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江坂 文孝
ぶんせき, 2018(10), p.408 - 411, 2018/10
本報告では、核物質粒子の探知技術、質量分析を用いたウランやプルトニウムの同位体比分析技術、さらに精製年代測定技術などの最新の研究成果をデータを示しながら紹介する。これらの分析技術は、核不拡散のための微量分析技術に役立てられている。
宮本 ユタカ; 安田 健一郎
Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 18, p.13 - 15, 2018/07
これまでの研究で開発した陰イオン交換カラム1本による逐次分離法には、酢酸,塩酸そして硝酸の混合溶液を溶離液に使うことで、機能性の配位子や特別なカラムを使うことなく、ピコグラム量のアメリシウムをランタニドから完全に分離できる能力があることが分かった。この実験結果は環境試料中のアメリシウムやプルトニウム,ウラン,トリウムの極微量アクチニドが、この混合溶媒と一本の陰イオン交換カラムで逐次分離できることを意味している。
蓬田 匠; 江坂 文孝; 間柄 正明
Analytical Methods, 9(44), p.6261 - 6266, 2017/11
被引用回数:5 パーセンタイル:43.21(Chemistry, Analytical)本研究では、単一ウラン微粒子の化学状態と同位体比を、顕微ラマン分光分析および二次イオン質量分析の組み合わせにより決定する方法の開発を行った。電子顕微鏡-X線検出によりウラン微粒子を特定し、マイクロマニピュレータを用いてウラン微粒子を単体分離した。顕微ラマン測定時のレーザーパワーの最適化により、1から5mの大きさのウラン微粒子のラマンスペクトルの取得が可能になり、得られたラマンスペクトルの形状からU
O
とUO
の化学形が判別できた。また、ラマン分光分析を非破壊で行うことで、化学状態分析後の微粒子に対してSIMSによる同位体比分析を行うことができた。したがって、顕微ラマン分光分析とSIMSの併用は、個々のウラン微粒子の化学状態と同位体比分析に有効であることが示された。
宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明
KEK Proceedings 2017-6, p.292 - 298, 2017/11
IAEA環境試料に含まれるフェムトグラムからピコグラムの極微量プルトニウムの量および同位体比をICP-MSで正確に測定するために取り組んでいる最新の分析技術や、GUMに準拠した考え方を取り入れた測定値の不確かさ評価について述べるとともに、サブフェムトグラムのAm定量の可能性についても触れた。
江坂 文孝
Analytical Sciences, 33(10), p.1097 - 1098, 2017/10
被引用回数:2 パーセンタイル:22.41(Chemistry, Analytical)誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)法は環境科学、地質学、臨床分野などで幅広く用いられている。本報告では、ICP-MS法を用いて行われている最新の文献を紹介するとともに、今後の展開について述べる。
江坂 文孝; 安田 健一郎; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 間柄 正明
Talanta, 165, p.122 - 127, 2017/04
被引用回数:10 パーセンタイル:38.06(Chemistry, Analytical)本研究では、単一ウラン-プルトニウム混合粒子中のプルトニウム同位体比を、アルファ線計測および誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)の組み合わせにより決定する方法の開発を行った。その結果、Pu/
Pu、
Pu/
Puおよび
Pu/
Pu同位体比についてはICP-MSにより決定することができ、
Pu/
Pu同位体比については、アルファ線計測により求めた
Pu/(
Pu+
Pu)放射能比とICP-MSにより求めた
Pu/
Pu同位体比より計算で決定することができた。したがって、アルファ線計測およびICP-MSの併用は、単一ウラン-プルトニウム混合粒子中のプルトニウム同位体比分析に有効であることが示された。
宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 309(1), p.303 - 308, 2016/07
