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深谷 有喜; 望月 出海*; 前川 雅樹; 和田 健*; 兵頭 俊夫*; 松田 巌*; 河裾 厚男
no journal, ,
全反射高速陽電子回折(TRHEPD)は、陽電子の全反射を利用する表面敏感なツールである。結晶中の陽電子のポテンシャルエネルギーの符号は、電子とは逆のプラスであるため、低視射角入射の陽電子ビームは結晶表面で全反射される。このとき、全反射した陽電子ビームの侵入深さは数オングストロームと見積もられる。この深さは1-2原子層分に相当するため、TRHEPDは結晶表面や基板上の二次元原子シートの構造決定に非常に有用である。シリセンは、シリコンの二次元原子シートである。シリセンはグラフェンでみられるディラックコーンのような興味深い物性を持つ可能性があり、次世代デバイスの有力な新材料として注目されている。最近、銀単結晶表面上でシリセンの合成の成功が報告された。このシリセンの原子配置は、理論的に計算されてはいたが、実験的には決定していなかった。ディラックコーンの形状は、シリセンのバックリングの大きさや、シリセンと基板との間隔に依存するため、これらのパラメーターを実験的に決定することは重要である。そこで我々は、TRHEPDを用いて銀単結晶表面上のシリセンの原子配置を決定した。動力学的回折理論に基づくロッキング曲線の解析から、バックリングの存在(0.83A)を確かめ、シリセンと基板との間隔を2.17Aと実験的に決定することに成功した。
(110) surfaces望月 出海*; 有賀 寛子*; 深谷 有喜; 和田 健*; 朝倉 清高*; 前川 雅樹; 河裾 厚男; 設楽 哲夫*; 兵頭 俊夫*
no journal, ,
最近、高エネルギー加速器研究機構低速陽電子実験施設において、電子線形加速器ベースの高強度陽電子ビームを用いた新たな全反射高速陽電子回折(TRHEPD)装置を開発した。本研究では、この装置を用い、Ge(001)表面上に形成したPt原子吸着誘起ナノワイヤーの原子配置を調べた。動力学的回折理論に基づく回折強度解析から、理論的に提唱されていた構造モデルのうちの一つがナノワイヤーの基底構造であることを確かめた。我々は同様にして、ルチル型TiO(110)表面の原子配置も調べた。この表面の構造は、1100K以上の加熱により、(
)から(
)構造へその周期性が変化することが知られている。走査型トンネル顕微鏡、低速電子回折、表面X線回折、第一原理計算などを用い、様々な構造モデルが提唱されているが、現状では統一的な見解には至っていない。この問題を解決するために、我々はTRHEPDロッキング曲線を測定し、最表面の原子配置を決定した。
町田 晃彦; 樋口 健介*; 片山 芳則; 榊 浩司*; Kim, H.*; 中村 優美子*
no journal, ,
水素貯蔵材料の性能を上げるためには、水素吸蔵・放出の詳細な機構の理解が重要である。その場粉末X線回折測定はこれらの反応に伴う構造変化に関する直接的な情報を与える。よって、我々は、時間分解X線回折システムを放射光施設SPring-8のBL22XUビームラインに設置した。このシステムは、フラットパネル検出器と、高速ビデオカメラを接続したX線イメージインテンシファイアーの二つの2次元検出器を備えている。フラットパネル検出器は1秒間に2フレームまで、ビデオカメラでは実用上1秒間に125フレームまでの測定が可能である。試料セルは水素供給装置に接続され、回折データの記録は水素導入と同時に開始される。水素ガスの最高圧力は1MPaである。装置の性能を調べるため、LaNi
Al
の時分割X線回折実験を行った。水素固溶体から水素化物への構造変化の測定から、過渡的な中間相が存在することが明らかになった。本システムは、現在、複数の材料の研究に使われている。
大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 金子 耕士; 川崎 卓郎; 及川 健一; 田村 格良; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*
no journal, ,
SENJU, a TOF-Laue single crystal neutron diffractometer at the BL18 of MLF/J-PARC, was designed for precise crystal and magnetic structure analyses under multiple extreme environments such as low-temperature, high-pressure and high-magnetic field, and also capable of taking diffraction measurements of small single crystals, less than 1.0 mm
in volume. Just after the launch of SENJU in March 2012, we newly installed and/or upgraded some sample environment devices. The most popular sample environment device on SENJU is the 4 K cryostat with a fixed-chi type 2-axes goniometer. We adopted piezo-rotators to rotate the sample crystal under vacuumed and cryo conditions. A longitudinal magnet was recently installed on SENJU. The lowest temperature was 1.42 K and the maximum magnetic field was 6.85 T. In this presentation, we will show the current status of sample environment devices for SENJU such as cryostat, magnet and other devices.
