「疎水性, 親水性新規ジアミド化合物によるMA相互分離技術開発」3年間成果のまとめ(受託研究)

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 北辻 章浩; 須郷 由美; 白数 訓子; 池田 泰久*; 川崎 武志*; 鈴木 智也*; 三村 均*; 臼田 重和*; et al.

JAEA-Research 2014-008, 220 Pages, 2014/06

JAEA-Research-2014-008.pdf:41.81MB

文部科学省からの委託事業、原子力システム研究開発事業で行った研究「疎水性,親水性新規ジアミド化合物によるMA相互分離技術開発」3年間の成果をまとめる。本事業は次の3つのテーマからなる、(1)MA+Ln一括分離技術開発:DOODA基礎特性評価、(2)Am/Cm/Ln相互分離技術開発: Ln錯体の基礎特性評価,溶媒抽出分離法,抽出クロマトグラフィー法、(3)分離技術評価: プロセス評価。(1)では新規抽出剤であるDOODAの基礎特性の成果をまとめた。(2)では新規配位子が配位した金属錯体の構造解析結果、抽出剤を使った溶媒抽出結果、及び抽出クロマトグラフィーでのカラム分離結果をまとめた。(3)ではこれら結果を総合して相互分離フローを作成し、それぞれフラクションの元素量,放射能量,発熱量の評価を行った。

Selective detection of particles containing highly enriched uranium for nuclear safeguards environmental samples

Lee, C. G.; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明; 篠原 伸夫; 臼田 重和*

Journal of Nuclear Science and Technology, 46(8), p.809 - 813, 2009/08

https://doi.org/10.3327/jnst.46.809

保障措置環境試料のパーティクル分析法の高度化の目的で、スワイプ試料から回収した粒子の中から高濃縮度のウラン粒子を選択的に検出できる方法を開発した。新たに開発した方法は次のような3つの要素技術で構成されている。(1)スワイプ試料からの粒子回収のための2段式粒子回収法,(2)フィッショントラック(FT)検出器のエッチング時間の制御,(3)フィッショントラックの形状と粒径の比較。濃縮度別検出法の開発は、保障措置上最も重要な課題の一つである、高濃縮度の粒子の優先的な検出に焦点を置いた。天然組成と10%濃縮ウラン粒子を混ぜた試料を作製し、開発した方法の実証実験を行った。その結果、FT検出のためのエッチング時間の制御に加えて、FT形状と粒径の比較により、10%濃縮ウラン粒子を選択的に検出できることが示された。この方法は、主としてFT検出器のエッチング挙動を利用しているので、実試料への応用が容易であることが大きな特徴である。

原子力機構における保障措置環境試料分析法の開発; 現状とプルトニウム粒子同位体比測定法開発

間柄 正明; 臼田 重和; 桜井 聡; 篠原 伸夫; 江坂 文孝; 國分 陽子; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; Lee, C. G.; 伊奈川 潤; et al.

核物質管理学会(INMM)日本支部第29回年次大会論文集(CD-ROM), 6 Pages, 2008/00

原子力機構では、国内及び国際保障措置制度の堅持に貢献するため、文部科学省の委託を受け、保障措置環境試料のための極微量核物質の分析法を開発している。2003年にIAEAからネットワーク分析所として認証され、現在国内試料を分析するとともにIAEAネットワーク分析所(NWAL)の一員として活動している。保障措置のための環境試料分析法には、バルク分析法とパーティクル分析法があるが、後者のほうが核物質の使用履歴等に関する詳細な情報が得られる。しかし、現状ではウランの同位体比のみ測定しており、プルトニウムの測定はできていない。そこで、われわれはプルトニウム粒子の同位体比測定法の開発を開始した。さらに、粒子中のプルトニウム-241とアメリシウム-241の比を測定することによりプルトニウムの精製時期の推定が可能である。このプルトニウム粒子精製時期推定法についても検討を開始したので、NWALの活動とあわせて報告する。

Development in fission track- thermal ionization mass spectrometry for particle analysis of safeguards environmental samples

Lee, C. G.; 井口 一成; 伊奈川 潤; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明; 桜井 聡; 渡部 和男; 臼田 重和

