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論文

Leaching behavior of prototypical Corium samples; A Step to understand the interactions between the fuel debris and water at the Fukushima Daiichi reactors

仲吉 彬; Jegou, C.*; De Windt, L.*; Perrin, S.*; 鷲谷 忠博

Nuclear Engineering and Design, 360, p.110522_1 - 110522_18, 2020/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

Simulated in-vessel and ex-vessel fuel debris, fabricated in the Colima experimental facility set up in the PLINIUS platform at CEA Cadarache, were selected and leaching experiments were carried out under oxidizing conditions. In parallel, geochemical modeling was performed to better understand the experimental concentrations, pH evolutions and secondary phase's formation. Finally, the Fractional Release Rates of the (U, Zr)O$$_{2}$$ matrix for the two kinds of samples (in-vessel and ex-vessel) were found to be close to or one order of magnitude lower than that of SF under oxidizing conditions (from 10$$^{-6}$$ to 10$$^{-7}$$ per day), but the release processes are different.

論文

Material characterization of the VULCANO corium concrete interaction test with concrete representative of Fukushima Daiichi Nuclear Plants

Brissonneau, L.*; 池内 宏知; Piluso, P.*; Gousseau, J.*; David, C.*; Testud, V.*; Roger, J.*; Bouyer, V.*; 北垣 徹; 仲吉 彬; et al.

Journal of Nuclear Materials, 528, p.151860_1 - 151860_18, 2020/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

In the framework of JAEA-CEA collaboration, experimental studies have been conducted for estimating the material characteristics of corium debris representative of the Fukushima Daiichi nuclear damaged plants. A test has been performed in the VULCANO facility in CEA Cadarache to simulate the concrete corium interaction (CCI) with prototypic corium (using depleted uranium) and concrete of Fukushima Daiichi 1F1 Nuclear Plant. This paper presents the Post Test Analyses on 9 samples representative of the CCI during this test: in the corium pool, in the crusts and at the vertical and horizontal interfaces with the concrete. Analyses have been performed by SEM/EDS, X-Ray Diffraction, complete dissolution and ICP, micro-hardness measurements of the main phases. The major phases encountered are uranium rich and zirconium rich oxides forming nodules from micrometers to millimeters size, chromium-iron rich precipitates of several micrometers, metallic Fe-Ni droplets and chromium-silicon rich filaments in a matrix, likely vitreous, rich in concrete elements: Si, Al, Ca, but containing up to 12 cations. The matrix is the softer oxide phase, when the Cr rich precipitates are the harder. The analyses are consistent with the estimated macroscopic ablation ratio, but do not still explain the important axial ablation observed for this specific basaltic concrete. The different phases formation, distribution and solidification path are discussed. First comparisons are proposed with the former CCI tests with European concretes. These results give helpful insights for the future dismantling of the plant and for a deeper understanding of the CCI process for basaltic concrete.

論文

Current situation of OECD/NEA, Preparatory Study on Analysis of Fuel debris (PreADES) project

仲吉 彬; Journeau, C.*; Rempe, J.*; Barrachin, M.*; Bottomley, D.; Nauchi, Y.*; Song, J. H.*

Proceedings of 2019 International Workshop on Post-Fukushima Challenges on Severe Accident Mitigation and Research Collaboration (SAMRC 2019) (USB Flash Drive),  ( ), 6 Pages, 2019/11

In recognition of the broad international interest in learning from post-accident examinations and other activities related to the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F), Japan recommended, to the Organization for Economic Co-operation and Development/Nuclear energy Agency/Committee on Safety of Nuclear Installations (OECD/NEA/CSNI) in 2013, that they identified and followed up on opportunities to address safety research gaps. The CSNI set up the Senior Expert Group (SEG) on Safety Research Opportunities Post-Fukushima (SAREF). In 2016-2017, Preparatory Study on Analysis of Fuel Debris (PreADES) project was recommended by the SEG on SAREF as a near-term project. The PreADES project will summarize the collected knowledge and expertise of debris characterization and identify the needs for debris analyses that will most contribute to the decommissioning of 1F. The project also aims to improve the understanding of severe accidents and reactor safety assessments as well as creating appropriate and optimal methodologies for future debris sampling, retrieval, and storage. Consequently, the project provides important input for a future international project of sample examination based on long-term considerations. The PreADES project launched discussions among interested organizations at the preliminary meeting in July 2017 about the objectives, scope, output, and direction of the project. The contents of the PreADES project were agreed as the three following tasks: Task 1: Joint study on fuel debris' expected properties and characterization, Task 2: Identifying needs and major issues for future fuel debris sampling, retrieval, and analyses, Task 3: Planning of future international R&D framework. Currently, 4th meeting took place on July in Tokyo Japan. Task 1 is almost completed and Task 2 will be summarized soon.

