安全かつ着実に実施するためには、炉内で生成した燃料デブリの組成や物理的・化学的特性等の性状を把握し、燃料デブリの取り出しや収納・保管等の実際の廃炉作業を検討するプロジェクトに提供していく必要がある。この目的から、1F2号機の内部調査で取得された付着物や堆積物等の汚染物サンプルを用いて、サンプル中の成分の把握及び燃料由来のウランを含む微粒子(U含有粒子)の詳細観察を行った。本報告書は、サンプルの成分由来やU含有粒子の生成過程等の解析評価に供するため、2021年度に得られた分析結果として、FE-SEM/WDX、FE-SEM/EDX、TEM/STEM-EDXによる詳細観察画像や元素分析結果、放射線測定結果及びICP-MSによる元素分析結果をデータベースとしてまとめたものである。
池内 宏知; 小山 真一; 逢坂 正彦; 高野 公秀; 中村 聡志; 小野澤 淳; 佐々木 新治; 大西 貴士; 前田 宏治; 桐島 陽*; et al.
JAEA-Technology 2022-021, 224 Pages, 2022/10
JAEA-Technology-2022-021.pdf:12.32MB
燃料デブリ試料の核種・元素量の分析に向けて、酸溶解を含む一連の分析技術を確立する必要がある。本事業では、分析精度の現状レベルの把握と不溶解性残渣発生時の代替手法の確立を目的として、ブラインド試験が実施された。模擬燃料デブリ(特定の組成を持つ均質化された粉末)を対象に、日本国内の4分析機関においてそれぞれが有する溶解・分析技術を用いて、全体組成の定量値が取得された。各技術の特徴(長所・短所)を評価した結果に基づき、燃料デブリの暫定的な分析フローを構築した。
PuAm
)O (z = 0.05, 0.10, and 0.15)横山 佳祐; 渡部 雅; 所 大志郎*; 杉本 理峻*; 森本 恭一; 加藤 正人; 日野 哲士*
Nuclear Materials and Energy (Internet), 31, p.101156_1 - 101156_7, 2022/06
被引用回数：6 パーセンタイル：67.31(Nuclear Science & Technology)高レベル放射性廃棄物の減容化の一環として、マイナーアクチニドを含んだ酸化物燃料が高速炉における選択の一つである。しかし、高Am含有MOX燃料の熱伝導率に関する実験データがないために、燃料中のAm含有量が熱伝導率に及ぼす影響は明らかとなっていない。本研究では化学量論組成近傍における(UPuAm)O (z = 0.05, 0.10, and 0.15)の熱伝導率をレーザーフラッシュ法を用いて室温から1473Kまでの範囲で測定した。結果として、熱伝導率はAm含有量が増加するに従い低下する傾向を示し、1473Kまでは古典的フォノン輸送モデル((A+BT)
)に従うことが明らかとなった。係数AはAm含有量に比例して増加する傾向を示し、U及びAmが固溶することによるイオン半径の変化がフォノン伝導に影響したためであると考えられる。係数BはAm含有量に依存しない傾向を示した。
渡部 雅; 横山 佳祐; 今井 良行; 植田 祥平; Yan, X.
Ceramics International, 48(6), p.8706 - 8708, 2022/03
被引用回数：10 パーセンタイル：59.90(Materials Science, Ceramics)SiC, C及びSiC/C傾斜機能材料の焼結は様々な手法が研究されている。しかしながら、放電プラズマ焼結(SPS)法を用いたSiC/黒鉛傾斜機能材料の製造に関する実験的な研究は報告されていない。本研究ではSiC/黒鉛傾斜機能材料をSPS法を用いて作製した。焼結試料の各層の界面にはギャップや層間剥離のような欠陥は見られなかった。また、SiC及び黒鉛はSPS前後で大きな変化を示さなかった。
森下 一喜; 佐藤 匠; 大西 貴士; 関 崇行*; 関根 伸一*; 興津 裕一*
JAEA-Technology 2021-024, 27 Pages, 2021/10
JAEA-Technology-2021-024.pdf:2.41MB
有機物を含有したプルトニウムを含む核燃料物質(以下「有機物を含有した核燃料物質」という。)の場合、主にプルトニウムから放出される
線が有機物を分解して水素ガス等を発生させることが知られている。このため、有機物を含有した核燃料物質を長期間、安全に保管するためには、有機物を除去しておく必要がある。また、炭化物及び窒化物燃料(以下「炭化物燃料等」という。)の場合は、空気中の酸素や水分と反応して発熱する可能性があることから、これらを保管する場合には安定な化学形である酸化物に転換する必要がある。有機物を除去するための処理条件に関して文献調査を行った結果、空気雰囲気中で950
C(1223.15K)以上に加熱することで熱分解され、除去できることを確認した。また、炭化物燃料等の酸化物への転換について熱力学的検討を行った結果、950C以上での炭化物燃料等の酸化反応における平衡酸素分圧が空気中の酸素分圧2.1
10
Pa(0.21atm)よりも低くなり、酸化反応が進行することを確認した。このことから有機物を含有した核燃料物質の安定化処理として、空気雰囲気中で950Cに加熱することにより、有機物を除去するとともに炭化物燃料等を酸化物に転換することとした。有機物の除去にあたっては、事前に有機物を模したエポキシ樹脂の薄板を空気雰囲気で加熱するモックアップ試験を実施し、加熱前後の外観の変化や重量の変化から、有機物が除去できることを確認した。その後実際の有機物を含有した核燃料物質等についても同様に安定化処理を実施した。
渡部 雅; 関 崇行*
Materials Science & Engineering B, 272, p.115369_1 - 115369_6, 2021/10