H(SeO
)鬼柳 亮嗣; 松尾 康光*; 石川 喜久*; 野田 幸男*; 大原 高志; 川崎 卓郎; 及川 健一; 金子 耕士; 田村 格良; 花島 隆泰*; et al.
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MH(XO) (M=アルカリ金属、X=Se, S)で表わされる物質群は比較的低温で高いプロトン伝導性(超プロトン伝導性)を示すことが知られており、センサーや電池など様々な応用が期待されている。超プロトン伝導性は、相転移に伴う水素結合の無秩序化に起因すると考えられているが、詳細はまだ理解されていない。また、超プロトン伝導性は相転移により発現するため、その相転移のメカニズムを明らかにすることも非常に重要である。本研究では、RbH(SeO)を対象とした超プロトン伝導相での中性子構造解析、Rb
K
H(SeO)で表わされる混晶試料を対象とした伝導度測定と中性子構造解析を行った。高温での中性子構造解析の結果、室温で局在していたプロトンが高温では2次元的に広がった分布をしていることがわかった。これは、伝導プロトンを直接観測したものと考えられる。混晶試料の実験では、Kイオンの濃度が増えるに従い相転移温度が非線形に低下することがわかった。中性子構造解析の結果、Kイオンは選択的に一つのサイトを占有することがわかり、このサイトの占有率と相転移温度の変化に密接なつながりがあることがわかった。
玉田 太郎; 木下 誉富*; 栗原 和男; 多田 俊治*; 黒木 良太
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エラスターゼは、蛋白質の立体構造に基づく薬物設計(Structure Based Drug Design: SBDD)研究の代表的な題材として用いられてきたセリンプロテアーゼである。エラスターゼの全原子構造情報取得によってセリンプロテアーゼの触媒機構解明を目指すとともに、SBDD研究に供するため、ブタ膵臓由来のエラスターゼ(PPE)の単独および阻害剤複合体での中性子結晶構造解析を実施した。中性子回折実験はJRR3に設置された生体高分子用回折計BIX-3において実施し、同一結晶を用いて取得したX線回折データを相補的に用いた構造精密化により高精度の全原子構造情報を取得した。PPE単独(1.9
分解能)、およびエラスターゼの基質を模倣したペプチド様の阻害剤との複合体状態(1.65分解能)での中性子構造解析に成功した。今回取得した阻害剤結合前・後の水素原子を含む全原子構造情報は、これまでにセリンプロテアーゼの触媒機構において議論されてきた反応開始時の活性化制御機構や遷移状態における低障壁水素結合の存在や酸素陰イオンホールの形成について重要な知見を与えると同時に、活性部位の水和構造の変化についても重要な知見を与えた。
栗原 和男; 友寄 克亮; 玉田 太郎; 黒木 良太
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膜タンパク質やタンパク質複合体などの立体構造解析に基づくタンパク質間相互作用の解明は、現代の生命科学研究における重要な領域である。しかし、ここで対象となるタンパク質は高分子量であるため、試料結晶の単位胞体積も大きくなり、従来の中性子回折装置では対応できていない。そこで我々は、パルス中性子源を有するJ-PARC(大強度陽子加速器施設)に、大型単位胞結晶(目標格子長250)をも測定可能にする中性子回折装置の建設を提案している。この測定実現には、空間方向に加え時間方向での反射スポットの分離が鍵となる。そこで、カメラ半径を長くし(800mm)、線源には中性子パルス時間幅が短い減速材(非結合型)を選択する。L1=33.5m、ビーム角度分散0.4deg、結晶サイズ2mm角という条件の下、本装置は各格子長220を持つ結晶からの2.0分解能の回折スポットを分離可能であると評価されている。本装置を実現するために必要な大面積検出器(300mm
300mm程度)は、J-PARCセンター・中性子基盤セクションと連携して開発を行っている。最終的に本装置では、原子力機構・研究用原子炉JRR-3の生物用回折計(BIX-3, 4)に比べて、20倍以上の測定効率が期待される。
