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論文

Effect of re-oxidation rate of additive cations on corrosion rate of stainless steel in boiling nitric acid solution

入澤 恵理子; 山本 正弘; 加藤 千明; 本岡 隆文; 伴 康俊

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(4), p.337 - 344, 2019/04

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

The boiling nitric acid solution containing highly oxidizing cations dissolved from the spent nuclear fuels corrodes stainless steels because of the nobler corrosion potential and their fast reduction rate. The cations themselves are re-oxidized to higher oxidizing states in a bulk solution after the corrosion reaction. In this paper, the re-oxidation rate constants of typical cations, such as Cr, V, Pu, and Np, were analyzed, and discussed about the effect on time dependencies of the corrosion rate. It was indicated that the cations with a large re-oxidation rate constant, such as Np, could keep the corrosion rate at high level continuously for the long immersion duration.

論文

Oxidation characteristics of lead-alloy coolants in air ingress accident

近藤 正聡*; 大久保 成彰; 入澤 恵理子; 小松 篤史; 石川 法人; 田中 照也*

Energy Procedia, 131, p.386 - 394, 2017/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:4.05

鉛合金冷却高速炉の空気侵入事故におけるPb合金冷却材の化学的挙動を、種々の組成のPb合金の熱力学的考察および静的酸化実験によって調べた。鉛ビスマス(Pb-Bi)合金の性的酸化試験の結果、空気中の773KではPbOが優先的に形成され合金中からPbが減少したが、Biはこの酸化挙動には関与しなかった。その後Biが濃縮するとPb-Bi酸化物の他Bi$$_{2}$$O$$_{3}$$が形成された。合金の酸化速度は鋼の酸化速度よりもはるかに大きく、合金中のPb濃度が高いほど大きくなった。Pb-Bi合金とステンレス鋼との共存性は、合金中のPb濃度が低くなると悪化した。合金中のBi組成によって溶解タイプの腐食が促進されたためである。一方、Pb-Li合金は、Li$$_{2}$$PbO$$_{3}$$およびLi$$_{2}$$CO$$_{3}$$を形成しながら酸化が進行し、合金からLiが減少した。冷却材のこれらの酸化物は、空気侵入事故時の原子炉冷却系の酸素濃度増加後に低温領域で生成すると考えられる。

論文

Effect of oxidizing metallic ions on corrosion of stainless steel during concentration process simulating High-level Activity Liquid Waste (HALW) concentrator

入澤 恵理子; 加藤 千明; 鴨志田 美智雄*; 袴塚 保之*; 上野 文義; 山本 正弘

Proceedings of European Corrosion Congress 2017 (EUROCORR 2017) and 20th ICC & Process Safety Congress 2017 (USB Flash Drive), 9 Pages, 2017/09

In the PUREX method for reprocessing of nuclear spent fuels, the HNO$$_{3}$$ media with high concentration is heated up to boiling point to dissolve fuels. The process solutions containing oxidizing metallic ions dissolved from spent fuels are very corrosive because of these high oxidizing activities, and the corrosion problem have appeared on the stainless steel concentrators and evaporators such as the intergranular corrosion of stainless steel. We focused how the change of solution composition and temperature on the corrosion rate of stainless steel under the operation condition of High-level Active Liquid West concentrator of reprocessing plant in Japan. The corrosion immersion tests and the electrochemical measurements were performed using R-SUS304ULC as stainless steel test samples and the HNO$$_{3}$$ solutions containing following oxidizing metallic ions. The corrosion rate increased caused by increasing of the HNO$$_{3}$$ and metallic ions concentration. The cathodic polarization curves showed that the current density increased with increasing of the concentration of HNO$$_{3}$$ and metallic ions. Moreover, the results showed that the contribution of Ru and V which can maintain the acceleration effect on the corrosion because of high re-oxidation rate after the reductant with the corrosion reaction in the solution.

論文

Development of metal corrosion testing method simulating equipment of reprocessing of spent nuclear fuels

松枝 誠; 入澤 恵理子; 加藤 千明; 松井 寛樹

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 4 Pages, 2017/00

PUREX法では使用済燃料が硝酸溶液へと溶解される。使用済燃料由来の核分裂生成物を含む再処理溶液は金属材料の強い腐食性を有し、ステンレス鋼製機器の表面には頻繁に腐食が発生する。プロセス溶液中のルテニウム(Ru)やネプツニウム(Np)のような酸化性イオンはステンレス鋼が激しく腐食する主な要因となる。ステンレス鋼の腐食速度を得るために、腐食試験装置をホットラボ(日本原子力研究開発機構の廃棄物安全試験施設(WASTEF))内の気密型コンクリートセルへと設置し、Np含有加熱硝酸溶液中のステンレス鋼腐食試験を実施した。腐食試験は室温から沸点の温度範囲で1バッチ500時間実施した。その結果、硝酸溶液中のNpはステンレス鋼の腐食を加速することが示された。

論文

Effect of boiling of nitric acid solution on corrosion of Stainless steel-made concentrator in reduced pressure

上野 文義; 入澤 恵理子; 加藤 千明; 五十嵐 誉廣; 山本 正弘; 阿部 仁

Proceedings of European Corrosion Congress 2016 (EUROCORR 2016) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2016/09

