Using natural systems data to test models of transformation of montmorillonite

モンモリロナイトの変化(変質)に係るモデルテストのための天然データの利用

Savage, D.*; Wilson, J.*; Benbow, S.*; 笹本 広   ; 小田 治恵  ; Walker, C.*; 川間 大介*; 舘 幸男  

Savage, D.*; Wilson, J.*; Benbow, S.*; Sasamoto, Hiroshi; Oda, Chie; Walker, C.*; Kawama, Daisuke*; Tachi, Yukio

高レベル放射性廃棄物の地層処分において、緩衝材の主成分であるモンモリロナイトが長期にわたり変化(変質)しなければ、性能評価で緩衝材に期待される機能は長期にわたり維持されうる。モンモリロナイトの非膨潤鉱物への変化については、これまでに半経験的速度論モデルによる評価がなされている。一方、このような評価方法は、ニアフィールドで生じる化学反応と物質移行の連成現象をモデルにより評価する方法とはアプローチが異なる。本研究では、モンモリロナイトのイライト化への変化を例に、海洋掘削プログラム(ODP Site1174)で得られた岩石コアを対象とし、上述した2つのモデルによる評価の比較を試みた。既往の研究により、半経験的速度論モデルでは、深度の増加に伴い、徐々にイライト化が進行する傾向がモデル化されており、岩石コアで認められた天然のデータ(イライト化率)とも整合的であった。一方、化学反応と物質移行の連成モデルによる評価では、より速くイライト化が進展するような結果が得られ、この要因として、緩衝材中にモンモリロナイトと共存する非晶質シリカが石英に変化することで間隙水中のシリカ濃度が低下し、イライト化を加速させる可能性が示唆された。今後は、イライト化への変化(変質)機構に関わるモデルの見直しを図ると共に、これら2つのモデルによる評価の違いの要因について、さらに考察を深める予定である。

Safety functions for the clay buffer in a repository for HLW are fulfilled if the presence of montmorillonite is maintained in the long-term. Its transformation to non-swelling minerals (e.g. illite) is addressed in most safety assessments by using semi-empirical kinetic models. However, this approach contrasts with all other near-field geochemical modelling activities that employ complex reaction-transport simulations. Here we investigate the consistency of these two approaches by modelling the montmorillonite to illite transformation in the marine sediment profile penetrated by the Ocean Drilling Program (ODP) Site 1174. Illitisation of smectite at Site 1174 using the semi-empirical approach has been modeled by previous studies, and shown to provide a reasonable match to the gradual change of illite content with depth. In comparison, the initial results of reaction-transport simulations showed rapid (conservative) conversion of montmorillonite to illite. The cause of this rapid conversion appears to be the transformation of amorphous silica to quartz over a similar timescale. Subsequent simulations have focused on alternative mechanisms for mineral growth that may explain the discrepancies between the semi-empirical and reaction-transport approaches.