論文

Knowledge obtained from dismantling of large-scale MCCI experiment products for decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

仲吉 彬; 池内 宏知; 北垣 徹; 鷲谷 忠博; Bouyer, V.*; Journeau, C.*; Piluso, P.*; Excoffier, E.*; David, C.*; Testud, V.*

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet),  ( ), 4 Pages, 2019/05

A large-scale Molten Core-Concrete Interaction (MCCI) test (VF-U1) under the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) conditions (core material composition, concrete, and decay heat) was conducted at the large MCCI test facility (VULCANO) owned by French Alternative Energies and Atomic Energy Commission (CEA) in France. About 50 kg of simulated debris was melted and brought into contact with concrete to erode concrete under 1F conditions. After cooling, the concrete test section (concrete and MCCI product) was dismantled. Main observations of the structure of solidified pool (crust, porosity, oxide/metal layer, etc.) and of the ablation are given. The technical results obtained herein are summarized, and they provide interesting knowledge that will help with the decommissioning of 1F.

論文

Large scale VULCANO molten core concrete interaction test considering Fukushima Daiichi condition

Bouyer, V.*; Journeau, C.*; Haquet, J. F.*; Piluso, P.*; 仲吉 彬; 池内 宏知; 鷲谷 忠博; 北垣 徹

Proceedings of 9th Conference on Severe Accident Research (ERMSAR 2019) (Internet), 13 Pages, 2019/03

Fuel debris removal is one of the most important processes for decommissioning a severely damaged nuclear power plant (NPP) such as Fukushima Daiichi NPP (1F). In order to develop relevant removal tools, characteristics of fuel debris are required. In the frame of a JAEA-CEA cooperation, a large-scale MCCI test was performed at the CEA/VULCANO facility using a prototypic metal and oxide corium representative from Fukushima Daiichi unit 1 conditions. Conclusions arising from the material analysis of the selected samples will be relevant for future dismantling operations. This paper deals with the experimental device and process, objective and initial conditions of this MCCI test, and ablation of the concrete quantified in term of volume, depths and velocities. The test section concrete, made with Japanese components, is siliceous with basaltic origin. The main objective of the test was to get a significant ablation leading to an ablation volume ratio of 1.6 in order to produce fuel debris with a composition corresponding to expected conditions in the damaged plant. On a phenomenological point of view, it must be noted that the concrete ablation was clearly anisotropic with a predominantly downwards ablation contrary to previous experiments with silica and limestone concrete.

論文

Current situation of OECD/NEA, Preparatory Study on Analysis of Fuel debris (PreADES) project

仲吉 彬; Bottomley, D.; 鷲谷 忠博

Proceedings of 56th Annual Meeting on Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2019) (Internet),  ( ), 3 Pages, 2019/00

"Preparatory Study on Analysis of Fuel debris" (PreADES) project was recommended by the Senior Expert Group (SEG) on Safety Research Opportunities post-Fukushima (SAREF) as a "near-term project". The PreADES project will summarise the collected knowledge and expertise of debris characterisation and identify the needs for debris analyses that will most contribute to the decommissioning of 1F. The project also aims to improve the understanding of severe accidents and reactor safety assessments as well as creating appropriate and optimal methodologies for future debris sampling, retrieval, and storage. Consequently, the project provides important input for a future international project of sample examination based on "long-term considerations".