被引用回数:1 パーセンタイル:83.2(Chemistry, Analytical)単一の陰イオン交換カラムと混酸からなる溶離液の組み合わせで、ウラン, トリウム, 鉛, ランタニドならびにプルトニウムを逐次分離する技術を開発した。この逐次分離法のために小さなカラムと圧縮ガスを用いた全自動システムを組み上げた。Pu分離のための溶離液組成を調整することにより、この分離法を達成することができた。年輪試料のいくつかを灰化し、そこに含まれる極微量ウランおよびプルトニウムをこのシステムを用いて分離した。分離して得られたウランとプルトニウムを質量分析法によって分析した結果についても触れる。
江坂 文孝; 間柄 正明
Mass Spectrometry Letters, 7(2), p.41 - 44, 2016/06
保障措置環境試料中の個別ウラン粒子の分析(パーティクル分析)は、二次イオン質量分析(SIMS)法などにより行われている。この際、あらかじめ試料中に含まれる多くの粒子からウランを含む粒子を特定する必要があり、これまで分析の律速になっていた。本研究では、走査型電子顕微鏡の反射電子像を利用した自動分析により効率的にウラン粒子を特定し、SIMS法により同位体比分析を行う方法について検討した。本検討により分析条件の最適化を行った結果、1000倍の倍率で反射電子像を観測することにより、直径1m程度のウラン粒子を効率的に特定できることが確かめられた。
江坂 文孝; 鈴木 大輔; 蓬田 匠; 間柄 正明
Analytical Methods, 8(7), p.1543 - 1548, 2016/02
被引用回数:6 パーセンタイル:42.47(Chemistry, Analytical)原子力施設で採取された環境試料中の個々のウラン粒子の同位体比分析は、施設での未申告原子力活動を検知する上で重要である。本研究では、効率的な分析法の開発を目的として、自動粒子スクリーニングを利用して測定する粒子を選別し、表面電離質量分析法(TIMS)により同位体比分析を行う方法の開発を行った。本法により実際の査察試料を分析した結果、従来法に比べて分子イオンの影響を低減化して個々のウラン粒子の同位体比を決定することが可能なことが示され、本法の有効性が確かめられた。
江坂 文孝; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 間柄 正明
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 306(2), p.393 - 399, 2015/11
被引用回数:5 パーセンタイル:46.24(Chemistry, Analytical)単一粒子の溶解、UTEVA樹脂を用いたウラン,プルトニウム,アメリシウムの分離、誘導結合プラズマ質量分析法による測定を組み合わせた新規分析法の開発を行った。この方法を用いて、単一ウラン-プルトニウム混合粒子(U/Pu比: 170)のプルトニウム同位体比分析を行ったところ、
Pu/
Pu同位体比は、質量数238の操作ブランク値を低く抑えることができず測定できなかったものの、
Pu/
Pu、
Pu/
Pu、
Pu/
Pu同位体比については精確に測定することに成功した。
宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明
KEK Proceedings 2015-4, p.44 - 48, 2015/11
環境試料に含まれるピコグラム以下の極微量元素を簡単かつ時間をかけずに化学分離し、外界から目的元素の混入を避けるため、ウラン,トリウム,鉛,希土類元素に加え、プルトニウムも一本の陰イオン交換カラムで逐次的に自動で分離する技術を開発してきた。その結果、トリウムとプルトニウムの溶離液に酢酸を主体とした塩酸、フッ化水素酸との混合溶媒、塩酸と希薄フッ化水素酸の混合溶媒をそれぞれ用いることで目的とする極微量多元素の逐次分離が可能となった。得られた分離条件と開発した全自動システムを使って元素混合溶液を分離したところ、試料溶液注入から6時間15分で、手を加えずに目的の元素を全て分離することに成功した。
宮本 ユタカ; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明
Analytical and Bioanalytical Chemistry, 407(23), p.7165 - 7173, 2015/09