被引用回数：1 パーセンタイル：4.66(Materials Science, Multidisciplinary)本研究では、CeOの初期焼結挙動における酸素不定比性の効果を調査した。その結果、定比組成及び不定比組成における初期焼結は粒界拡散によって制御されていることがわかった。また、カチオン拡散の活性化エネルギーを初期焼結データから導出した。さらにカチオン拡散は単空孔機構によって生じることが示唆された。
大西 貴士; 前田 宏治; 勝山 幸三
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.383 - 398, 2021/04
被引用回数：10 パーセンタイル：68.22(Nuclear Science & Technology)To investigate the leaching behavior of radioactive nuclides in leaching samples comparable to core debris (partially molten ZrO/UO between fuel rods) in 1F NPS, the concentration of radionuclides in the leaching solution was measured. Leaching behaviors of actinides (U, Pu, Np) and Cs from the samples were similar to those from spent fuel. Leaching of U and Pu depends on pH in the cooling water of the core debris as predicted from the present thermodynamic database. While, if Mo and Tc are surrounded by zircaloy in the core debris, their leaching amount may become higher by one order of magnitude than those from spent fuel.
大西 貴士; 小山 真一; 三村 均*
日本イオン交換学会誌, 31(3), p.43 - 49, 2020/10
Hybrid microcapsules (H-MCs) are being development for the column separation of Cs from high-level radioactive liquid waste (HLLW). In this paper, adsorption behavior of H-MCs has been evaluated by a batch method in single-element solution and a spent fuel solution prepared from irradiated MOX fuel. Distribution coefficients (
s) of various metal ion including Cs were determined for three types of H-MCs (AMP-SG (silica gel enclosing ammonium molybdophosphate), AMP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium molybdophosphate) and AWP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium tungstophosphate)) in the spent fuel solution. The three types of H-MCs exhibited higher s for Cs than those for the other elements in spent fuel solution. The difference of for the specific element (Cs) and the other elements was larger than one order of magnitude. Therefore, chromatographic separation of Cs in the spent fuel solution using a column packed with H-MCs is promising. It was the same tendency between the spent fuel solution and the single-element solution that the value for Cs of AWP-ALG was the largest followed by that of AMP-ALG and that of AMP-SG. Thus, the mechanism of adsorption of Cs onto these H-MCs would not be changed in the presence of FPs and MAs. Therefore, these types of H-MCs can be effective for separation of Cs in the spent fuel solutions.
田中 康介; 佐藤 勇*; 大西 貴士; 石川 高史; 廣沢 孝志; 勝山 幸三; 清野 裕; 大野 修司; 浜田 広次; 所 大志郎*; et al.