平野 優; 竹田 一旗*; 栗原 和男; 玉田 太郎; 三木 邦夫*
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電子伝達機構を理解する上では、外殻電子や水素原子の情報を結晶構造精密化において考慮することが重要である。最近我々はSPring-8のBL41XUビームラインにおいて高電位鉄硫黄タンパク質(HiPIP)の0.48分解能の回折データを取得した。HiPIPの構造精密化においては、外殻電子分布を考慮するため
プログラムを用いた多極子解析を行った。多極子解析後、deformation mapにおいてカルボニル酸素の非共有電子対分布や、芳香族環の結合電子分布、FeSクラスター中の鉄原子の
電子分布などの外殻電子分布を確認することができた。また、大強度陽子加速器施設J-PARCのiBIXビームラインにおいて予備的中性子回折実験を行ったところ、HiPIPの体積2.3mmの結晶を用いて1.17分解能の回折点を観測することができた。
綿貫 徹; 山田 庸公*; 中村 洋子*; 田中 幸範*; 町田 晃彦; Tsai, A. P.*; 石政 勉*
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Au-Al-Yb準結晶がYb中間価数系であることを見出した。今回は、Alを他の元素に置換することにより、新たな中間価数系の探索を行った。Al-Sn-Yb近似結晶およびAl-Ge-Yb近似結晶について、放射光を用いたYb-L3吸収端X線吸収分光測定を行なった結果、Yb価数がそれぞれ2.27価, 2.24価であり、これらの近似結晶が中間価数系であることを見出した。
兵頭 俊夫*; 深谷 有喜; 望月 出海*; 前川 雅樹; 和田 健*; 設楽 哲夫*; 一宮 彪彦*; 河裾 厚男
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反射高速陽電子回折(RHEPD)は、反射高速電子線回折(RHEED)の陽電子版である。RHEPD法は、1992年に提唱され、1998年に初めて実証された。結晶中の陽電子のポテンシャルエネルギーは、電子の場合とは逆のプラスである。したがって、ある臨界角より小さい視射角で結晶表面に入射した陽電子は全反射を起こす。この特徴により、RHEPD法は結晶表面の最上層に極めて敏感な手法となる。最近、加速器ベースの輝度増強した高強度陽電子ビームの発生に成功し、鮮明なRHEPDパターンの観測にも成功した。このRHEPD法の高度化に伴い、この手法を全反射高速陽電子回折(TRHEPD)法と改めて命名することにした。本研究では、全反射の臨界角より小さい視射角で得られたSi(111)-
DAS表面からのTRHEPDパターンが、表面に露出した原子だけから決定されることを示す。
和田 健*; 前川 雅樹; 深谷 有喜; 望月 出海*; 兵頭 俊夫*; 設楽 哲夫*; 河裾 厚男
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高エネルギー加速器研究機構低速陽電子実験施設では、電子線形加速器を用いて発生させた高強度の陽電子ビームが、全反射高速陽電子回折(TRHEPD)研究に供されている。専用電子線形加速器を用いて発生させた電子ビームは、タンタルコンバーターに打ち込まれ、制動放射により陽電子・電子対生成を生ずる。その後、タングステン薄膜に打ち込まれた陽電子は、熱化されたのち、負の仕事関数によりその一部が放出される。陽電子ビームは15keVのエネルギーで接地されたビームライン中を磁場輸送され、TRHEPDステーションまで導かれる。本研究では、輝度増強ユニットを用い、非磁場領域に解放された陽電子ビームの小径かつ高い平行性を実現した。この高強度陽電子ビームを用いることにより、これまでの
Naベースのものに比べ、約60倍の反射強度を得ることに成功した。これにより、これまでのビームでは不可能であった、高次ラウエゾーンの分数次スポットを明瞭に観測できた。現在、本施設のユーザーによって、いくつかの顕著な成果が得られ始めている。