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高速実験炉「常陽」にて照射されたNpドシメータの化学分析による$$^{237}$$Np消滅特性の評価

Evaluation of $$^{237}$$Np transmutation characteristics with chemical analysis of neptunium dosimeter irradiated in "Joyo"

逢坂 正彦  ; 小山 真一  ; 大塚 優子; 三頭 聰明; 滑川 卓志; 今野 廣一

Osaka, Masahiko; Koyama, Shinichi; Otsuka, Yuko; Mitsugashira, Toshiaki; Namekawa, Takashi; Konno, Koichi

高速炉における$$^{237}$$Np消滅率の中性子エネルギースペクトル依存性及び中性子照射量依存性等の消滅特性の評価を目的として,照射済MOX燃料中のマイナーアクチニド核種分析技術を適用して,高速実験炉「常陽」にて照射されたNpドシメータの化学分析を行った。NpドシメータはNpO$$_{2}$$粉末(以下パウダーとする)の形状でバナジウム(以下Vとする)製のキャプセルに封入されているため,分析にあたってはVを除去する必要があった。本研究によって得られた成果は以下の通りである。(1)Npドシメータ化学分析のための試料調整法として,パウダーを100%回収するためにドシメータをキャプセルごと溶解し,溶解液中よりV等の不純物を除去するキャプセル溶解法を確立した。(2)キャプセル溶解法を用いて試料調整を行い,$$alpha$$線計測,$$gamma$$線計測及び同位体希釈質量分析により$$^{237}$$Np,Pu同位体,$$^{137}$$Cs及び$$^{241}$$Amの定量分析を行い,$$^{237}$$Npの消滅率を算出した。消滅率は炉中心で核分裂消滅率の割合が高く,炉上下端で捕獲消滅率の割合が高くなることが分かった。(3)「常陽」運転監視コードMAGIの計算値を用いて断面積で重みづけした中性子照射量を定義し,分析値との比較評価を行った結果,両者は良い一致を見せ,$$^{237}$$Np消滅率の中性子エネルギースペクトル依存性を確認した。

The purpose of this study is to evaluate transmutation characteristics such as dependence of $$^{237}$$Np transmutation rate to neutron energy spectrum and neutron fluences. Analysis of the Neptunium dosimeter, in which was irradiated in the experimental fast reactor "Joyo", was carried out by applying the technique for analysis of minor actinide nuclides in irradiated MOX fuel. It is necessary to remove Vanadium before analysis of Neptunium dosimeter because NpO$$_{2}$$ powder was enclosed in Neptunium dosimeter that was made of Vanadium capsule. The result of analysis and evaluations are as follows. (1)In order to recover Neptunium sample completely, sample was dissolved with capsule before removing the Vanadium from sample solution. Sample treatment method of whole capsule dissolution for chemical analysis of Neptunium dosimeter was established. (2)$$^{237}$$Np, Plutonium isotopes, $$^{241}$$Am and $$^{137}$$Cs in the dosimeter were analyzed using the method of whole capsule dissolution, alpha spectrometry, gamma spectrometry and isotopic dilution mass spectrometry. Transmutation rate of $$^{237}$$Np was calculated using the analyzed value. Tendency of transmutation rate was certified, which is higher fission ratio at the center and higher capture ratio at both upper and lower end. (3)Transmutation rate with error was evaluated by neutron fluences considering the neutron energy spectrum, and calculated value by "MAGI" code was agreed well with analysis value. Dependence of transmutation rate of $$^{237}$$Np to neutron energy spectrum was certified.

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