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國分 祐司; 中田 陽; 瀬谷 夏美; 小池 優子; 根本 正史; 飛田 慶司; 山田 椋平*; 内山 怜; 山下 大智; 永井 信嗣; et al.
JAEA-Review 2023-046, 164 Pages, 2024/03
JAEA-Review-2023-046.pdf:4.2MB
核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV編環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2022年4月から2023年3月までの間に実施した環境放射線モニタリングの結果及び大気、海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものである。なお、上記の環境放射線モニタリングの結果において、2011年3月に発生した東京電力株式会社(2016年4月1日付けで東京電力ホールディングス株式会社に変更)福島第一原子力発電所事故で放出された放射性物質の影響が多くの項目で見られた。また、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、平常の変動幅の範囲を外れた値の評価について付録として収録した。
樋口 雄紀*; 吉宗 航*; 加藤 悟*; 日比 章五*; 瀬戸山 大吾*; 伊勢川 和久*; 松本 吉弘*; 林田 洋寿*; 野崎 洋*; 原田 雅史*; et al.
Communications Engineering (Internet), 3, p.33_1 - 33_7, 2024/02
The automotive industry aims to ensure the cold-start capability of polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) for developing fuel cell electric vehicles that can be driven in cold climates. Water and ice behavior is a key factor in maintaining this capability. Previously reported methods for visualizing water and/or ice are limited to small-sized PEFCs ( 
50 cm
), while fuel cell electric vehicles are equipped with larger PEFCs. Here, we developed a system using a pulsed spallation neutron beam to visualize water distribution and identify water/ice phases in practical-sized PEFCs at a cold start. The results show direct evidence of a stepwise freezing behavior inside the PEFC. The produced water initially accumulated at the center of the PEFC and then froze, followed by PEFC shutdown as freezing progressed. This study can serve as a reference to guide the development of cold-start protocols, cell design, and materials for next-generation fuel cell electric vehicles.
永井 崇之; 長谷川 毅彦*
JAEA-Research 2023-008, 41 Pages, 2023/12
JAEA-Research-2023-008.pdf:7.52MB
ガラス固化技術開発施設(TVF)では、高レベル放射性廃液の保管に伴うリスクを低減するため、高レベル放射性廃液をガラス固化する作業を進めている。また、TVFにおけるガラス固化を着実に進めるため、ガラス固化技術課は、ガラス溶融炉の構造を改良した新たな3号溶融炉を製作し、この溶融炉の性能を確認する作業を実施している。今回、TVF3号溶融炉の製作における作動確認のドレンアウト試験で流下した模擬ガラス固化体からサンプルを採取し、固化体表層と破断面の性状を評価した。ラマン分光測定、放射光XAFS測定、LA法ICP-AES分析により実規模スケールで製造した固化体の表層と破断面を測定した結果、表層と破断面の性状に若干の差があることを確認した。この固化体サンプルは、白金族元素を含まない模擬廃棄物ガラス組成であるため、実ガラス固化体のガラス構造と異なると予想されるが、実規模スケールの通電加熱・流下方式で製造したサンプルを評価できる貴重な機会となった。また、今回のTVF3号溶融炉の作動確認に供したカレット及び同じ化学組成で別の製造ロットのカレットを対象に、これらカレットの性状を測定分析した結果、化学組成が同等であってもカレット製造履歴が異なるとガラス構造に差が生じることを確認した。さらに、これらガラス構造が異なるカレットを溶融した凝固サンプルを分析した結果、カレットで確認したガラス構造の差が溶融した凝固サンプルに残留することを確認した。
志賀 基之; Thomsen, B.; 永井 佑紀
アンサンブル, 25(4), p.303 - 310, 2023/10
並列分子シミュレーションソフトウェア「PIMD」を紹介する。第一原理経路積分分子動力学による水の構造、リングポリマー分子動力学による金属中水素の量子拡散、超伝導体の機械学習ポテンシャル作成とフォノン物性、メタダイナミクスによる多価アルコール脱水反応などの具体例を通じて、その使用法を解説する。
永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 柴田 大輔*; 小島 一男*; 長谷川 毅彦*; 佐藤 誠一*; 深谷 茜音*; 畠山 清司*
JAEA-Research 2023-004, 45 Pages, 2023/09
JAEA-Research-2023-004.pdf:6.07MB
ホウケイ酸ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その化学組成によって変化する。本研究は、ガラス固化体を模擬したガラス(以下、模擬廃棄物ガラス)を対象に軟X線領域のXAFS測定を実施し、原料ガラス成分のホウ素(B)やケイ素(Si)、廃棄物成分の鉄(Fe)やセシウム(Cs)の化学的状態等を評価した。模擬廃棄物ガラスの化学的安定性を把握するため、浸出試験に供したガラス表面を対象に、BのK吸収端、FeのL
