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論文

Waste management in a hot laboratory of Japan Atomic Energy Agency, 1; Overview and activities in chemical processing facility

野村 和則; 小木 浩通*; 中原 将海; 渡部 創; 柴田 淳広

International Journal of Nuclear and Quantum Engineering (Internet), 13(5), p.209 - 212, 2019/00

Chemical Processing Facility of Japan Atomic Energy Agency is a basic research field for advanced back-end technology developments with using actual high-level radioactive materials. Most of them were treated properly and stored in the liquid waste vessel, but some were not treated and remained at the experimental space as a kind of legacy nuclear waste, which we must treat in safety and dispose if we continue research activities in the facility. Under this circumstance, we launched a collaborative research project called the STRAD project, which stands for Systematic Treatment of Radioactive liquid waste for Decommissioning, in order to develop the treatment processes for wastes of the nuclear research facility. In this project, decomposition methods of certain chemicals, which have been directly solidified without safety pretreatment but may cause a troublesome phenomenon, is developing and a prospect that it will be able to decompose in the facility by simple method. And solidification of aqueous or organic liquid wastes after the decomposition has been studied by adding cement or coagulants. Furthermore, we treated experimental tools of various materials with making an effort to stabilize and to compact them before the package into the waste container. It is expected to decrease the number of transportation of the solid waste and widen the operation space. The project is expected to contribute beneficial waste management outcome that can be shared world widely.

論文

Partitioning of plutonium by acid split method with dissolver solution derived from irradiated fast reactor fuel with high concentration of plutonium

中原 将海; 佐野 雄一; 野村 和則; 竹内 正行

Journal of Chemical Engineering of Japan, 51(3), p.237 - 242, 2018/03

 パーセンタイル:100(Engineering, Chemical)

酸分配法における高Pu濃度フィード溶液条件におけるPuの分配挙動を調べるため、向流多段試験を行った。フィード溶液に比べてU/PuプロダクトのPu富荷度を1.51倍に高めることができた。Pu分配工程において、Pu重合体や第三相の生成はみられず、安定して遠心抽出器の運転が行われた。

論文

Actinides recovery from irradiated fuel for SmART cycle

佐野 雄一; 渡部 創; 中原 将海; 粟飯原 はるか; 竹内 正行

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

CPFにおいて照射済燃料から数gのMAを回収し、AGFにおいてMA含有MOX燃料を製造した後、常陽において照射試験を行うSmARTサイクル構想を進めている。本報告では、CPFで実施したMAを含むアクチニド回収に係る研究開発について、過去実施した溶媒抽出法及び抽出クロマトグラフィによるアクチニド回収技術をレビューするとともに、SmARTサイクルの一環として実施した各方法によるアクチニド回収試験の概要をまとめた。

論文

Research of process to treat the radioactive liquid waste containing chloride ion generated by pyroprocessing plant in operating

多田 康平; 北脇 慎一; 渡部 創; 粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 野村 和則

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 3 Pages, 2017/09

塩化物イオン(Cl)を含む放射性廃液は、乾式再処理のプロセス制御における化学分析によって生成される。この廃液を海洋に排出するためには、Clを分離してU, Puを回収する必要がある。本研究では、AgCl沈殿法と抽出クロマトグラフィー法を組み合わせてClを分離し、U, Puを回収した。沈殿試験の結果、UおよびPuが試験後に共沈しないことが分かった。固相抽出試験の結果、95%のPuが液体廃棄物から回収されたことがわかった。Uの濃度が十分でないため、Uについての$$alpha$$放射能を分析することは困難であった。これらの結果は、これらのプロセスが廃液を海に排出する可能性を有することを示した。

論文

Characterization of the insoluble sludge from the dissolution of irradiated fast breeder reactor fuel

粟飯原 はるか; 荒井 陽一; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行

Procedia Chemistry, 21, p.279 - 284, 2016/12

BB2015-3214.pdf:0.31MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:20.72

Insoluble sludge is generated in reprocessing process. Actual sludge data, which had been obtained from the dissolution experiments of irradiated fuel of fast reactor "Joyo" were reevaluated especially from the view point of the characterization of sludge. The yields of sludge were calculated from the weight and there were less than 1%. Element concentrations of sludge were analyzed after decomposing by alkaline fusion. As the results, molybdenum, technetium, ruthenium, rhodium and palladium accounted for mostly of the sludge. From their chemical compositions and structure analyzed by XRD show good agree that main component of sludge is Mo$$_{4}$$Ru$$_{4}$$RhPdTc regardless of the experimental condition. At the condition of reprocessing fast breeder fuel, it is indicated that molybdenum and zirconium in dissolved solution is low, therefore zirconium molybdate hydrate may not produce abundant amount in the process.

