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論文

Mechanism of state-specific enhancement in photon-stimulated desorption as studied using a polarization-dependent technique

関口哲弘; 馬場祐治; 下山巖; Wu, G.*; 北島義典*

Surface Science, 593(1-3), p.310 - 317, 2005/11

https://doi.org/10.1016/j.susc.2005.06.076

被引用回数：2 パーセンタイル：11.13(Chemistry, Physical)

回転型飛行時間質量分析装置(R-TOF-MS)を用いて、分子固体表面最上層で起こる結合解離と脱離過程における分子配向効果を研究した。凝縮塩化ベンゼンの質量スペクトル,電子収量法,イオン収量法による高分解能NEXAFSスペクトルの偏光角度依存性を報告する。凝集分子ではCl 2s* $_{C-Cl}$ 共鳴励起でCl $^{+}$ イオン収量が増加する現象に関して顕著な配向効果が観測された。下層による緩和に表面上の分子の結合方向が大きく影響を受けることから、この配向効果には電荷中性化緩和が重要な役割を果たしている。* $_{C=C}$ 共鳴励起では偏光依存性を全く示さなかった。このことから離れた原子を内殻励起しても「遠い」結合には直接解離が起こらず、おもに2次電子により解離が引き起こされるものと考察する。

論文

Direct and indirect processes in photon-stimulated ion desorption from condensed formamide

池浦広美*; 関口哲弘; 馬場祐治; 今村元泰*; 松林信行*; 島田広道*

Surface Science, 593(1-3), p.303 - 309, 2005/11

https://doi.org/10.1016/j.susc.2005.06.075

被引用回数：5 パーセンタイル：25.26(Chemistry, Physical)

われわれが近年開発した脱離イオン種をプローブとする(XAFS)分光法の基礎データ拡充のため、ホルムアミド分子の凝縮系試料の実験を行った。分子内のC, N, O元素におけるXAFS測定が可能でありC-H, N-H結合を区別して最表面の配向構造分析することが可能であることが示された。さまざまなX線励起エネルギー,生成物種,励起偏光角度について測定した飛行時間質量スペクトルから生成物が放出される際の初期運動エネルギーを求め、イオン脱離機構を調べた。運動エネルギーは発生メカニズム(直接解離/間接解離機構)を大きく反映すること、また多成分存在することが示された。

論文

飛行時間型質量分析計への画像検出法導入による同位体比測定におけるダイナミックレンジの向上

片山淳; 古川勝敏; 渡部和男

分析化学, 52(6), p.461 - 467, 2003/06

https://doi.org/10.2116/bunsekikagaku.52.461

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)

飛行時間形質量分析計(TOFMS)を用いた元素の同位体比測定におけるダイナミックレンジの拡大を目指し、イオンの画像検出法の導入を検討した。TOFMSのイオン検出器として位置検出型の蛍光板つきマイクロチャンネルプレート(MCP)を使用し、イオンを光としてカメラで計測した。レーザー共鳴イオン化したイオンビームが質量弁別された後、時間依存の電場へ入射させてMCP上に掃引した。CCDカメラで記録した光点群を解析し質量スペクトルを得た。開発した方法をカルシウムの同位体比測定に適用し、5桁以上のダイナミックレンジが得られた。

論文

Orientation effect on phot-fragmentation and ion-desorption from the topmost layers of molecular solids

関口哲弘; 池浦広美*; 馬場祐治

Surface Science, 532-535(1-3), p.1079 - 1084, 2003/06

最近開発された回転型飛行時間質量分析装置(R-TOF-MS)と直線偏光放射光を用いて、分子固体表面最上層で起こる結合解離と脱離過程における分子配向効果を研究した。講演では凝縮ギ酸,ホルムアミド,ベンゼンの質量スペクトル,電子収量法,イオン収量法による高分解能NEXAFSスペクトルの偏光角度依存性を報告する。凝集ホルムアミド分子ではC1s * $_{C-H}$ 共鳴励起でH $^{+}$ イオン収量が増加する現象に関して顕著な配向効果が観測された。下層からの励起緩和には表面上の分子の結合方向が大きく影響を受けることから、この配向効果には内殻軌道励起による直接解離過程と電荷中性化緩和の両方が起こっていることが重要な役割を果たしていると結論された。また、あるイオン種は偏光依存性を全く示さなかった。例えば、HCOND $_{2}$ においてC1s励起によるD $^{+}$ イオン収量がそうであった。このことから内殻電子励起しても励起された原子から「遠い」結合には必ずしも直接的な解離は起こらず、解離が起こるとすれば2次電子により引き起こされるものと結論した。