、L
吸収端及びCsのM
、M
吸収端のXANESスペクトル測定を行った。その結果、浸出液に曝露されたガラス表面は変化し、明瞭なXANESスペクトルが得にくくなることが分かった。BのK吸収端XANESスペクトルから、浸出試験後の試料表面は未浸漬の試料表面と比較してB-Oの3配位構造(BO)が増加し、4配位構造(BO)が減少する傾向を確認した。FeのL、L吸収端及びCsのM、M吸収端のXANESスペクトルから、浸漬時間が長くなるに従って、ガラス表面に存在するCsが浸出液中へ溶出することを確認した。未浸漬の模擬廃棄物ガラスを対象に、SiのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、NaO濃度によるXANESスペクトルの変化が廃棄物成分濃度による変化より大きいことを確認した。
and O in a reaction cell in triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry風間 裕行; 小無 健司*; 鈴木 達也*; 小山 真一; 前田 宏治; 関尾 佳弘; 大西 貴士; 阿部 千景*; 鹿籠 康行*; 永井 康介*
Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 38(8), p.1676 - 1681, 2023/07
被引用回数：1 パーセンタイル：0.02(Chemistry, Analytical)Ultratrace analysis is crucial for understanding fuel debris in a nuclear reactor core after severe accidents. Triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry measured the ion-molecule reactions of actinides (
Np, 
Am, and 
Cm) in a reaction cell. These nuclides were included in the fuel debris. A gas-phase ion-molecule reaction model has been developed to simulate the gas-phase reactions in the reaction cell. The model simulation results correlate well with the flow rate dependence of experimental data accurately. Reaction constants derived from the model were compared with those reported values by Fourier transform ion-cyclotron resonance mass spectrometry to evaluate the performance of the model. The similarity between the two reaction constants was found.
永井 佑哉; 周治 愛之; 川崎 猛; 會田 貴洋; 木村 泰久; 根本 靖範*; 小沼 武司*; 冨山 昇*; 平野 耕司*; 薄井 康弘*; et al.
JAEA-Technology 2022-039, 117 Pages, 2023/06
JAEA-Technology-2022-039.pdf:11.96MB
日本原子力研究開発機構は多くの原子力施設を保有しているが、その多くで老朽化・高経年化への対応、東日本大震災及び福島第一原子力発電所の事故を受けた耐震化や新規制基準への対応が求められ、多額の予算を要する状況である。このため、役割を終えた原子力施設についても根本的なリスク低減及び維持管理費用の削減のために施設の廃止措置を進めることが望ましいが、廃止措置及び発生する放射性廃棄物の処理処分に必要な施設の整備・維持管理にも多額の費用が必要となる。この状況を踏まえ、原子力機構では(1)継続利用する施設を絞り込む「施設の集約化・重点化」、(2)新規制基準・耐震化対応、高経年化対策、リスク低減対策等の「施設の安全確保」及び(3)廃止措置、廃棄物の処理処分といった「バックエンド対策」を3つの柱とした「施設中長期計画」を策定した。本計画において、プルトニウム燃料第二開発室は廃止施設として位置付けられており、施設内に設置された設備の解体撤去を進めている。今回の解体撤去対象は、焙焼還元炉、ペレット粉砕設備、これらを包蔵するグローブボックスNo.W-9及びW-9と隣々接の工程室内に設置されているグローブボックスNo.D-1とを連結するトンネル形状のグローブボックスNo.F-1の一部であり、許認可等による約4年の作業中断期間を含めて平成26年2月から令和2年2月の約6年間をかけて作業を実施した。本報告書では、本解体撤去における作業実績、解体撤去を通して得られた知見をまとめたものである
大場 洋次郎; 元川 竜平; 金子 耕士; 永井 崇之; 土川 雄介; 篠原 武尚; Parker, J. D.*; 岡本 芳浩
Scientific Reports (Internet), 13, p.10071_1 - 10071_8, 2023/06
被引用回数：1 パーセンタイル：68.31(Multidisciplinary Sciences)The spatial distribution of constituent elements in borosilicate glasses containing simulated high-level radioactive liquid waste (HLLW) was investigated using neutron resonance absorption imaging. The resonance absorption dips of Rh, Pd, Na, Gd, Cs, and Sm were detected in the neutron transmission spectra of the glass samples. The neutron transmission images at the resonance energies of these elements provided the spatial distributions within the glass samples. Rh and Pd led sedimentation, while Gd, Sm, and Cs were uniformly dispersed. These results clearly show the potential of neutron resonance absorption imaging for characterizing borosilicate glasses.