被引用回数:6 パーセンタイル:65.45(Biochemical Research Methods)様々なU/Pu比からなるウラン-プルトニウム混合単一粒子の年代を誘導結合型質量分析法で測定した。ミクロンサイズの粒子をU, Puの標準物質から調製した。Pu標準物質は精製時期が既存で46年経過したものである。化学分離したPuとAmの3つの同位体比の積で得られる
Am/
Pu比からPu精製時期を得た。試料のAm, UそしてPuは一本の小さな陰イオン交換カラムで逐次分離を行った。試料溶液に高純度の
Amスパイクを添加することで
Am/
Pu比を正確に測定できた。様々なU/Pu比を持つ粒子の精製時期の測定結果は推奨値と高い正確さおよび精度で一致した。
江坂 文孝
エキスパート応用化学シリーズ; 機器分析, p.119 - 135, 2015/09
固体試料の分析には、固体内部あるいは全体の平均組成を測定する「バルク分析」が古くから用いられてきた。一方、固体表面の組成や化学構造に着目した分析は「表面分析」と呼ばれ、近年、急速に分析法の開発が進んでいる。固体の表面は、気体や液体との相互作用によりバルクと異なる組成を有する場合が多く、それが物性に与える影響も少なくない。また、材料の電気的特性や強度を向上させることを目的に、材料表面に不純物をドーピングしたり、薄膜を形成させたりするなどして表面組成を意図的に変化させた様々な機能性材料が開発されている。このような材料の開発過程では、その物性の把握とともに表面組成を評価するための分析が必要不可欠である。本解説では、種々の表面分析法について、その原理と特徴を述べる。
Lee, C.-G.*; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明; Song, K.*
Talanta, 141, p.92 - 96, 2015/08
被引用回数:9 パーセンタイル:54.63(Chemistry, Analytical)連続昇温法による表面電離質量分析法は極微量のウランの同位体比測定に有効であることが知られている。本研究では、プルトニウム(Pu, SRM947)を用いて連続昇温法による表面電離質量分析法の分析性能について調べた。fgレベルのPu溶液試料を用いて同位体比の正確さと精密さの蒸発フィラメントの加熱速度依存性を検討した。0.1-1000fg範囲の試料において蒸発フィラメント加熱速度を100mA/minから250mA/minまで変えた結果、同位体比の正確さ及び精密さにはほとんど影響しなかった。試料量が70fgまではPuのすべての同位体比が測定された。また、試料量0.1fg(0.2mのPuO
粒子の質量に相当)までは
Pu/
Puが測定された。さらに、
Puの信号は0.03fgまで検出でき、これは3
法により評価すると
Puの検出限界は0.006fgになる。本研究では、
Puの崩壊により生成される
Amと
Puは蒸発フィラメントの温度差により分別できた。その結果、連続昇温法による表面電離質量分析法では
Pu/
Puと
Pu/
Puだけではなく
Pu/
Puの比も化学分離なしで測定することができた。
宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明
Analyst, 140(13), p.4482 - 4488, 2015/07
被引用回数:4 パーセンタイル:78.77(Chemistry, Analytical)ウラン,トリウム,鉛,ランタニド元素を一本の陰イオン交換カラムを使って自動的かつ逐次的に分離した。この分離は塩酸,硝酸,酢酸,フッ化水素酸からなる組成が単純で高純度の酸の混合物を溶離液に使うことで達成できた。この単純かつ自動分離システムを窒素圧縮ガスで稼働し、コンピュータプログラムで制御している。分離評価では粉末岩石標準試料をこのシステムで分離した。0.23ngのルテチウムなど目的元素の元素含有量を分離回収率や操作ブランクの補正なしに正確に定量することができた。この分離システムによって、化学分離にかかる時間や労力を削減することができ、少量の環境試料中元素の極微量定量・同位体分析に有効である。
江坂 文孝; 鈴木 大輔; 間柄 正明
Analytical Chemistry, 87(5), p.3107 - 3113, 2015/03
被引用回数:9 パーセンタイル:54.63(Chemistry, Analytical)個々の粒子の同位体比分析はその粒子の発生源を推定する上で重要な情報を与える。特に原子力施設で採取された試料中のウラン粒子の分析は、核兵器開発につながるような原子力活動の検知の上で重要である。一般的に個々のウラン粒子の分析には、表面電離質量分析法とフィッショントラック法を組み合わせた方法が用いられているが、複数粒子を同時に測定してしまうという問題があり、場合によっては誤った解釈を引き起こしてしまう可能性があった。本研究では、上記の方法に電子顕微鏡観察下での個々の粒子の微小サンプリングの工程を組み込み、同位体組成の異なる混合ウラン粒子の分析に適用したところ、複数粒子分析の問題をほぼ解決することに成功した。