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 272(2), p.299 - 302, 2007/05

https://doi.org/10.1007/s10967-007-0519-0

フィッショントラック(FT)-表面電離質量分析(TIMS)法によるパーティクル分析法は、二次イオン質量分析計では分析が難しい粒径1m以下のウラン粒子に対しても同位体比分析が可能であることから、有効な保障措置環境試料分析手法とされている。われわれがすでに開発したFT-TIMS法は、核分裂性物質を含む粒子をFT検出器の中に閉じこめるので、高い検出効率,試料調製の簡便さ,ウラン濃縮度別検出の可能性などの長所がある。しかし、検出器エッチングの際、ウラン粒子の一部が溶解する恐れがある。そこで、粒子と検出器部を分離した2層式FT試料調製法の開発を行っている。従来の2層式試料では、検出器のFTから目的粒子の検出の際、検出器と粒子層とのずれにより目的粒子検出に困難を伴う。われわれが新たに開発している方法では検出器と粒子層の一段を固定することによりそのずれを解決した。その結果、数回のエッチング後も検出器と粒子層のずれが生じないことを確認した。また、本法により検出した天然組成のウラン粒子(NBL950a)のTIMSによる同位体比測定の結果、U/U及びU/U同位体比の誤差はそれぞれ5.8%, 1.5%以内であった。発表では、試料調製法の詳細及びTIMSによる同位体比測定結果について報告する。

原子力機構における保障措置環境試料分析技術の開発

桜井 聡; 間柄 正明; 臼田 重和; 渡部 和男; 江坂 文孝; 平山 文夫; Lee, C. G.; 安田 健一郎; 伊奈川 潤; 鈴木 大輔; et al.

核物質管理学会(INMM)日本支部第27回年次大会論文集(CD-ROM), 9 Pages, 2006/00

日本原子力研究開発機構(原子力機構)では、文部科学省の委託を受け、国内及び国際保障措置制度の堅持に貢献する目的で、環境試料分析のため極微量核物質などの分析法を開発している。拭き取り試料のスクリーニング,バルク及びパーティクル分析については基本技術の開発を終了し、その品質管理体制も含めて2003年にIAEAからネットワーク分析所として認証された。2004年以降、国内試料の分析を行うとともにIAEAネットワーク分析所の一員として活動を開始し、実試料の分析を通じて原子力機構の有する分析能力の検証と改善を図るとともに、さらに分析適応範囲を広げ、精度向上と効率化を図るため、新たな分析法の開発を進めている。ここでは、これまでの原子力機構における保障措置環境試料分析にかかわる技術開発について振り返るとともに、この分野における最近の研究開発の動向について言及する。

Study on the etching conditions of polycarbonate detectors for particle analysis of safeguards environmental samples

井口 一成; 江坂 木の実; Lee, C. G.; 伊奈川 潤; 江坂 文孝; 小野寺 貴史; 福山 裕康; 鈴木 大輔; 桜井 聡; 渡部 和男; et al.

Radiation Measurements, 40(2-6), p.363 - 366, 2005/11

https://doi.org/10.1016/j.radmeas.2004.12.018

保障措置環境試料のパーティクル分析において、フィッショントラック法による核分裂性物質を含む粒子の検出法はサブミクロン粒子まで対応できることから特に重要である。演者が開発した方法は、粒子をポリカーボネートフィルタの上に捕集した後、フィルタを溶解,乾燥してフィルム(検出器)にすることで粒子を検出器の中に閉じ込める。熱中性子照射した後、検出器をエッチングすることで粒子を検出する。この方法は操作が簡単であり、粒子を容易に高感度で検出することができる。しかし、エッチングにより、フィルムの表面近傍に存在している粒子が脱落する可能性があるので、適切なエッチング条件を決めることは重要である。今回は、エッチング時間とウランの濃縮度の関係を調べた結果、高濃縮度ほどエッチング時間を短くする必要があることがわかった。

保障措置環境試料分析技術の開発; バルク分析

平山 文夫; 黒沢 節身; 間柄 正明; 市村 誠次; 河野 信昭; 鈴木 大輔; 伊奈川 潤; 後藤 基次; 桜井 聡; 渡部 和男; et al.

