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Solvent effect in supercritical carbon dioxide extraction of metal ions

金属イオンの超臨界二酸化炭素抽出における溶媒効果

目黒 義弘; 扇柳 仁*; 富岡 修; 井村 久則*; 大橋 弘三郎*; 吉田 善行; 中島 幹雄

Meguro, Yoshihiro; Ogiyanagi, Jin*; Tomioka, Osamu; Imura, Hisanori*; Ohashi, Kozaburo*; Yoshida, Zenko; Nakashima, Mikio

超臨界流体抽出の最大の特色の一つは、圧力によって金属の分配挙動を制御できることである。この溶媒効果を理論的に解析することによって、金属抽出における最適な条件を推定することが可能となる。硝酸溶液/リン酸トリブチル(TBP)系の超臨界二酸化炭素抽出におけるウラン(VI)とプルトニウム(IV)の分配比(D)及び塩酸溶液/2-メチル-8-キノリノール(HMQ)系の抽出におけるパラジウム(II)の分配比を、種々の圧力で測定した。疎水性の抽出剤であるTBPを用いるウランとプルトニウムの抽出において、分配比の対数値(log D)と二酸化炭素の溶解パラメーターとの間に、負の傾きを持つ直線関係が観察できた。一方、親水性抽出剤であるHMQを用いるパラジウムの抽出では、log Dと溶解パラメーターとの間に、正の傾きを持つ直線関係が観察できた。正則溶液論を用いて、この直線関係を理論的に導出することに成功した。

One of the most attractive properties of SFE is that changing solvent properties by tuning pressure can control distribution behavior of a metal ion. Distribution ratio (D) of uranium(VI) and plutonium(IV) with tributyl phosphate (TBP) from a nitric acid solution and palladium(II) with 2-methyl-8-qunolinol (HMQ) from a hydrochloric solution were determined in SFE at various pressures. In the extraction system using TBP, a linear relationship between the logarithmic distribution ratio (log D) and the solubility parameter of CO$$_{2}$$ was observed. The solubility parameter is difined based on the regular solution theory and is one of the parameters depending on the pressure. On the other hand, a linear relationship with a positive slope between log D and the solubility parameter was observed in the extraction system using HMQ. Most of the extractant was dissolved in the aqueous phase as H$$_{2}$$MQ$$^{+}$$ under the extraction condition examined.

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