鈴木 大輔; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ; 間柄 正明
Applied Radiation and Isotopes, 96, p.52 - 56, 2015/02
被引用回数:13 パーセンタイル:14.19(Chemistry, Inorganic & Nuclear)化学分離を行わずに様々なU/Pu比を有する個々のU-Pu混合粒子中のU及びPuの同位体比分析を表面電離型質量分析計を用いた連続昇温法により行った。測定に先立ち、同位体標準物質CRM U-010 (NBL, 1%U濃縮)及びSRM 947(NBS)溶液を用いて、U/Pu比が1, 5, 10, 18及び70の直径がマイクロメートルサイズのU-Pu混合粒子を作製した。分析の結果、測定した全粒子において、
Pu/
Pu比を除くU及びPuの全ての同位体比で正確な値が得られた。本結果から、
Pu/
Pu比を正確に測定するには化学分離などの前段化学処理が必要とされるものの、本分析技術は保障措置及び核鑑識分析において効果的な手段になり得ることが示された。
江坂 文孝; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 間柄 正明
Microchemical Journal, 118, p.69 - 72, 2015/01
被引用回数:6 パーセンタイル:68.19(Chemistry, Analytical)プルトニウムが化学分離により精製されてからの年代を調べることは、再処理や核兵器開発につながる原子力活動を監視する上で非常に重要である。プルトニウム溶液を対象とした年代測定の研究はこれまで広く行われてきているものの、個々の微粒子を対象とした研究例はほとんどない。本研究では、簡便に個々の粒子のプルトニウム精製年代を測定する方法として、単一粒子の溶解と非分離での誘導結合プラズマ質量分析を利用した分析法の開発を行った。プルトニウム精製から5.98年の粒子を分析して方法の有効性を確認したところ、Pu/
U、
Pu/
U比を利用した年代決定は外部からの天然ウランの汚染の影響により不可能であったが、
Pu/
U比を用いた場合には実際の年代とよく一致した結果が得られ、本法が年代測定法として有効であることが示された。
宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明
Journal of Environmental Radioactivity, 132, p.1 - 7, 2014/06
被引用回数:23 パーセンタイル:29.04(Environmental Sciences)2011年福島第一原子力事故によって放出された放射性大気浮遊じんを原子力機構原子力科学研究所内でカスケードインパクターを用いて2011年3月17日4月1日と5月9日
13日の2回にわたって捕集した。これらの分級サンプリングは原子力発電所から近距離で最も早く行われた。
Csや
Csだけでなく半減期が数十日の短寿命核種も定量し、元素組成も測定した。最初の捕集では
Te,
Cs,
Cs,
Csの空気動力学放射能中央径(AMAD)は1.5-1.6
mであるのに対して、
Iは0.45
mであった。
江坂 文孝; 間柄 正明
Talanta, 120, p.349 - 354, 2014/03
被引用回数:8 パーセンタイル:62.32(Chemistry, Analytical)本研究では、二次イオン質量分析(SIMS)とアルファトラック検出を組合せた方法を開発し、環境試料中に含まれるウラン含有粒子の中から濃縮度の高いウランを含む粒子を選択的に検知、分析する方法について検討した。まず、環境試料中の粒子をポリカーボネートフィルムに閉じ込め、CR-39検出器に曝露した。28日間の曝露後、検出器をNaOHによりエッチング処理し、アルファトラックを観察することによりウラン含有粒子を特定した。その後、プラズマ灰化によりフィルムを除去し、個々の粒子についてSIMSによりウラン同位体比を測定した。実際の原子力施設で採取した複数の試料の測定の結果、アルファトラック-SIMS法を用いた場合に、従来の方法に比べてより高い濃縮度のウランを含む粒子を検出することに成功し、本法の有効性を実証することができた。