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Am/Eu separation with a new ligand, N,N,N',N'-tetrakis((4-butoxypyridin-2-yl)methyl)ethylenediamine (TBPEN), a hydrophobic derivative of TPEN

TPEN疎水化誘導体である新規配位子N,N,N',N'-tetrakis((4-butoxypyridin-2-yl)methyl)ethylenediamine(TBPEN)によるMA/Ln分離

松村 達郎 ; 稲葉 優介*; 森 敦紀*; 竹下 健二*

Matsumura, Tatsuro; Inaba, Yusuke*; Mori, Atsunori*; Takeshita, Kenji*

分離変換技術における重要な開発課題であるMA/Ln分離のため、TPENの誘導体を利用した分離プロセスの開発を進めている。TPENは、Am(III)とEu(III)の分離に良好な特性を持つ6座の窒素ドナー配位子であるが、実プロセスへの応用には改良すべき特性が存在する。特に重要な点として、水への溶解度がある。TPENは、10$$^{-4}$$mol/l程度溶解し、これが濃度の高いAm(III)を含む廃液を処理しようとする場合に問題となる。われわれは、TPEN分子を分離性能を損なわずに疎水化することを試み、TPEN分子のピリジル基にアルキル基を結合させることによって開発に成功した。新たに合成した配位子TBPEN(N,N,N',N'-tetrakis((5-butoxypyridin-2-yl)methylethylenediamine)は、良好な分離特性を示し、分離係数SF$$_{Am/Eu}$$の最大値は、pH3.02において91であった。この結果は、TPENと比較して、より酸性に近い条件で有効な分離性能を発揮することを意味し、この改良法が有効であることを示している。今後、この開発方針によってより有効な特性を持つ誘導体の開発を進める計画である。

We are developing a new MA/Ln separation process with TPEN and its derivatives for P&T technology. TPEN is a hexadentate soft-donor ligand that has six soft-donor sites as a kind of podand type molecule and can encapsulate a metal ion. TPEN has good selectivity of Am(III) from Ln(III) and has potential to establish partitioning of MA. From the viewpoint of practical application, the hydrophobicity of TPEN must be improved. Because the dissolution of a slight amount of TPEN (about 10$$^{-4}$$ mol/l) to water will restrict decontamination of Ln in extraction process. In this study, the hydrophobicity of TPEN was improved by introducing alkyl groups and the effect of the introduction of alkyl groups on the separation of Am(III) and Eu(III) was examined. One of them, N,N,N',N'-tetrakis((5-butoxypyridin-2-yl)-methyl)ethylenediamine, TBPEN, showed good selectivity and the maximum separation factor, SF$$_{Am/Eu}$$, was 91 at pH 3.02. The hydrophobicity of TBPEN is checked by the distribution data between water and chloroform, and improved successfully. The approach for development of hydrophobic derivatives of TPEN was effective.

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パーセンタイル:63.66

分野:Nuclear Science & Technology

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