論文

Flow-sheet study of MA recovery by extraction chromatography for SmART cycle project

渡部 創; 野村 和則; 北脇 慎一; 柴田 淳広; 小藤 博英; 佐野 雄一; 竹内 正行

Procedia Chemistry, 21, p.101 - 108, 2016/12

BB2015-3215.pdf:0.34MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:7.84

Optimization in a flow-sheet of the extraction chromatography process for minor actinides (MA(III); Am and Cm) recovery from high level liquid waste (HLLW) were carried out through batch-wise adsorption/elution experiments on diluted HLLW and column separation experiments on genuine HLLW. Separation experiments using CMPO/SiO$$_{2}$$-P and HDEHP/SiO$$_{2}$$-P adsorbent columns with an improved flow-sheet successfully achieved more than 70 % recovery yields of MA(III) with decontamination factors of Ln(III) $$>$$ 10$$^{3}$$, and a modified flow-sheet for less contamination with fission products was proposed consequently. These results will contribute to MA(III) recovery operations for SmART Cycle project in Japan Atomic Energy Agency which is planned to demonstrates FR fuel cycle with more than 1g of Am.

論文

Simulation study of sludge precipitation in spent fuel reprocessing

竹内 正行; 粟飯原 はるか; 中原 将海; 田中 耕太郎*

Procedia Chemistry, 21, p.182 - 189, 2016/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:20.72

再処理溶液での沈殿挙動を評価するため、電解質熱力学モデルによるシミュレーション技術の開発を実施した。シミュレーション結果については、非放射性の10元素共存の模擬高レベル放射性廃液や3元素共存系のPu-Mo-Zr溶液での実験結果と比較し、その信頼性を検証した。その結果、シミュレーションと実験結果は沈殿物の大部分がモリブデン酸ジルコニウム二水和物であることを示しており、シミュレーション結果は実験系における沈殿物の化学形態や量のデータを良く再現していた。以上より、本研究では熱力学シミュレーションが再処理溶液からの沈殿状況を評価する有効なツールであることを示した。

論文

Influence of contaminants from spent fuel pools at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station on the reprocessing process

粟飯原 はるか; 北脇 慎一; 野村 和則; 田口 克也

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1076 - 1083, 2015/09

The water in the spent fuel pools at TEPCO Fukushima Daiichi Nuclear Power Station contains sea water and rubbles. When the spent fuels stored in the pools will be reprocessed, it has possibility that these contaminants enter the reprocessing process with the spent fuels. Therefore it is meaningful to estimate the influence of contaminants on reprocessing process in advance. The purpose of this study is to evaluate the behavior and influence of contaminants on the extraction process of spent fuel reprocessing by using simulated contaminants. Contaminants were dissolved into the heated nitric acid and solvent extraction using TBP was performed to obtain distribution ratios. The estimated amount of contaminants accompanied with the spent fuel is low values and solvent extraction tests showed that the distribution ratios of every major element were very low in any case. Also to evaluate the influence of sulfate and chloride ions on uranium and plutonium extraction, Ce(IV) was used for simulated Pu to predict extraction behavior. And then U and Pu test was conducted in order to confirm the simulated test result. Obtained distribution ratio suggests that contaminants will not affect the extraction process.

論文

Chemical composition of insoluble residue generated at the Rokkasho Reprocessing Plant

山岸 功; 小田倉 誠美; 市毛 良明; 黒羽 光彦; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 吉岡 正弘*

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1113 - 1119, 2015/09

六ヶ所再処理工場で発生した不溶解残渣の化学組成を分析した。XRD分析では、Mo-Tc-Ru-Rh-Pdからなる白金族合金、モリブデン酸ジルコニウム等の複合Mo酸化物、ジルコニアの存在を確認した。定量した12元素(Ca, Cr, Fe, Ni, Zr, Mo, Tc, Ru, Rh, Pd, Te, U)重量の90%以上は、白金族合金が占めた。シュウ酸溶液で複合Mo酸化物を選択的に洗浄溶解する手法を開発し、白金族合金と複合Mo酸化物の形態で存在するMoの割合を明らかにした。

論文

Co-processing of uranium and plutonium for sodium-cooled fast reactor fuel reprocessing by acid split method for plutonium partitioning without reductant

中原 将海; 駒 義和; 中島 靖雄

Journal of Nuclear Science and Technology, 50(11), p.1062 - 1070, 2013/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:62.81(Nuclear Science & Technology)