論文

Prediction of the drying behavior of debris in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station for dry storage

仲吉 彬; 鈴木 誠矢; 岡村 信生; 渡部 雅之; 小泉 健治

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(10), p.1119 - 1129, 2018/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

Treatment policies for debris from Fukushima Daiichi Nuclear Power Station is not decided, however, any policies may include medium and long term storages of debris. Dry storages may be desirable in terms of costs and handlings, but it is necessary to assess generating hydrogen during storages due to radiolysis of accompanied water with debris before debris storages. Al$$_{2}$$O$$_{3}$$, SiO$$_{2}$$, ZrO$$_{2}$$, UO$$_{2}$$ and cement paste pellets as simulated debris were prepared, which have various porosities and pore size distribution. Weight changes of wet samples were measured at various drying temperatures (100, 200, 300, and 1000$$^{circ}$$C) using a Thermogravimetry, under helium gas flow (50 cc/min) or reduced pressure conditions (reducing pressure rate: 200 Pa in 30 min). From the results, drying curves were evaluated. There is a possibility that cold ceramics can predict drying behaviors of ceramics debris as a simulation because all of the ceramics pellets generally showed similar drying characteristics in this experiment. The cement paste pellets indicated different behavior compared to the ceramics pellets, and the drying time of the cement paste pellets was longer even in 1000$$^{circ}$$C conditions. It is necessary to decide the standard level of the dry state for a drying MCCI products which may be accompanied by concrete.

論文

Investigation of a LiCl-KCl-UCl$$_{3}$$ system using a combination of X-ray diffraction and differential thermal analyses

仲吉 彬; 北脇 慎一; 福嶋 峰夫; 村上 毅*; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Materials, 441(1-3), p.468 - 472, 2013/10

 被引用回数:10 パーセンタイル:28.64(Materials Science, Multidisciplinary)

乾式再処理の主要工程である電解精製では、LiCl-KCl共晶塩にアクチノイド元素(An)を溶融させたLiCl-KCl-AnCl$$_{3}$$塩浴を用いて、陰極にU及びAnを電気化学的手法により回収する。LiCl-KCl-AnCl$$_{3}$$系の状態図の知見は、プロセスの運転やメンテナンスにおいて、非常に重要である。これまでにLiCl-KCl-AnCl$$_{3}$$に関する報告例はほとんどないため、本研究では、LiCl-KCl(59:41mol%)共晶塩とUCl$$_{3}$$の擬似2元系の相状態及びLiCl-KCl-AnCl$$_{3}$$系の状態図を調べた。

論文

Electrorefining test of U-Pu-Zr alloy fuel prepared pyrometallurgically from MOX

北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫; 坂村 義治*; 村上 毅*; 秋山 尚之*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/09

FaCTプロジェクトにおいて、金属燃料高速炉と乾式再処理について、将来の再処理技術の一つとして研究を行っている。原子力機構は電力中央研究所と共同で原子力機構東海研究開発センターのCPFにAr雰囲気グローブボックスを設置し共同研究を進めている。乾式再処理では、使用済金属燃料をLiCl-KCl中において陽極溶解し、UとPuをそれぞれ陰極で回収する。これまでの研究では、使用済燃料中のU, PuやMAとともに合金成分のZrの溶解も許容してきたが、Zrの溶出に伴う課題も存在するため、本研究ではZrの溶出を制限した条件での陽極溶解挙動の確認を行った。陽極として用いるU-Pu-Zr合金は、MOX燃料を還元して得たU-Pu合金とU-Zr合金を混合溶融させて調製した。調製したU-Pu-Zr合金は電解塩(LiCl-KCl-UCl$$_{3}$$-PuCl$$_{3}$$)に浸漬し、電解試験を行った。

論文

Anodic behaviour of a metallic U-Pu-Zr alloy during electrorefining process

村上 毅*; 坂村 義治*; 秋山 尚之*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.194 - 199, 2011/07

 被引用回数:11 パーセンタイル:28.38(Materials Science, Multidisciplinary)

電解精製工程は、金属燃料(U-Zr, U-Pu-Zr)の乾式再処理の主要な工程の一つである。電解精製工程では、アクチナイドの高い回収率を達成するために、陽極中のアクチノイドを一部のZrとともに溶解する。しかし、Zrの溶解は乾式再処理工程に問題を起こす。そのため、未照射U-Pu-Zrを陽極に用いて、Zrの溶解量を最小限にした電解精製試験を773KのLiCl-KCl-(U, Pu, Am)Cl$$_{3}$$塩中で行った。実験では、Zrの溶解電位よりも卑な電位(1.0V vs Ag$$^{+}$$/Ag)で、Zrの溶解量を制限して実施した。ICP-AESによる陽極残渣中の元素分析の結果、U及びPuの高い溶解率(U; $$>$$ 99.6%, Pu; 99.9%)が達成されたことを確認した。

