Adsorption behavior of cesium on hybrid microcapsules in spent fuel solution

大西 貴士; 小山 真一; 三村 均*

日本イオン交換学会誌, 31(3), p.43 - 49, 2020/10

https://doi.org/10.5182/jaie.31.43

Hybrid microcapsules (H-MCs) are being development for the column separation of Cs from high-level radioactive liquid waste (HLLW). In this paper, adsorption behavior of H-MCs has been evaluated by a batch method in single-element solution and a spent fuel solution prepared from irradiated MOX fuel. Distribution coefficients (s) of various metal ion including Cs were determined for three types of H-MCs (AMP-SG (silica gel enclosing ammonium molybdophosphate), AMP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium molybdophosphate) and AWP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium tungstophosphate)) in the spent fuel solution. The three types of H-MCs exhibited higher s for Cs than those for the other elements in spent fuel solution. The difference of for the specific element (Cs) and the other elements was larger than one order of magnitude. Therefore, chromatographic separation of Cs in the spent fuel solution using a column packed with H-MCs is promising. It was the same tendency between the spent fuel solution and the single-element solution that the value for Cs of AWP-ALG was the largest followed by that of AMP-ALG and that of AMP-SG. Thus, the mechanism of adsorption of Cs onto these H-MCs would not be changed in the presence of FPs and MAs. Therefore, these types of H-MCs can be effective for separation of Cs in the spent fuel solutions.

Adsorption of platinum-group metals and molybdenum onto aluminum ferrocyanide in spent fuel solution

大西 貴士; 関岡 健*; 須藤 光雄*; 田中 康介; 小山 真一; 稲葉 優介*; 高橋 秀治*; 針貝 美樹*; 竹下 健二*

Energy Procedia, 131, p.151 - 156, 2017/12

https://doi.org/10.1016/j.egypro.2017.09.421

再処理におけるガラス固化プロセスの安定運転のために、白金族元素(Ru, Rh, Pd)およびMoを除去し、安定保管または利用するための分離プロセスの研究開発を実施している。白金族元素とMoを一括回収するための無機吸着剤(フェロシアン化物)が開発されている。本研究では、照射済燃料溶解液を用いた吸着試験を行い、Ru, Rh, Pd, MoおよびAmの吸着特性を評価した。その結果、Ru, Rh, Pd, Moはいずれも吸着が認めら、フェロシアン化物が照射済燃料溶解液中においても一定の吸着性能を示すことがわかった。一方、Amは吸着されないことが確認された。Amが吸着しないことにより、白金族元素とMoの相互分離プロセスにAmが混入せず、アルファ核種を含有する二次廃棄物を大量に発生しないことが確認された。

Oxidation and reduction behaviors of a prototypic MgO-PuO inert matrix fuel

三輪 周平; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 487, p.1 - 4, 2017/04

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2017.01.048

MgOを母材としたPuO含有イナートマトリックス原型燃料の酸化還元挙動を熱分析により調べ、MgO-PuO試料の酸化還元速度を実験的に決定した。MgO-PuO試料の酸化還元速度はPuO試料に比べ低くなった。また、高い酸素分圧条件において、MgO-PuO試料の定比からのO/Pu比の変化はPuO試料に比べ小さくなることがわかった。これより、MgOを母材にすることによりイナートマトリックス燃料からの酸素供給及び放出が抑制されることがわかり、被覆管酸化等の観点で懸念となる高い酸素ポテンシャルを有するマイナーアクチニド酸化物の母材としてMgOが有効であることがわかった。

Development of a method of periodic safety review to cope with the aging degradation of hot laboratories

玉置 裕一; 大森 雄; 藤島 雅継; 水越 保貴; 坂本 直樹

Proceedings of 53rd Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling Working Group (HOTLAB 2016) (Internet), 6 Pages, 2016/11

日本原子力研究開発機構大洗研究開発センターの核燃料使用施設では、高速炉用燃料や材料開発のための試験が行われている。1970年代に建設されたこれらの施設は、40年以上に渡り運転経験を蓄積してきた。施設を安全で継続的に運転するためには、電源設備、マニプレータ、インセルクレーン、排風機や換気設備といった、重要設備のメンテナンスが必要となる。本定期安全評価手法は、日本の実用原子炉施設等で実施されている手法を基に核燃料使用施設に適用している。本論文では、安全評価手法を用いた核燃料使用施設での定期安全評価の取り組みについて報告する。

Thermophysical properties of americium-containing barium plutonate

田中 康介; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 黒崎 健*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1285 - 1289, 2015/10

https://doi.org/10.1080/00223131.2015.1029554

BaPuAm)Oを調製し、ペロブスカイト型結晶構造を確認するとともに、音速測定により弾性率及びデバイ温度を求めた。また、熱伝導率を評価し、マトリクスと比較してきわめて小さい値を示すことがわかった。熱伝導率とデバイ温度の関係から、Ba系ペロブスカイト化合物の熱伝導率は原子間結合力の大きさで説明できることを明らかにした。

