マイクロビームX線吸収分光法によるウラン微粒子の化学種分析

Speciation of uranium particles using -X-ray absorption near edge structure spectra

蓬田 匠   ; 大内 和希  ; 北辻 章浩  ; 高橋 嘉夫*

Yomogida, Takumi; Ouchi, Kazuki; Kitatsuji, Yoshihiro; Takahashi, Yoshio*

福島第一原子力発電所の廃炉作業において、核燃料物質を含んだ微細な燃料デブリの環境中への放出が懸念されている。核燃料物質であるウランは、化学種により水への溶解性が大きく異なる。環境中でのウランの移行挙動を推定する上で、ウランの化学種を把握する必要がある。これまで、粒径数m程度のウラン粒子の化学種を、顕微ラマン分光法により分析した報告例があるが、非晶質の物質に対して化学種を判別できない課題があった。そこで本発表では、非晶質の物質に対しても化学種を分析できる、マイクロビームX線吸収分光法を用いてウラン粒子の分析を行い、数m程度の大きさのウラン微粒子の化学種の判別が可能かどうかを試験した。約500nm程度に集光したX線マイクロビームを用い、ウランの蛍光X線マッピング分析を行うことによって粒径3m程度の二酸化ウラン粒子を検出した。検出した粒子のX線吸収端近傍構造スペクトルを取得した結果、信号雑音比が良く、吸収端やピークトップの位置、吸収端後の微細構造もUO標準試料と一致したスペクトルが得られ、粒径3m程度のUO粒子の化学種を正しく判別することができた。

During the decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, there is concern about the release of fine fuel debris containing nuclear fuel materials into the environment. Solubility of uranium in water differs greatly depending on the chemical species. To estimate the migration behavior of uranium in the environment, it is necessary to understand the chemical species of uranium particles. In this study, we analyzed uranium particles using microbeam X-ray absorption spectroscopy. Uranium particles with a diameter of about 3 m were detected by X-ray fluorescence mapping analysis using a focused X-ray microbeam at about 500 nm. The X-ray absorption near edge structure spectra of the detected particles showed good signal-to-noise ratio and consistent spectra with the UO standard. It is suggested that the proposed method was able to correctly identify the species of UO particles with a diameter of 3 m.