論文

Recent progress of JAEA-CRIEPI joint study for metal pyroreprocessing at CPF

北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫; 小泉 務; 倉田 正輝*; 矢作 昇*

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1269 - 1273, 2009/09

原子力機構は、電力中央研究所と共同で金属電解法乾式再処理開発を東海CPFにおいて実施している。U試験を2002年から開始し、2008年までにMOX試験までを終了した。U試験では、UO$$_{2}$$ペレットの還元,還元物の電解,電解析出物に付着する塩化物の蒸留分離と析出物のインゴット化を行い、99%の回収率でUを金属として回収した。PuO$$_{2}$$を用いた試験でも同様にPu金属をUとともに回収した。MOX試験では、Puの物質収支が$$sim$$100%で維持されることを確認した。現在U-Pu-Zr合金の調整中であり、2009年以降は合金を用いた試験を継続する。

論文

Ingot formation using uranium dendrites recovered by electrolysis in LiCl-KCl-PuCl$$_{3}$$-UCl$$_{3}$$ melt

福嶋 峰夫; 仲吉 彬; 北脇 慎一; 倉田 正輝*; 矢作 昇*

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 4 Pages, 2008/05

金属電解法乾式再処理で得られた固体陰極回収物を用いてウランをインゴット化する試験を実施し、運転条件の検討,ウランインゴット及び副生成物の性状調査及び物質収支の評価を行った。常圧条件でウランの融点以上の温度まで昇温することにより、ウランが十分に凝集するまでの間、塩の蒸発を抑え、ウランを塩で覆うことで、ウラン金属の酸化/窒化を防ぎインゴットで回収できることを確認した。高温試験条件にもかかわらず、Amの揮発は見られなかった。

論文

Basic knowledge on treating various wastes generated from practical operation of metal pyro-reprocessing

仲吉 彬; 北脇 慎一; 福嶋 峰夫; 倉田 正輝*; 矢作 昇*

Proceedings of International Symposium on EcoTopia Science 2007 (ISETS '07) (CD-ROM), p.1062 - 1066, 2007/11

金属電解法再処理成立のための課題の1つとして、環境負荷の低減のためアクチニド元素を高速炉サイクルに閉じ込める必要がある。このため、実用条件での乾式再処理試験の主工程だけでなく周辺工程からも発生する、アクチニド元素を含む廃棄物を適切に処理しなければならない。さらに乾式再処理試験より発生する廃棄物には塩素等の腐食性物質を含むため廃棄するためにはこれらの成分濃度を低減させる必要がある。本研究では固体廃棄物は塩化処理することにより主工程でアクチニド元素を再利用し、液体廃棄物は蒸発分離することにより廃液成分と水分を分離し減容することを提案し、実用条件に適するかの試験を行ったものである。

口頭

金属電解法乾式再処理プロセス実用化研究開発; 電解工程の物質収支評価

北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫; 矢作 昇*; 倉田 正輝*

no journal, , 

原子力機構と電力中央研究所は共同で金属電解法乾式再処理の実用条件下でのプロセス挙動を確認するための試験を原子力機構東海研究開発センターの高レベル放射性物質研究施設(CPF)において実施している。これまでに、溶融塩中のPu/U比$$<1$$の条件で電解した場合のCd陰極の分離係数が既往研究と同等であることを確認した。今回、実用条件を模して陽極及び陰極を適宜交換しながらCd陰極への電解を繰り返し、陰極,陽極中のU, Pu量の変化及び溶融塩中に溶解しているU, Pu量の変化を測定することで、電解工程におけるU, Puの物質収支を測定した。

