ミクロからバルク領域に応じた分光分析による模擬燃料デブリの性状研究

Study of simulated fuel debris properties by spectroscopic analysis from micro to bulk range

遠藤 遼*; 秋山 大輔*; 蓬田 匠   ; 岡本 芳浩  ; 谷田 肇  ; 桐島 陽*

Endo, Ryo*; Akiyama, Daisuke*; Yomogida, Takumi; Okamoto, Yoshihiro; Tanida, Hajime; Kirishima, Akira*

福島第一原子力発電所事故では燃料が溶融し、原子炉構造材と反応して燃料デブリが発生した。デブリは多数の元素や複数の結晶相で構成されると考えられるため、デブリの組成分析には様々な結晶相に対する固相分析の知見の蓄積が必要になる。本研究では、溶融した核燃料(UO)と被覆管成分の酸化物(ZrO)が反応した結果、炉内で生成していると推測される(U,Zr)O固溶体に着目した。まず、X線回折法でバルク領域の主要な結晶相を判別した。その後、ミクロ領域の元素分布を走査型電子顕微鏡-エネルギー分散型X線分光法で調べ、同じ観察部位を顕微ラマン分光法で分析することによってミクロ領域の結晶相を調べた。さらに、-XRD、-XRF、-XAFSによるミクロ領域の局所元素・原子価分析を行った。XANESスペクトルからUの原子価を導出し、結晶相を判別できるかについて検討した。複数の分光分析を併用し、多角的に化学状態を把握するための技術開発が本研究の目的である。

In the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident, fuel debris were formed by the reaction of molten fuel and reactor structural materials. The fuel debris is composed of many elements and crystalline phases. Therefore, it is inevitable to study various solid phases for debris analysis. In this study, we focused on (U,Zr)O solid solution, which is assumed to be formed in the reactor by the reaction of molten nuclear fuel (UO) and oxide of cladding components (ZrO). First, the crystalline phase of (U,Zr)O solid solution in the bulk region were determined by X-ray diffraction. The elemental composition in the micro region was analyzed by scanning electron microscopy-energy dispersive X-ray spectroscopy, and the crystalline phase in the same region was analyzed by micro-Raman spectroscopy. In addition, local elemental and valence analyses of micro regions were performed by -XRD, -XRF, and -XAFS. The U valence determined by XANES spectra was compared to the crystalline phase of (U,Zr)O solid solution. The objective of this study is to develop techniques which determine the chemical state from multiple angles by combining multiple spectroscopic analyses.