核拡散抵抗性,安全性及びコストに優れたPu還元剤を用いない酸分配法の研究を実施した。抽出計算コードを用いてフローシートの設定を行い、その結果をもとに向流多段抽出試験を行った。Pu逆抽出液は、0.15mol/dm$$^{3}$$ HNO$$_{3}$$を21$$^{circ}$$Cにて供給した。フィード溶液に対してU/Pu製品のPu富化度を2.28倍に高めることができた。また、U製品中におけるPu移行率は、0.47%に抑えられた。本研究により、酸分配法の高速炉燃料再処理への適用性を確認することができた。

論文

Investigation of a LiCl-KCl-UCl$$_{3}$$ system using a combination of X-ray diffraction and differential thermal analyses

仲吉 彬; 北脇 慎一; 福嶋 峰夫; 村上 毅*; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Materials, 441(1-3), p.468 - 472, 2013/10

 被引用回数:8 パーセンタイル:29.95(Materials Science, Multidisciplinary)

乾式再処理の主要工程である電解精製では、LiCl-KCl共晶塩にアクチノイド元素(An)を溶融させたLiCl-KCl-AnCl$$_{3}$$塩浴を用いて、陰極にU及びAnを電気化学的手法により回収する。LiCl-KCl-AnCl$$_{3}$$系の状態図の知見は、プロセスの運転やメンテナンスにおいて、非常に重要である。これまでにLiCl-KCl-AnCl$$_{3}$$に関する報告例はほとんどないため、本研究では、LiCl-KCl(59:41mol%)共晶塩とUCl$$_{3}$$の擬似2元系の相状態及びLiCl-KCl-AnCl$$_{3}$$系の状態図を調べた。

論文

Plutonium partitioning in uranium and plutonium co-recovery system for fast reactor fuel recycling with enhanced nuclear proliferation resistance

中原 将海; 駒 義和; 中島 靖雄

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.539 - 542, 2013/09

高速炉燃料再処理法として、還元剤として硝酸ヒドロキシルアミンを用いたPu還元分配法とUとPuの分離係数を利用したPu無還元分配法の向流多段抽出試験を行った。Pu還元分配法においてもU再抽出部を省略することにより、U及びPuを共回収できた。一方、Pu無還元分配法においてもPu分配工程において低濃度のHNO$$_{3}$$溶液を供給することにより、ほとんどのPuをUとともに回収することができた。Pu還元分配法のみならずPu無還元分配法についても高速炉燃料再処理への適用性を確認できた。

論文

Nitric acid concentration dependence of dicesium plutonium(IV) nitrate formation during solution growth of uranyl nitrate hexahydrate

中原 将海; 鍛治 直也; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 竹内 正行; 岡野 正紀; 久野 剛彦

Journal of Chemical Engineering of Japan, 46(1), p.56 - 62, 2013/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:90.56(Engineering, Chemical)

U晶析工程においてCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成挙動に及ぼすHNO$$_{3}$$濃度の依存性を調べた。硝酸ウラニル溶液に対するCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の溶解度は、HNO$$_{3}$$濃度が高くなるほど低下する傾向を示した。照射済高速炉燃料溶解液を用いた晶析実験では母液のHNO$$_{3}$$濃度が6.5mol/dm$$^{3}$$の条件において、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$が析出し、硝酸ウラニル六水和物結晶に対するCsの除染係数は低下した。一方、母液のHNO$$_{3}$$濃度が4.0mol/dm$$^{3}$$のときは、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$が生成せず、硝酸ウラニル六水和物結晶とCsが良好に分離できることを示した。

論文

Washing of uranyl nitrate hexahydrate crystals with nitric acid aqueous solution to improve crystal quality

中原 将海; 中島 靖雄; 小泉 務

Industrial & Engineering Chemistry Research, 51(46), p.15170 - 15175, 2012/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:84.4(Engineering, Chemical)

Ceを含んだ硝酸ウラニル溶液を用いた洗浄試験では、母液に留まるCeは硝酸ウラニル六水和物結晶の表面に付着し、低HNO$$_{3}$$濃度の洗浄液による洗浄操作により除去できる傾向を示した。照射済高速炉燃料溶解液を用いた晶析試験では、液体不純物の除染係数は結晶洗浄操作により向上した。一方、固体不純物の除染係数は、数回の洗浄操作に伴い減少した。これは、硝酸ウラニル六水和物結晶が固体不純物よりもHNO$$_{3}$$溶液に溶けやすいことに起因するものと思われる。

論文

Effect of crystal size on purity of uranyl nitrate hexahydrate crystalline particles grown in nitric acid medium