口頭

金属電解法乾式再処理プロセス実用化研究開発,2; MOXペレットの電解還元シーケンス試験

北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫; 倉田 正輝*; 矢作 昇*

no journal, , 

JAEAと電力中央研究所は共同で金属電解法乾式再処理の実用条件下でのプロセス挙動を確認するための試験をJAEA東海研究開発センターの高レベル放射性物質研究施設において実施している。今回、未照射MOXペレットを用いた電解還元を繰り返し、電流効率の変動や溶融塩中へのU, Pu及びAmの移行量を測定した。LiCl-Li$$_{2}$$O溶融塩中で、1バッチあたり約20gのMOXペレットを用いて4バッチ連続で電解還元を行った。試験の結果、電流効率は59$$sim$$67%であり、大きな変動は見られなかった。また、電解還元の繰り返しに伴い溶融塩中のLi$$_{2}$$O濃度は減少し、Amが蓄積することが確認された。なお、U, Puは検出限界以下であった。

口頭

金属電解法乾式再処理の主要工程シーケンシャル試験

倉田 正輝*; 矢作 昇*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫

no journal, , 

金属電解法乾式再処理の実工程を模したプロセス試験を行うため、主要工程,電解還元工程と電解精製工程をシーケンシャルに連続した試験をウラン及びプルトニウムを、実機の1/1000規模の試験装置を用いて行った。その結果、運転パラメータの変動,製品成分,アクチナイドの系内分布などの基礎データを取得した。

口頭

金属電解法乾式再処理プロセス実用化研究開発,3; MOX還元物を用いた電解精製シーケンス試験

倉田 正輝*; 矢作 昇*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫

no journal, , 

高速炉用MOX燃料を還元して製造したU-Pu合金を陽極に、固体陰極3バッチ(U回収)+Cd陰極1バッチ(U-Pu-Am回収)を連続した電解精製試験を行った。工程全体で核物質のマスバランスが維持されること、U製品中のPuとAm濃度は1ppm以下であること、Uが酸素不純物のゲッターとして機能すること等を示した。

口頭

Sequential process test for metal pyro-processing using U, Pu, and Am

倉田 正輝*; 矢作 昇*; 北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫

no journal, , 

電力中央研究所と原子力機構は、1kg規模の溶融塩電解槽を用いたシーケンシャル試験により、実用運転条件を模擬した金属電解法乾式再処理技術開発を実施している。本報告は、U/Pu合金を得るためのMOXペレットの電解還元試験と得られたU/Pu合金を陽極に、固体陰極と液体Cd陰極によりU及びU-TRU電解精製試験の結果を報告する。電解電位等及び溶融塩中核物質濃度等の経時変化、分離係数、製品中不純物濃度などを測定した。本試験は、実機の千分の一規模に相当する。

口頭

MOXペレットを用いた金属電解法乾式再処理実用化研究

仲吉 彬; 北脇 慎一; 福嶋 峰夫; 倉田 正輝*; 矢作 昇*

no journal, , 

金属電解法再処理の主要な工程(電解還元,電解,インゴット化)について、実機の約1/1000規模(MOXペレット10個/バッチ)で実用を模したシーケンシャル試験を行った。電解還元試験ではいずれのバッチにおいても、MOX電極電位の変化は、同様の傾向を示し、4バッチの平均電流効率は約63%であった。電解試験ではMOXペレットの還元物を直接、あるいは、インゴット化して陽極に装荷し、固体陰極と液体Cd陰極を用いて電解を行った。連続試験により塩中のU, Pu濃度の変化が理論通りの変化を示すことが確認された。固体陰極析出物は高温で溶融させることにより、インゴットとして回収した。

口頭

金属電解法乾式再処理プロセス実用化研究開発,5; 金属電解法におけるU/Pu/Am共存系でのICP-AES分析方法の検討

北脇 慎一; 仲吉 彬; 田中 仁*; 矢作 昇*; 倉田 正輝*

no journal, , 

乾式再処理の試験研究では、電解槽塩浴等のUとTRUが共存する系で、これらを高精度で化学分析する必要がある。通常利用されるICP-AES分析法では、UによるPuピーク強度への干渉が懸念される。Amに関しては、分析精度の向上が望まれる。本研究では、乾式再処理で通常用いる濃度範囲で、Puについて一般的に適用可能なICP-AES分析の補正式を求めた。また、過去の試験研究で発生した分析廃液を利用し、$$gamma$$線スペクトロメトリにおけるAmの検量線を構築した。これらにより、U, Pu, Am共存系でのPuとAmの分析精度を向上できるように整備した。

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