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セシウムフリー鉱化法による福島風化黒雲母からのCs除去と低圧環境の影響

Cs removal from weathered biotite in Fukushima by Cs free mineralization and influence of low pressure environment

下山 巖; 本田 充紀; 小暮 敏博*; 馬場 祐治; 岡本 芳浩; 千葉 慎哲; 矢板 毅; 鈴木 伸一

Shimoyama, Iwao; Honda, Mitsunori; Kogure, Toshihiro*; Baba, Yuji; Okamoto, Yoshihiro; Chiba, Noriaki; Yaita, Tsuyoshi; Suzuki, Shinichi

福島における放射性Cs汚染土壌問題に対し、我々はアルカリ塩添加と低圧環境での加熱処理により、粘土鉱物(福島風化黒雲母: WB)からCsが大幅に減少することを見いだしたがそのメカニズムの詳細はよくわかっていない。そこでWBの組成及び構造変化をXRF, XRD, TEM, NEXAFSにより分析した。NaCl-CaCl$$_{2}$$混合塩を重量比1/1でWBに添加し、低圧加熱処理を行った後に蒸留水で余剰のアルカリ塩を除去した。Csは600$$^{circ}$$Cで11%、700$$^{circ}$$Cで0%に減少した。また、Csと共にKの減少も観測された。一方、CaとClは温度と共に増加する傾向を示した。XRDパターンは500$$^{circ}$$Cから新たなピークが現れ、700$$^{circ}$$Cでは粘土鉱物のピークが消滅すると共に複数の新たなピークが観測された。またTEM分析により、その主成分がワダライトと普通輝石であることがわかった。これらはその結晶構造においてサイズの大きい1価カチオンを含むことができないため、化合物形成と共にCsが除去されることになる。またCa及びCl K端NEXAFSスペクトルが加熱処理時の大気圧・低圧環境下で異なり、生成物に影響することを見いだした。我々はこれらの結果に基づいてセシウムフリー鉱化法という新たな土壌除染のアイデアを提案する。

We have found that Cs can be largely removed from weathered biotite (WB) in Fukushima by low-pressure heating treatment with some alkaline salts, but the detail of the mechanism is still unclear. We analyze compositional and structural change of WB using XRF, XRD, TEM, and NEXAFS. NaCl-CaCl$$_{2}$$ mixed salt and WB were mixed in a weight ratio of 1/1 and heated in a low-pressure condition. Excess salt in the sample was removed by rinsing with distilled water. Cs/Si ratio decreased to 11% and 0 % by the treatment at 600$$^{circ}$$C and 700$$^{circ}$$C, respectively. We found decrease of K with Cs. Meanwhile, Ca and Cl increased with temperature. XRD analysis clarified that new peaks appeared above 500$$^{circ}$$C and peaks of WB disappeared at 700$$^{circ}$$C. TEM analysis clarified that augite and wadalite were dominant products after the heating treatment. NEXAFS analysis clarified that Ca and Cl have different chemical bonding depending on atmospheric and low pressures. Based on these results, we propose Cs free mineralization for decontamination of soil in Fukushima.

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