永井 佑紀; 品岡 寛*
Journal of the Physical Society of Japan, 92(3), p.034703_1 - 034703_8, 2023/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Physics, Multidisciplinary)機械学習技術の一つであるスパースモデリング技術は、現在材料科学や固体物性において非常に重要な技術の一つとなっている。本論文では、超伝導体に対する理論にスパースモデリングを適用し、従来よりも100倍近い高速化を達成したことを報告する。従来の理論では自己無撞着にシミュレーションを行う際に必要な無限級数和をある程度カットオフして計算する必要があったが、スパースモデリングを用いることで、情報のスパース性を利用し無限級数和を実質的に数十個の情報で計算できることを示した。その結果、計算時間が劇的に短縮された。
永井 佑紀; 田中 章詞*; 富谷 昭夫*
Physical Review D, 107(5), p.054501_1 - 054501_16, 2023/03
被引用回数：3 パーセンタイル：81.12(Astronomy & Astrophysics)近年我々が開発している自己学習モンテカルロ法は、モンテカルロ法を機械学習によって加速する方法であり、あらゆるマルコフ連鎖モンテカルロ法を加速する可能性を秘める応用範囲の広い手法である。本論文では、数値シミュレーションが極めて難しく計算コストの高い格子量子色力学のモンテカルロシミュレーションに対して、自己学習モンテカルロ法を適用できたことを報告したものである。このシミュレーションではゲージ場を扱うため、通常のモンテカルロシミュレーションよりも複雑である。特に、ゲージ場とフェルミオン場が含まれる際には計算コストが跳ね上がる特徴をもつ。このような数値的にチャレンジングである系に対して、自己学習モンテカルロ法による有効模型構築を実施することに成功した。その結果、自己学習モンテカルロ法の応用範囲が極めて広いことを示すとともに、格子量子色力学モンテカルロシミュレーションを高速化できることを示した。
永井 崇之
JAEA-Research 2022-014, 84 Pages, 2023/02
JAEA-Research-2022-014.pdf:22.26MB
物性評価に供する模擬ガラス固化体試料の多くは、溶融ガラスを室温まで徐冷したガラス塊から測定手法に適した形状に加工しているが、実際のガラス固化体は、溶融炉から流下したガラスをキャニスター内で冷却凝固させる。そこで、溶融状態の模擬廃棄物ガラスを凝固させた表面を深さ方向にラマン分光測定し、凝固表面近傍のSi-O架橋組織の状況を評価した。溶融した模擬廃棄物ガラスカレットを大気下で凝固させたガラス表面近傍のラマンスペクトルは、表面からの深さ方向に対して変化し、スペクトル解析の結果、ガラス凝固表面のSi-O架橋組織は架橋酸素数の少ない構造の割合が高くなる傾向が認められた。一方、原料に用いたガラスカレットやArガス雰囲気で凝固させたガラス表面は深さ方向に対するスペクトル変化は小さく、ガラス表面近傍のSi-O架橋組織はほぼ同等であった。また、ガラス切断面も深さ方向に対するスペクトル変化は小さく、破損したガラス破断面も深さ方向に対するスペクトルの変化が小さいことを確認した。表面近傍の深さ方向に対するラマンスペクトル変化が大きいガラスは、大気雰囲気のマッフル炉内で溶融状態から室温まで冷却したガラスであり、溶融状態から凝固するまでの時間が長いほど深さ方向に対するスペクトル変化が大きくなると考えられる。ガラス凝固表面でSi-O架橋組織の架橋酸素数が少ない構造の割合が高くなる理由を確認するため、凝固表面と切断面を対象にSiのK吸収端及びCeのL吸収端をXAFS測定した。その結果、凝固表面のSiのK吸収端ピークが切断面のピークより高く、凝固する過程で表面近傍にアルカリ金属酸化物の濃度が高まる可能性が認められた。また、凝固表面と切断面のCeのL吸収端XAFSスペクトルを比較すると、凝固表面近傍のCeが切断面より4価状態にあることを確認した。
Wallerberger, M.*; Badr, S.*; Hoshino, Shintaro*; Huber, S.*; Kakizawa, Fumiya*; 是常 隆*; 永井 佑紀; Nogaki, Kosuke*; 野本 拓也*; 森 仁志*; et al.