論文

Ammoniated ammonium ions studied theoretically and experimentally, ab initio calculation and tandem mass spectrometer experiments

池添康正; 鈴木和弥

Journal of the Mass Spectrometry Society of Japan, 48(4), p.254 - 262, 2000/04

https://doi.org/10.5702/massspec.48.254

アンモニアクラスターイオン(NH $_{4}^{+}$ ・nNH $_{3}$ ,n=0~6)について、Gaussian 98を用いた分子軌道計算とコロナ放電ジェット噴出法による調製実験を行った。分子軌道計算により、(1)全電子エネルギー、(2)空間構造、(3)アンモニアの全対称変角振動の波数を求め、これまでに得られている計算値、実験値と比較、検討した。クラスター調製実験によって、(1)ジェット噴出過程でのクラスター成長の程度、(2)クラスターの内部温度のサイズ依存を明らかにした。

論文

高分解能四極子質量分析計の開発とセラミックス製四極子電極の試作

阿部哲也; 廣木成治

FC Report, 15(12), p.276 - 278, 1997/00

核融合研究において、D $_{2}$ 中の $^{4}$ Heを検出できる真空計測器を開発する必要性は、(1)D-T反応の最適制御のため、(2) $^{4}$ Heをプローブガスとして用いる真空リーク探知のため、である。しかしながら、D $_{2}$ と $^{4}$ Heの質量差は、0.0256amuと極めて小さいため、従来型の四極子質量分析計(QMS)では、両者を分別測定することは非常に難しかった。このため原研では、QMSの高分解能化にとりくみマシュー方程式の第2安定領域を計測原理としたQMSを開発してD $_{2}$ , $^{4}$ Heを分別測定することに成功した。本論文では、この開発した高分解能QMSの計測原理、実測シグナル例及びQMSの耐熱性向上を目指したセラミックス製四極子電極を有する高分解能QMSの性能等について述べる。

論文

High-resolution mass spectrometric analysis of gases released from graphite during sequential helium and deuterium glow discharge cleanings

廣木成治; 長谷川靖洋*; 金子一彦*; 阿部哲也; 村上義夫

Journal of Nuclear Materials, 224, p.293 - 298, 1995/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(95)00074-7

被引用回数：7 パーセンタイル：58.70(Materials Science, Multidisciplinary)

黒鉛壁の表面清浄化のために行う、重水素とヘリウムの放電洗浄過程において、ヘリウムと重水素ガスの黒鉛壁への吸蔵量および壁からの放出量を高分解能四極子質量分析計で測定した。重水素とヘリウムの放電洗浄過程で多量の重水素が吸蔵、放出されるのに対し、ヘリウムはごく僅かしか放出されなかった。300 $^{circ}$ Cベーキングの状態で重水素とヘリウムの放電を行ったところ、重水素放電中のヘリウムの放出量は、重水素の吸蔵量の約1/70であった。室温で重水素とヘリウムの放電にさらした黒鉛試料の昇温脱離スペクトルを高分解能四極子質量分析計で調べたところ、ヘリウムは150 $^{circ}$ C前後に脱離のピークがあることがわかった。

論文

Isotope effect in the photodissociation of ammoniated ammonium ions by CO $_{2}$ laser

池添康正; 曽我猛; 鈴木和弥; 大野新一*

Journal of the Mass Spectometry Society of Japan, 43(5), p.257 - 263, 1995/00

https://doi.org/10.5702/massspec.43.257

炭酸ガスレーザーによるアンモニアのクラスターイオン(NH $_{4+}$ ・nNH $_{3}$ とND $_{4+}$ ・nND $_{3}$ )の光分解を調べた。NH $_{4+}$ ・5NH $_{3}$ は1080cm $^{-1}$ の光で、光強度に比例して分解した。クラスターが大きくなると低波数側へシフト(レッドシフト)した。光分解を構成する光吸収過程と配位子分離過程の二つの基礎過程における同位体効果について考察した。

論文

Applicability of the rf-only mode in a quadrupole mass spectrometer for direct analysis of keV ions

廣木成治; 金子一彦*; 村上義夫

Vacuum, 46(12), p.1445 - 1447, 1995/00

https://doi.org/10.1016/0042-207X(95)00168-9

被引用回数：7 パーセンタイル：40.38(Materials Science, Multidisciplinary)