Chemical form consideration of released fission products from irradiated fast reactor fuels during overheating

佐藤 勇; 田中 康介; 小山 真一; 松島 健一*; 松永 純治*; 平井 睦*; 遠藤 寛*; 羽賀 一男*

Energy Procedia, 82, p.86 - 91, 2015/07

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2014.07.033

高速炉シビアアクシデントの加熱条件を模擬した実験が照射燃料を用いて、これまでに行われている。本研究では、照射燃料に含まれている核分裂生成物(FP)の化学形を熱化学的平衡計算で評価した。温度2773Kと2993Kでは、Cs, I, Te, Sb, Pd及びAgのほとんどは気体状の成分でである。CsとSbは温度勾配管(TGT)で検出されているが、その化学形としては元素状Cs, CsI, CsMoO, CsO及び元素状Sb, SbO, SbTeと推測される。実験結果と計算結果を比較すると、CsIは熱化学的に振る舞い、TGTで捕捉されるが、一方で、元素状Csは微粒子状で移動する傾向にある。気相のFPの移動挙動は、熱化学的のみならず、粒子動力学にも従うものと考えられる。

Influence of boron vapor on transport behavior of deposited CsI during heating test simulating a BWR severe accident condition

佐藤 勇; 大西 貴士; 田中 康介; 岩崎 真歩; 小山 真一

Journal of Nuclear Materials, 461, p.22 - 28, 2015/06

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2015.02.032

沈着したCsIに対するホウ素の影響を確かめるために基礎的な試験を実施した。CsIを1323Kで蒸発させ、1023Kから423Kの温度に保持されたサンプリングパーツへ沈着させた。引き続き、1973KでBOを蒸発させ、沈着したCsIに作用させた。加熱試験後、サンプリングパーツをアルカリ溶液に浸漬させ、浸漬液に対してICP-MS分析を行った。その結果、850K以上に保持されているサンプリングパーツに沈着しているCsIはBOによって引き剥がされていることがわかった。この挙動について熱力学的に議論し、シビアアクシデント時におけるCs/I/B化学を検討した。

Oxidation behavior of Am-containing MOX fuel pellets in air

田中 康介; 吉持 宏; 大林 弘; 小山 真一

Energy Procedia, 71, p.282 - 292, 2015/05

https://doi.org/10.1016/j.egypro.2014.11.881

MA含有MOX燃料の酸化特性に関する基礎データを取得するため、Am含有MOX燃料ペレットの高温酸化試験を実施し、UO燃料及びMOX燃料の挙動と比較した。

Chromatographic separation of nuclear rare metals by highly functional xerogels

大西 貴士; 小山 真一; Masud, R. S.*; 河村 卓哉*; 三村 均*; 新堀 雄一*

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.220 - 227, 2014/11

https://doi.org/10.5182/jaie.25.220

環境負荷低減および資源有効利用を目的として、原子力機構と東北大学では高レベル放射性廃液中に含まれるCs, Pd, TcおよびMoを高純度で回収するための技術開発を実施している。その一環として、新規に合成した吸着剤(高機能性キセロゲル)を用いて、模擬高レベル放射性廃液(コールド試薬を用いて調製した溶液)中に含まれるCs, Pd, Re(Tcの代替元素)およびMoを、カラム法により選択的に分離できることを見出している。一方で、照射済燃料から調製され放射性元素を含む溶液を用いたカラム試験は実施されていない。よって、本研究では、照射済燃料を酸溶解して照射済燃料溶解液を調製し、その中に含まれるCs, Pd, TcおよびMoを、高機能性キセロゲル充填カラムに吸着/溶離させることを試みた。その結果、照射済燃料溶解液中のCs, Pd, TcおよびMoを吸着/溶離させる条件を見出した。さらに、Tcについては選択的に分離することに成功した。

BWRシビアアクシデント時のソースターム評価手法高度化のための核分裂生成物化学形評価に関する研究; 平成25年度成果

大洗研福島技術開発特別チーム; 福島燃料材料試験部; 技術開発部

JAEA-Technology 2014-014, 60 Pages, 2014/07

JAEA-Technology-2014-014.pdf:57.06MB

本報告書は、シビアアクシデント時に燃料から放出される核分裂生成物の化学を解明してソースターム評価手法の高度化につなげるための研究について、研究スコープをより詳細化・明確化して研究計画を提示するとともに、これまでに得られた成果について記載したものである。BWR制御棒材BCが含まれる体系でのソースタームにおけるCs及びI化学解明に資するため、核分裂生成物等放出速度評価、核分裂生成物等の化学形評価及び核分裂生成物等に係る基礎データ整備の3つの研究項目を設定した。装置整備を進めるとともに、非放射性の模擬物質を用いた沈着CsIに対するB蒸気の化学反応の影響等に関する試験を行い、基礎的な知見を取得した。