Am, Np含有MOXの酸素ポテンシャル
Oxygen potentials of Am and Np-bearing MOX
廣岡 瞬 ; 松本 卓; 加藤 正人 ; 砂押 剛雄*
Hirooka, Shun; Matsumoto, Taku; Kato, Masato; Sunaoshi, Takeo*
Ar/H/HOガス中で焼結した(UPuAmNp)Oのペレットを用いて、1600Cと1650Cにおいて、気相平衡法により酸素ポテンシャルを測定した。各温度での加熱中にガス中のHO量を変化させることで水の乖離反応を利用して酸素分圧を微調整し、酸素分圧を酸素センサーでモニターした。同時に、酸化還元による重量変化を熱天秤で測定し、O/Mを算出した。測定結果では、Pu含有率が同じでMAを含有すると酸素ポテンシャルが高くなった。つまり、同じ温度・雰囲気条件ではO/Mが低くなることを確認した。また、過去のAm含有MOXのデータと合わせて解析することにより、Amを1%と含有する場合の酸素ポテンシャルへの影響はPuを約4%含有するのと同程度であり、Npを1%含有する場合の酸素ポテンシャルへの影響はPuを約0.2%含有するのと同程度と評価することができた。これらのAmとNpの影響は欠陥生成エネルギーに反映し、O/Mと温度、組成、酸素分圧の関係式を導出した。これにより、MA含有MOXのO/Mをより正確に評価する手法が確立され、燃料設計や照射挙動評価など、燃料技術に有効な手法が得られた。
Oxygen potentials of (UPuAmNp)O pellet sintered in the atmosphere of Ar/H/HO mixture gas were measured at 1600C and 1650C by the gas equilibrium method. The oxygen partial pressure of the atmosphere was accurately adjusted by changing HO content in the gas and monitored with oxygen sensors. Simultaneously, weight change originated by oxidation or reduction was measured by thermo-gravimetry method and O/M was calculated by the weight change. The measured data showed that the substitution of minor actinide with U increased the oxygen potential, indicating that O/M could be lowered by adding minor actinide if temperature and oxygen partial pressure of the surrounding gas was preserved. The present data was analyzed together with the previous Am-MOX data and led to the results that containing 1% of Am is equivalent to 4% of Pu on the effect of oxygen potential. Similarly, 1% of Np is equivalent to 0.2% of Pu. These effects were reflected to the defect formation energies and the relation among O/M, temperature, content ratio and oxygen partial pressure was derived. This relation can evaluate O/M of MA-MOX more accurately and, therefore, is the useful fuel technology for fuel design and evaluating irradiation behaviors.