イオンの分離に高周波電圧のみを用いた四極子質量分析計(QMS)が、数keVのイオンの直接分析に適用可能かどうかを実験的に調べた。核融合装置の放電洗浄実験等では、数keV以下のイオンが壁に入射する。このため、放電洗浄機構の解明には数keVのイオンの分析が重要となる。しかしながら、イオンの分析に使われる通常のQMSで直接分析できるイオンのエネルギーは、高々数十eVであり、数keVのイオンの分析には複雑な減速電極が必要とされていた。これに対し本実験に用いたQMSは、マシュー線図の高次の安定領域を利用しており、減速電極は必要ない。このQMSを使って3kVに加速した空気のイオンを分析したところ、酸素(O $_{2}$ :32amu)のピークの半値幅分解能で約48が得られ、このQMSが数keVのイオンの直接分析に使える可能性があることを示した。

論文

Detection of a 10 $^{-4}$ helium peak in a deuterium atmosphere using a modified high-resolution quadrupole mass spectrometer

廣木成治; 阿部哲也; 村上義夫

Review of Scientific Instruments, 65(6), p.1912 - 1917, 1994/06

https://doi.org/10.1063/1.1144842

被引用回数：20 パーセンタイル：82.34(Instruments & Instrumentation)

核融合研究において重水素(D $_{2}$ )中のヘリウム( $^{4}$ He)濃度測定は、D-T反応の最適制御やD $_{2}$ 使用機器のヘリウム漏れ試験等のために必須のものとなりつつある。しかしながらD $_{2}$ と $^{4}$ Heの質量数の差はきわめて小さいため、通常の四極子質量分析計ではD $_{2}$ 中の $^{4}$ Heを検出することが困難とされていた。そこで四極子質量分析計の高分解能化の研究の一環としてイオン透過率の計算を行い、マシュー線図の第II安定領域の上側頂点付近が高分解能化に最も有利であることを明らかにした。そしてこの結果をもとに実験を行い、 $^{4}$ He $^{+}$ とD $_{2+}$ のピーク強度比が1:10 $^{4}$ 程度まで測定可能なことを実証した。

論文

Development of a QMS with a ceramic single-piece quadrupole

廣木成治; 阿部哲也; 村上義夫; 高野由重*; 樋口松夫*; 三宅雅也*

Vacuum, 44(2), p.71 - 74, 1993/00

https://doi.org/10.1016/0042-207X(93)90350-J

被引用回数：2 パーセンタイル：16.01(Materials Science, Multidisciplinary)

窒化珪素(Si $_{3}$ N $_{4}$ )製セラミック一体型四極子を用いた四極子質量分析計を開発した。4つの双曲線電極は10m厚の金属薄膜で被覆され、また、この電極の内接円の半径は4.3mm、長さは200mmとした。この四極子を用いた四極子質量分析計の評価試験を行ったところ、従来の金属製四極子を用いた場合とほぼ同等の感度と分解能を得ることができた。

論文

Development of a quadrupole mass spectrometer using the second stable zone in Mathieus stability diagram

廣木成治; 阿部哲也; 村上義夫

Review of Scientific Instruments, 62(9), p.2121 - 2124, 1991/09

https://doi.org/10.1063/1.1142377

被引用回数：15 パーセンタイル：81.03(Instruments & Instrumentation)

マシュー線図の第2安定領域を利用した四重極質量分析計を開発し、そのマススペクトルを従来の第1安定領域を使ったものと同一条件で比較、検討した。その結果、第2安定領域を利用した四重極質量分析計の特性として、四重極電極に加える直流+高周波電圧が高くなるため分析範囲が低質量数側に限定され、検出感度が約1桁低下するが、マススペクトルのピーク形状においてゼロレベル近傍でのピークの裾引きがほとんど見られず、従来型より高分解能となることが明らかとなった。

論文

Recombination of N $_{4+}$ and N $_{3+}$ with electrons in atmospheric pressure nitrogen

池添康正; 松岡伸吾*; 中村洋根*

Chemical Physics Letters, 177(4-5), p.366 - 370, 1991/03

https://doi.org/10.1016/0009-2614(91)85067-7

被引用回数：12 パーセンタイル：45.63(Chemistry, Physical)