KEK Proceedings 2005-4, p.184 - 192, 2005/08

保障措置環境試料を対象にした極微量核物質(ウランとプルトニウム)の分析技術開発を行っている。今回、試料全体の当該核物質の平均値を求めるバルク分析について、実試料を用いたこれまでの分析結果をもとに、定量性及び化学分離性能の点でIAEAの基本要求を十分に満足していることを紹介する。また高度分析技術開発の一環として、分離操作の迅速化で取り上げた遠心イオン交換分離法が、プルトニウムの迅速精製分離に適用できること、並びに試作した低ウラン含有スワイプ材が、従来品のウラン含有量の1/100であり、かつ拭取り性能は同等で優れていることを報告する。

保障措置環境試料分析のためのFT-TIMS法の開発状況

Lee, C. G.; 井口 一成; 伊奈川 潤; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明; 桜井 聡; 渡部 和男; 臼田 重和

第26回核物質管理学会(INMM)日本支部年次大会論文集, p.171 - 178, 2005/00

フィッショントラック(FT)-表面電離質量分析(TIMS)法によるパーティクル分析法は、二次イオン質量分析計では測定が難しい粒径1m以下の核分裂性物質を含む微細粒子に対しても同位体比分析が可能であることから、保障措置上有効な分析手法とされている。われわれがこれまでに開発したFT-TIMS法では、核分裂性物質を含む粒子をFT検出器の中に閉じこめるので、高い検出効率,試料調製の簡便さ,ウラン濃縮度別検出の可能性などの長所がある。しかし、検出器のエッチングの際、ウラン粒子の一部が溶解することがある。そこで、粒子保持層とFT検出器部を分離した2層式FT試料調製法の開発を行っている。この方法では粒子層と検出器の一端を固定することにより、従来の2層式試料で見られた検出器のFTと目的粒子との位置ずれを解決し、目的粒子の検出効率を向上させた。最近のFT-TIMS分析法の開発状況について紹介する。

保障措置のための個々のウラン粒子の同位体比分析法

江坂 文孝; 渡部 和男; 福山 裕康; 小野寺 貴史; 江坂 木の実; 伊奈川 潤; 井口 一成; 鈴木 大輔; Lee, C. G.; 間柄 正明; et al.

第25回核物質管理学会日本支部年次大会論文集, p.128 - 135, 2004/00

原研は、保障措置環境試料分析のためのパーティクル及びバルク分析法の開発を行い、2003年1月にIAEAネットワーク分析所の一員として認定された。パーティクル分析法では、原子力施設内で拭き取りにより採取された試料(スワイプ試料)中の個々の粒子中に含まれる核物質の同位体比を測定できるためより詳細な情報を得ることができる。まず、二次イオン質量分析法(SIMS)をパーティクル分析に適用するとともに、試料中の粒子を試料台上にインパクター方式で回収し全反射蛍光X線分析法でスクリーニングを行う方法を開発し、一連の技術として確立した。現在、本法により国内及びIAEA保障措置スワイプ試料の分析を定常的に行っている。さらに、SIMSでは分析が困難な粒子径1マイクロメートル以下の粒子の分析を可能とするために、フィッショントラック法と表面電離質量分析法を組合せたより高感度なパーティクル分析技術の開発も開始している。

保障措置環境試料分析法の開発状況; パーティクル分析を中心に

江坂 文孝; 間柄 正明; 半澤 有希子; 桜井 聡; 田口 拓志; 高井 木の実; 榊原 孝明; 黒沢 節身; 高橋 正人; 安田 健一郎; et al.

第22回核物質管理学会日本支部年次大会論文集, 8 Pages, 2001/11

IAEAの保障措置の強化・効率化策の一つとして導入された保障措置環境試料分析法-原子力関連施設の内外で採取した試料(現状では、主としてスワイプ試料)の分析により未申告施設や未申告活動を探知する-に対応するため、バルク及びパーティクル分析技術の開発を行っている。バルク分析では、試料を化学処理し、各試料の核物質の量及び平均値としての同位体比を求める。一方、パーティクル分析は、試料中に含まれる核物質の同位体比を微粒子一個一個について測定するため、重要な検証手段となりうる。パーティクル分析法の開発ではこれまでに、二次イオン質量分析法(SIMS)により粒径が数mの粒子中に含まれるウランの同位体比を測定することを可能とした。また、これらの極微量核物質の分析操作では、測定対象元素の自然界からの混入を防止することが必要であるため、クリーンルームを備えた化学実験施設(高度環境分析研究棟)を整備した。