Software X (Internet), 21, p.101266_1 - 101266_7, 2023/02
被引用回数：10 パーセンタイル：87.16(Computer Science, Software Engineering)有限温度の多体量子系におけるグリーン関数の情報をスパースモデリング技術を用いて効率的に圧縮するsparse-irというパッケージを開発したことを報告する。このパッケージを用いることで、一粒子グリーン関数であれば数十個の情報でグリーン関数の全領域での松原振動数依存性を計算することが可能となる。発表代表者の永井はこのソフトウェアの応用例を示すために、このパッケージを使うことで超伝導状態のシミュレーションが精度よくできることを示した。今後、このパッケージを使うことで、重元素化合物などの強相関電子系の物性を精度よく計算することが可能となる。
永井 崇之; 刀根 雅也; 勝岡 菜々子; 岡本 芳浩; 馬場 祐治*; 秋山 大輔*
Photon Factory Activity Report 2022 (インターネット), 3 Pages, 2023/00
単純組成ガラス原料に測定元素のみを添加したガラスを作製し、B同位体組成による影響を確認した。その結果、複数の原子価が存在するCeやUはその影響がほとんど認められず、ガラス原料であるSiも僅かな差に留まった。これらのことから、B同位体組成による含有元素の局所構造への影響はかなり小さいと判断する。
岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 嶋村 圭介*; 小林 秀和; 永井 崇之; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*
Journal of Nuclear Materials, 570, p.153962_1 - 153962_13, 2022/11
モリブデンの溶解度を高める効果があるリンを含む模擬核廃棄物ガラス試料を作製し、放射光X線吸収微細構造(XAFS)分析によりいくつかの構成元素を、ラマン分光分析によりその配位構造を分析した。分析では、リンの添加量や廃棄物積載率の違いによる局所構造および化学状態の変化を系統的に調べた。その結果、最大廃棄物量30wt%(MoO
1.87mol%に相当)においても、モリブデン酸塩化合物による結晶相は観察されなかった。廃棄物充填率を上げると酸化が進行し、リンを添加すると還元が進行した。さらに、それらの酸化と還元の効果が相殺されるケースもみられた。特定元素の周辺局所構造は、主に廃棄物充填率の影響を受けるZn、廃棄物充填率とリン添加の両方の影響を受けるCe、どちらの影響も受けないZr元素に分類された。Moと他の元素の分析結果の比較から、添加したリンは遊離されたPO
構造単位として存在し、モリブデン酸イオンに配位するアルカリ金属を奪い取っている可能性があると考えられた。
永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 小島 一男*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*
JAEA-Research 2022-008, 37 Pages, 2022/10
JAEA-Research-2022-008.pdf:5.27MB
ホウケイ酸ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その化学組成によって変化する。本研究は、原料ガラスや模擬廃棄物ガラスを対象に軟X線領域のXAFS測定を実施し、原料ガラス成分のホウ素(B)やケイ素(Si)、廃棄物成分の鉄(Fe)やセシウム(Cs)の化学的状態等を評価した。模擬廃棄物ガラスの化学的安定性を把握するため、浸出試験に供した模擬廃棄物ガラス表面を対象に、FeのL、L吸収端及びCsのM、M吸収端XANESスペクトルを測定した。その結果、浸出時間の経過とともにガラス試料重量の減少や浸出液中の溶出元素濃度の増加が確認された状況と同様、CsのM、M吸収端XANESスペクトルが消失し、FeのL、L吸収端スペクトル形状が変化することを確認した。また、浸出試験後の模擬廃棄物ガラスは、ラマン分光測定でも観察されたように表面に化合物層を形成するため、明瞭なBのK吸収端XANESスペクトルは得られないことが分かった。NaO濃度によるSi局所構造への影響を確認するため、NaO濃度が異なる原料ガラスを対象に、全電子収量法(PEY)でSiのK吸収端XANESスペクトルを測定した。その結果、NaO濃度が高くなるとSiのK吸収端ピークエネルギーは低下し、7wt%NaO前後でピーク強度が高くなることを確認した。
中山 浩成; 小野寺 直幸; 佐藤 大樹; 永井 晴康; 長谷川 雄太; 井戸村 泰宏
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(10), p.1314 - 1329, 2022/10
被引用回数：5 パーセンタイル：83.25(Nuclear Science & Technology)放射性物質の大気放出に対して、放出点から数km以内の局所域スケールでの放射性物質の複雑な大気濃度分布及び沈着分布を計算するとともに、それらからの放射線について建物による遮蔽効果を考慮して詳細に線量評価が行える解析システム(LHADDAS)を開発した。本システムは、個々の建物の影響を考慮して詳細に拡散計算が行える局所域高分解能大気拡散計算コード(LOHDIM-LES)、都市域に対して迅速に拡散計算が行えるリアルタイム都市大気拡散計算コード(CityLBM)、建物の遮蔽効果を考慮した3次元体系で放射線の挙動を迅速に計算できる線量評価コード(SIBYL)及び計算に必要となるデータベースと入力作成プログラムから構成されている。本解析システムは、原子力施設の安全審査における風洞実験に代わる現実的な評価手法、原子力事故時の施設内外作業員の被ばく線量評価、都市域での放射性物質拡散テロに対する汚染状況把握と被ばく線量評価など、幅広い活用が期待できる。
伊勢川 和久; 瀬戸山 大吾*; 樋口 雄紀*; 松本 吉弘*; 長井 康貴*; 篠原 武尚
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1040, p.167260_1 - 167260_10, 2022/10
被引用回数：1 パーセンタイル：30.99(Instruments & Instrumentation)This paper reports on development of pulsed neutron imaging for phase differentiation between liquid water and ice with introduction of a gated image intensifier. Previous neutron-imaging systems for phase differentiation between liquid-water and ice, on the other hand, had some issues with temporal resolution, horizontal distribution of neutron wavelength, and field-of-view size. By using energy-selected pulsed neutron imaging with an optical image intensifier, the authors have achieved liquid-water/ice phase identification with a shorter temporal resolution than before with a suitable field of view area to observe commercial PEFCs.