大気圧窒素中でのイオンの中和反応(1),(2)を、大気圧(1)N $_{4+}$ +e $^{-}$ 中和、(2)N $_{3+}$ +e $^{-}$ 中和、イオン化時間分解質量分析計を用いて観測した。反応(1),(2)の速度定数が、k $_{1}$ =4.60.910 $^{-6}$ 、k $_{2}$ =3.710 $^{-6}$ cm $^{3}$ s $^{-1}$ とそれぞれ求められた。これらの速度定数の圧力依存性をしらべ、1気圧~1.7気圧の範囲では、圧力とともに減少することを見出した。中和反応のメカニズムについて、実験結果をもとに議論した。

論文

Development of a movable quadrupole mass spectrometer for measuring gas density

廣木成治; 阿部哲也; 小原建治郎; 村上義夫

J. Vac. Sci. Technol., A, 9(1), p.154 - 157, 1991/01

真空容器内で分析管を移動させながら分圧を測定することが可能な四重極形真空分圧計を開発した。高周波同調検出回路をステンレス製の円筒形容器に入れて真空パックとし、分析管に組込んだ。また、分析管に指向性を持たせるため、ガス取込み口に細管を設けた。実験は、分析管を真空容器中央に回転導入端子を介して水平方向に30゜動かすことができるように取付けて行われた。ガス導入用ノズル先端から分析管まで125mmの距離に設定しノズルから1.910 $^{-5}$ Pam $^{3}$ /sのアルゴンガスを噴出させたとき、分析管がノズルに正対した位置(0゜)でのAr $^{+}$ 出力に対する-30゜の位置での出力の比が1.09であった。また、真空容器全体を150 $^{circ}$ Cにベーキングしながらこの分圧計を作動させたが、m/e=1~50で正常なマススペクトルを得ることができた。

報告書

炭酸ガスレーザー光によるクラスターイオンの分解,I

池添康正; 曽我猛; 鈴木和弥; 大野新一

JAERI-M 90-141, 55 Pages, 1990/09

JAERI-M-90-141.pdf:1.38MB

クラスターイオンの光分解について、1)クラスターイオンの特性、2)レーザー光の特性、3)これまでに行われた研究例、4)予備実験装置を用いたアンモニアクラスターイオンの生成と分解、等を調べた。予備試験装置においては、クラスターイオンの生成は、コロナ放電-jet expansion法による。NH $_{4+}$ ・nNH $_{3}$ の形のクラスターイオンがえられる。クラスターの大きさをあらわすには、条件により0~10の範囲で変化する。クラスターの大きさの分布とクラスターイオンの温度の関係について議論した。

論文

Ions in carbon dioxide at atmospheric pressure, 5; Reactions in CO $_{2}$ -CO-CH $_{4}$ -H $_{2}$ O mixtures and coolant chemistry

池添康正; 小貫薫; 清水三郎; 中村洋根*; 田川精一*; 田畑米穂*

Radiation Physics and Chemistry, 36(3), p.279 - 284, 1990/00

https://doi.org/10.1016/1359-0197(90)90005-3

原子炉冷却材として用いられる炭酸ガス中のイオン反応を調べた。518K、大気圧のCO $_{2}$ -CO(2.9%)-CH $_{4}$ (40ppm)-H $_{2}$ O(18ppm)混合ガス中の安定なイオン種は、H $_{3}$ O $^{+}$ ・mH $_{2}$ O・nCO $_{2}$ とCH $_{3}$ CO $^{+}$ ・nCO $_{2}$ の2種類であった。さらに反応(7)の反応速度(CO) $_{2+}$ ・CO $_{2}$ +CH $_{4}$ CH $_{3}$ CO $^{+}$ ・CO $_{2}$ 、HCO $^{+}$ ・CO $_{2}$ (7')定数を測定し、室温では10 $^{-12}$ cm $^{3}$ s $^{-1}$ より小さく、518Kでは1.310 $^{-10}$ cm $^{3}$ s $^{-1}$ であることを明らかにした。これらの反応の原子炉冷却材の化学作用に関する寄与を論じた。

論文

Ion-molecule reactions and thermal decomposition of ions in N $_{2}$ -O $_{2}$ -alkane(C $_{2}$ -C $_{6}$ ) mixtures studied by time-resolved atmospheric pressure ionization mass spectrometry