Journal of Nuclear Materials, 536, p.152119_1 - 152119_8, 2020/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)照射済高速炉MOX燃料の加熱試験(2773K, 2973K及び3173K)により放出したFP等が沈着したサンプリングパーツにおける核種分析結果に基づき、高速炉MOX燃料からのFP等の放出挙動を評価した。その結果、FP核種の放出速度は、従来の軽水炉燃料で得られている知見と同等または低い値となる傾向を示した。また、燃料組成については、先行研究結果で得られた軽水炉燃料におけるデータのばらつきの範囲内にあることがわかった。
坂本 直樹; 藤島 雅継; 水越 保貴
保全学, 19(2), p.125 - 126, 2020/07
日本原子力研究開発機構大洗研究所では、高速炉用MOX燃料等の研究開発施設として核燃料物質使用施設(5施設)を有している。全ての施設は約40年以上経過しており、これらを安定的に稼働させるために、平成14年に安全評価手法を構築し、施設の保全活動に取り組んできた。しかしながら、管理する設備機器のなかには、安全評価で課題解消したにも係わらず、その後同様の不具合が再発し、施設の運転に支障をきたしているものがみられた。このため本報では、これら保全活動の実績を分析したうえで、問題点を抽出し、さらなる改善策について検討した結果を報告する。
大西 貴士; 関岡 健*; 須藤 光雄*; 田中 康介; 小山 真一; 稲葉 優介*; 高橋 秀治*; 針貝 美樹*; 竹下 健二*
Energy Procedia, 131, p.151 - 156, 2017/12
被引用回数：14 パーセンタイル：98.86(Energy & Fuels)再処理におけるガラス固化プロセスの安定運転のために、白金族元素(Ru, Rh, Pd)およびMoを除去し、安定保管または利用するための分離プロセスの研究開発を実施している。白金族元素とMoを一括回収するための無機吸着剤(フェロシアン化物)が開発されている。本研究では、照射済燃料溶解液を用いた吸着試験を行い、Ru, Rh, Pd, MoおよびAmの吸着特性を評価した。その結果、Ru, Rh, Pd, Moはいずれも吸着が認めら、フェロシアン化物が照射済燃料溶解液中においても一定の吸着性能を示すことがわかった。一方、Amは吸着されないことが確認された。Amが吸着しないことにより、白金族元素とMoの相互分離プロセスにAmが混入せず、アルファ核種を含有する二次廃棄物を大量に発生しないことが確認された。
木原 義之; 田中 康介; 小山 真一; 吉持 宏; 関 崇行; 勝山 幸三
NEA/NSC/R(2017)3, p.341 - 350, 2017/11
MOX燃料の照射挙動におよぼすAm添加の影響を確認するため、高速実験炉「常陽」において照射試験(Am-1)を実施している。Am-1は短期照射試験と定常照射試験からなり、短期照射試験とその照射後試験は終了している。本報告では、照射燃料試験施設(AGF)で実施したAm-1用のAm-MOX燃料における遠隔製造の詳細な条件を述べるとともに、10分間及び24時間照射Am-MOX燃料の非破壊及び破壊照射後試験結果について紹介する。
inert matrix fuel三輪 周平; 逢坂 正彦
Journal of Nuclear Materials, 487, p.1 - 4, 2017/04
被引用回数：4 パーセンタイル：32.58(Materials Science, Multidisciplinary)MgOを母材としたPuO含有イナートマトリックス原型燃料の酸化還元挙動を熱分析により調べ、MgO-PuO試料の酸化還元速度を実験的に決定した。MgO-PuO試料の酸化還元速度はPuO試料に比べ低くなった。また、高い酸素分圧条件において、MgO-PuO試料の定比からのO/Pu比の変化はPuO試料に比べ小さくなることがわかった。これより、MgOを母材にすることによりイナートマトリックス燃料からの酸素供給及び放出が抑制されることがわかり、被覆管酸化等の観点で懸念となる高い酸素ポテンシャルを有するマイナーアクチニド酸化物の母材としてMgOが有効であることがわかった。
石川 高史; 大西 貴士; 廣沢 孝志; 田中 康介; 勝山 幸三
Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 10 Pages, 2017/00
Research and development (R&D) of high temperature behavior of irradiated fuels have been conducted for many years in the Alpha-Gamma Facility (AGF) of Japan Atomic Energy Agency (JAEA). An apparatus for measuring melting temperatures for irradiated fuels and an apparatus for the evaluation of radionuclides (fission products; FPs and actinides) release behavior from the irradiated fuels were installed in hot cells in AGF. In this paper, the activities of the R&D of the high temperature behavior of irradiated fuels are reviewed and detailed descriptions of the apparatuses are provided.
玉置 裕一; 大森 雄; 藤島 雅継; 水越 保貴; 坂本 直樹
Proceedings of 53rd Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling Working Group (HOTLAB 2016) (Internet), 6 Pages, 2016/11
日本原子力研究開発機構大洗研究開発センターの核燃料使用施設では、高速炉用燃料や材料開発のための試験が行われている。1970年代に建設されたこれらの施設は、40年以上に渡り運転経験を蓄積してきた。施設を安全で継続的に運転するためには、電源設備、マニプレータ、インセルクレーン、排風機や換気設備といった、重要設備のメンテナンスが必要となる。本定期安全評価手法は、日本の実用原子炉施設等で実施されている手法を基に核燃料使用施設に適用している。本論文では、安全評価手法を用いた核燃料使用施設での定期安全評価の取り組みについて報告する。
