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TODGA($$N,N,N',N'$$-テトラオクチルジグリコールアミド)を用いるアクチノイド元素一括分離法の研究開発(受託研究)

Development of extraction and separation method of total actinides using TODGA (Contract research)

佐々木 祐二 ; 須郷 由美; 鈴木 伸一; 北辻 章浩 ; 木村 貴海 

Sasaki, Yuji; Sugo, Yumi; Suzuki, Shinichi; Kitatsuji, Yoshihiro; Kimura, Takaumi

使用済燃料の革新的再処理プロセス(ARTIST)の化学分離ステップの一つとして、TODGAを用いてTRUを分離する条件を検討した。TODGAは3価及び4価のアクチノイドに強い親和性を持っておりPu(IV), Am(III), Cm(III)とランタノイドは硝酸溶液から効率的に抽出できる。NpとPuの原子価はアスコルビン酸を使って定量的にNp(IV), Pu(III)に還元でき、還元後はTODGAにより抽出できる。TRUの抽出後、有機相からの適切な逆抽出の条件を検討した。テトラメチルジグリコールアミド(TMDGA)はアクチノイドと水相で高い親和性を持つ。Np(IV), Pu(IV), Am(III)はTMDGAを溶解した0.2M HNO$$_{3}$$溶液で容易に逆抽出できることを確認した。以上の条件を用いて得られた分配比を使って、TRUとSrについての化学分離フローシートを作成した。TRUとSrの最適な分離条件を探り、水相,有機相の流速,ミキサセトラ抽出段数を決定した。これらの情報よりフローシート上の各分離段での金属濃度を計算し、分離後の各フラクションの金属酸化物量,発熱量,放射能量を求め、本抽出プロセスの有効性を議論した。

As a separation step of an innovative chemical separation process (ARTIST process) for treatment of spent nuclear fuel, the condition to extract TRU using TODGA was studied. TODGA has strong affinity with trivalent and tetravalent actinides. The oxidation state of Np and Pu can be changed quantitatively to Np(IV) and Pu(III) using ascorbic acid. After extraction of TRU, it is important to know the appropriate condition of stripping TRU from the organic phase. Tetramethyl-diglycolamide (TMDGA) has high affinity with An(III) and An(IV) in the aqueous phase. The chemical separation flow-sheet for actinides and Sr was designed. The flow rate of aqueous and organic phases, and stage number of mixer-settler were determined in order to obtain the optimum condition for TRU and Sr separations. The TRU extraction process was discussed from the viewpoints of the amount of metal oxide, heat generation and radioactivities.

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