中原 将海; 野村 和則

Radiochimica Acta, 100(11), p.821 - 826, 2012/11

 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

照射済燃料溶解液から回収した硝酸ウラニル六水和物の結晶粒径と除染係数の関係を調べた。表面に付着している液体不純物は、粒径が大きくなると結晶の表面積が小さくなるため、除染係数が高い傾向を示した。しかしながら、固体不純物はそれほど効果がみられなかった。

論文

Extraction behavior of fission products with tri-${it n}$-butyl phosphate by countercurrent multistage extraction in a uranium, plutonium, and neptunium co-recovery system

中原 将海; 中島 靖雄; 小泉 務

Industrial & Engineering Chemistry Research, 51(40), p.13245 - 13250, 2012/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:79.28(Engineering, Chemical)

核分裂生成物の抽出挙動を調べるために、U, Pu及びNp共回収システムにおいて遠心抽出器を用いた向流多段試験を行った。Npは、UとPu共にリン酸トリブチルにより回収できた。本試験結果において、Zrは低HNO$$_{3}$$濃度溶液により洗浄し、Tcは高HNO$$_{3}$$濃度溶液により除染された。他の核分裂生成物についてもこの抽出システムにおいて効率的に除染することができた。

報告書

照射済高速中性子炉燃料からのセシウムの水及び希薄硝酸溶液に対する溶出特性

中原 将海; 鍛治 直也; 野村 和則

JAEA-Research 2012-009, 15 Pages, 2012/06

JAEA-Research-2012-009.pdf:6.37MB

晶析工程に関してPuとCsの化合物の生成抑制の観点から、原料液中のCsを減少させることが求められている。照射済核燃料中のCsを粗分離するため、純水及び希薄HNO$$_{3}$$における浸漬試験を行った。浸漬67時間後の純水及び0.1mol/dm$$^{3}$$ HNO$$_{3}$$における燃料粉末からのCsの溶出率は、それぞれ33.8及び38.3%であった。燃料溶解前に燃料粉末を純水もしくは希薄HNO$$_{3}$$溶液に浸漬させることによりCsを粗分離できる可能性を示した。

論文

Characteristics of dicesium plutonium(IV) nitrate formation in separation system of uranyl nitrate hexahydrate crystal

中原 将海; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 竹内 正行; 岡野 正紀; 久野 剛彦

Procedia Chemistry, 7, p.282 - 287, 2012/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:27.97

Uの冷却晶析法において生成するCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$を除去するため、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の硝酸ウラニル溶液に対する溶解度測定試験と照射済高速中性子炉燃料溶解液を用いた晶析試験を実施した。温度が低下するに従い、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の溶解度は減少した。晶析試験では、原料液のCs濃度が高いほどCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成が促進し、Cs及びPuの除染係数が低下する傾向を示した。晶析工程におけるCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成挙動について基礎データを取得した。

論文

Decontamination of radioactive liquid waste with hexacyanoferrate(II)

高畠 容子; 渡部 創; 柴田 淳広; 野村 和則; 駒 義和

Procedia Chemistry, 7, p.610 - 615, 2012/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:6.31

Concerning decontamination of a radioactive liquid waste which comprise seawater and nuclides from irradiated fuels and activated materials, the in-situ generation of metal hexacyanoferrates(II) by adding potassium hexacyanoferrate(II) and co-decontamination of $$^{134,137}$$Cs and some activation products were investigated. Transition metals arising from seawater in the waste solution precipitates in the preference order of Zn $$>$$ Ni $$>$$ Co $$>$$ Mn according to their solubility. The precipitate adsorbs $$^{134,137}$$Cs, and decontamination will be attained by the following sedimentation with a polymer and filtration, as an example. Decontamination factor of activated products, $$^{60}$$Co and $$^{54}$$Mn, is dependent on concentration of hexacyanoferrate(II) in the solution.

論文

Optimizing composition of TODGA/SiO$$_{2}$$-P adsorbent for extraction chromatography process

渡部 創; 新井 剛*; 小川 剛*; 瀧澤 真*; 佐野 恭平*; 野村 和則; 駒 義和

Procedia Chemistry, 7, p.411 - 417, 2012/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:7.57

As a part of developing extraction chromatography technology for minor actinides (MA(III); Am and Cm) recovery from spent fast reactor fuels, improvement on the TODGA/SiO$$_{2}$$-P adsorbent to enhance its desorption efficiency was carried out. Batchwise adsorption/elution experiments revealed that 20wt% of the adsorbent concentration impregnated and 10% of cross linkage of polymer gave better desorption ratio than the reference adsorbent. Inactive column separation experiments with the simulated high level liquid waste and the optimized adsorbent revealed that decontamination factors of fission products can also be improved as well as the recovery yields.

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