松岡伸吾*; 池添康正

J.Phys.Chem., 92(5), p.1126 - 1133, 1988/05

窒素-酸素-アルカン混合気体中で進行するイオン-分子反応を、大気圧イオン化時間分解型質量分析計を用いて調べた。反応条件は大気圧下、236-569Kである。O $_{2}$ $^{+}$ イオンはアルカンと非解離型および解離型荷電移動反応をする。炭素数4以上のアルカンイオン(cnH $_{2}$ $_{n}$ $_{+}$ $_{2}$ $^{+}$ )は高温で熱分解する。その他、NOO $^{+}$ イオンNO $^{+}$ イオンのアルカン類との反応速度定数など、24種のイオン-分子反応の速度定数を測定した。

論文

Ions in carbon dioxide at an atmospheric pressure, 3; Formation of( $^{1}$ $^{8}$ O $_{2}$ (CO) $_{2}$ ) $^{+}$ (CO $_{2}$ ) $_{n}$ in a CO $_{2}$ -CO- $^{1}$ $^{8}$ O $_{2}$ mixture

池添康正; 小貫薫; 清水三郎; 佐藤章一; 松岡伸吾*; 中村洋根*

J.Phys.Chem., 88(24), p.5945 - 5948, 1984/00

1気圧CO $_{2}$ -CO(0.97%)- $^{1}$ $^{8}$ O $_{2}$ (0.11%)中で、( $^{1}$ $^{8}$ O $_{2}$ (CO) $_{2}$ ) $^{+}$ (CO $_{2}$ ) $_{n}$ +(CO $_{2}$ ) $_{n}$ の形をしたクラスターイオンが生成することを、時間分解型大気圧イオン化質量分析計(T RAPI)によって明らかにした。このイオンは $^{1}$ $^{8}$ O $_{2}$ +(CO $_{2}$ ) $_{n}$ +2CO( $^{1}$ $^{8}$ O $_{2}$ (CO) $_{2}$ ) $^{+}$ (CO $_{2}$ ) $_{n}$ 、(CO $_{2}$ )+(CO $_{2}$ ) $_{n}$ + $^{1}$ $^{8}$ O $_{2}$ ( $^{1}$ $^{8}$ O $_{2}$ (CO) $_{2}$ ) $^{+}$ (CO $_{2}$ ) $_{n}$ などの遅い発熱反応によって生成している。さらにこのイオンは、COとO $_{2}$ に対して低い反応性(~10 $^{-}$ $^{1}$ $^{3}$ cm $^{+}$ S $^{-}$ $^{1}$ )を持っていること、プロパンに対しては高い反応性(~10 $^{-}$ $^{9}$ cm $^{3}$ S $^{-}$ $^{1}$ )を持っていることを明らかにした。

論文

大気圧炭酸ガス中のイオン反応; 放射線分解との関連

池添康正; 松岡伸吾*; 佐藤章一

質量分析, 32(5), p.449R - 453R, 1984/00

炭酸ガス中で進行するイオン反応を大気圧イオン化質量分析計を用いて調べた。調べた反応系は、1)純CO $_{2}$ 系,2)CO $_{2}$ -CO-O $_{2}$ 系,3)CO $_{2}$ -CO- $^{1}$ $^{8}$ O $_{2}$ 系である。1)極微量(0.01ppmの水,炭化水素)によってイオン反応は変化する,2)(O $_{2}$ (CO) $_{2}$ ) $^{+}$ (CO $_{2}$ ) $_{n}$ で表わされるクラスターイオンが、CO $_{2}$ -CO-O $_{2}$ 系中で安定な主イオンとして存在する,3)このクラスターイオンが炭酸ガスの放射線分解において生成物収率決定に果す役割等について解明,考察を行った。

論文

Mass-spectrometric study of the negatively-charged krypton and xenon monofluorides

峰原英介; 阿部信市

Nuclear Instruments and Methods, 212, p.533 - 537, 1983/00

He以外の希ガス元素(Ne,Ar,Kr,Xe,Rn)は単体の電子親和力が負であるので単体負イオンとして生成不可能、かつ化合物を作らないので化合物負イオンの生成も不可能と考えられて来た。この為負イオンが加速に不可欠であるタンデム加速器ではこれらの希ガスの加速は不可能と考えられて来た。しかしながらKrとXeについては数値類の弗化物の存在が知られている。したがってこれらの化合物を用いればKrとXeの弗化物負イオンを生成する可能性があると考えられる。原研ではこの弗化物であるKrF $_{2}$ とXeF $_{2}$ を原料ガスとしてKrF $^{-}$ とXeF $^{-}$ の生成と分析に初めて成功した。使用したイオン源は横引出し型PIGイオン源である。KrF $^{-}$ とXeF $^{-}$ の生成は質量分析計による同位体比の測定により確認された。