and CrUO秋山 大輔*; 日下 良二; 熊谷 友多; 中田 正美; 渡邉 雅之; 岡本 芳浩; 永井 崇之; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Materials, 568, p.153847_1 - 153847_10, 2022/09
被引用回数：3 パーセンタイル：66.21(Materials Science, Multidisciplinary)ウラン酸鉄,ウラン酸クロム、およびその固溶体を合成し、これらのウラン酸塩が異なる熱的安定性を示すメカニズムを研究した。熱的安定性を評価するため、ウラン酸塩試料の熱重量分析を実施した結果、ウラン酸クロムの分解温度(約1250
C)に対してウラン酸鉄は低温(約800C)で分解するが、クロムを含む固溶体では熱分解に対する安定性が高まることが分かった。この熱的安定性と結晶構造との関係性を調べるため、エックス線結晶構造解析,エックス線吸収微細構造測定,メスバウアー分光測定,ラマン分光分析による詳細な結晶構造と物性の評価を行ったが、本研究で用いたウラン酸塩試料の間に明瞭な差異は観測されなかった。そのため、熱的安定性の違いは結晶構造に起因するものではなく、鉄とクロムとの酸化還元特性の違いによるものと推定した。クロムは3価が極めて安定であるのに対して、鉄の原子価は2価と3価を取ることができる。このため、ウラン酸鉄の場合には結晶中でウランと鉄との酸化還元反応が起こり、低温での分解反応を誘起したものと考えられる。
町田 理*; 永井 佑紀; 花栗 哲郎*
Physical Review Research (Internet), 4(3), p.033182_1 - 033182_12, 2022/09
重元素化合物や高温超伝導体をはじめとする物性科学における重要な系では、電子の相関効果が非常に重要である。本論文では、超高分解能の走査型トンネル顕微鏡によって、meVスケールの低エネルギー励起状態の磁場依存性を測定することに成功したことを報告する。その測定の結果、系の基底状態のスピン状態の変化を実験によって観測することができた。また、本研究によって、電子のスピンに関する情報を高精度に測定できる手法が確立された。
永井 佑紀
Physical Review B, 106(6), p.064506_1 - 064506_10, 2022/08
被引用回数：2 パーセンタイル：32.25(Materials Science, Multidisciplinary)準結晶とは並進対称性と持たない固体である。近年、Al-Zn-Mg準結晶が超伝導となることが報告された。準結晶では、系に並進対称性がないために、運動量が良い量子数とならず、通常の一様系のBCS理論のような波数kと-kのCooperペアを考えることができない。その結果、準結晶中での超伝導状態は本質的に空間的に非一様な超伝導状態であることが知られている。本発表では、2次元準結晶の模型であるPenrose格子とAmmann-Beenker格子に対して、オンサイト引力相互作用を導入しBogoliubov-de Gennes (BdG)方程式を自己無撞着に解くことで超伝導磁束状態を調べた。その際、近年我々が開発したLocalized-Krylov BdG法を用いた。特に、従来よく格子生成に使われるinflation-deflation法ではなく、Dual-Grid法を使うことで、n回回転対称中心を持たない系を生成した。これにより、超伝導磁束が非一様な超伝導体のどこに存在するかを調べることができるようになった。本論文発表では、超伝導体応用の際に重要となる磁束のピン留め効果が準結晶中でどういう振る舞いをするかについて報告する。