本研究は、再処理施設における減圧式のステンレス鋼製濃縮缶の腐食に及ぼす沸騰硝酸の影響に着目した。腐食試験は、コールド模擬のために酸化性金属イオンとしてバナジウムを添加した硝酸溶液を用いて行った。減圧沸騰条件と常圧非沸騰条件で腐食試験を行い、腐食速度を比較した。その結果、同じ温度で溶液が沸騰した場合に非沸騰に比べて腐食速度が大きくなった。硝酸中でのバナジウムの酸化反応を調べた結果、沸騰中では硝酸によるバナジウムの4価から5価への酸化が進み、腐食が加速されることを明らかにした。

論文

高レベル放射性廃液模擬環境でのステンレス鋼腐食に及ぼす減圧沸騰の影響

入澤 恵理子; 上野 文義; 加藤 千明; 阿部 仁

材料と環境, 65(4), p.134 - 137, 2016/04

使用済核燃料再処理施設の高レベル廃液濃縮缶の運転環境を模擬した試験を行い、酸化性金属イオンを含む硝酸溶液中のステンレス鋼腐食に及ぼす沸騰の影響について評価した。浸漬腐食試験の結果から、同じ溶液温度において、大気圧下の非沸騰溶液中よりも減圧し沸騰させた溶液中の方が腐食速度が大きくなることがわかった。さらに、分極曲線からも、沸騰により腐食電位が貴側へ移行し、カソード分極曲線の電流密度が上昇することを確認した。以上より、同一温度において、減圧沸騰により腐食が加速されることを確認した。

論文

Effect of nitrous ion on oxidation of oxidizing-metallic ion in nitric acid solution

入澤 恵理子; 関 勝治*; 上野 文義; 加藤 千明; 本岡 隆文; 阿部 仁

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1108 - 1112, 2015/09

The influence of the nitrous acid on the oxidation of V(IV) in nitric acid solutions, the concentration changes in V(IV), V(V) and nitrous ion formed from HNO$$_{2}$$ in the nitric acid solution were investigated at various temperatures and pressures. The experimental results showed that the progress and acceleration of the oxidation of vanadium were influenced by the presence of HNO$$_{2}$$.

論文

Influence of seawater-component on corrosion of steel in nitric acid solution containing vanadium and ruthenium

入澤 恵理子; 上野 文義; 内田 直樹; 田口 克也

Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 3 Pages, 2015/05

The corrosion rate of stainless steel in boiling-nitiric-acid solutions containing oxidizing metallic ions (vanadium and ruthenium) and seawataer components were investigated by the immersion tests in order to evaluate the influence of the seawater components on the corrosion of steel in the nitric acid solution containing oxidizing metallic ions. The corrosion rates of 310Nb in the solution containing seawater components were lower than that in the solution without seawater components. These results described that contamination of seawater components in the spent fuel reprocessing fluid seems not to accelerate the corrosion of steels, which are material for the devices treating the nitric-acid reprocessing solutions.

口頭

再処理機器の腐食に及ぼす海水成分の影響,2; 沸騰硝酸機器の腐食評価

入澤 恵理子; 上野 文義; 山本 正弘; 内田 直樹; 田口 克也

no journal, , 

福島第一原子力発電所使用済燃料プール内の使用済み燃料を再処理施設で取扱う場合、当該燃料に付着した海水成分の工程内へ同伴およびプロセス液への混入が想定され、機器材料の腐食に影響を及ぼす可能性がある。本研究では使用済み核燃料再処理施設で使用されるステンレス鋼の腐食に対する硝酸溶液中への海水成分混入の影響を検討した。海水成分を添加した沸騰硝酸溶液中での310系ステンレス鋼の腐食速度を浸漬腐食試験により取得した。海水成分を含む沸騰硝酸水溶液中では、酸化性金属イオンが共存する場合、海水成分未添加の場合と比較して腐食が抑制されることがわかった。

口頭

金属イオン含有硝酸中のステンレス鋼腐食の温度依存性

上野 文義; 入澤 恵理子; 阿部 仁

no journal, , 

ステンレス鋼製の再処理機器では、核燃料由来の高酸化性金属イオンを含む沸騰硝酸溶液中で粒界腐食が進展する。本研究では、この環境における腐食進展機構を明らかにすることを目的に、5価のバナジウムを添加した3M硝酸溶液を用い、ステンレス鋼の腐食速度の温度依存性について検討した。沸騰曲線を用いて推定した接液面温度を用いて伝熱面条件の腐食速度の温度依存性を調べた結果、浸漬条件と一致したことから、腐食速度に及ぼす熱流束の効果は見られないことがわかった。また、腐食速度の温度依存性を調べた結果、約378K以上の沸騰条件とそれ以下の非沸騰条件では活性化エネルギーが異なることがわかった。

口頭

硝酸溶液中におけるバナジウムの価数変化と亜硝酸イオンの関係

入澤 恵理子; 上野 文義; 阿部 仁; 熊谷 幹郎*; 鈴木 和則*; 林 慎一郎*

no journal, , 

再処理硝酸溶液によるステンレス鋼腐食機構を理解する上で重要な酸化性金属イオンの化学挙動評価として、非放射性模擬物質であるバナジウム(V)の硝酸溶液中における酸化反応に及ぼす温度や減圧沸騰の影響と硝酸イオン濃度の関係について評価した。温度や減圧沸騰の影響は、溶液中の亜硝酸イオン濃度変化挙動に現れ、減圧沸騰によるガス成分(窒素酸化物)の気相への移行が推察される結果となった。また、亜硝酸イオンの溶存が確認された条件ではVの酸化反応が促進されることがわかった。

口頭

使用済燃料再処理施設のステンレス鋼製高レベル廃液濃縮缶の腐食の研究,2; 缶内析出物とその腐食への影響の検討

上野 文義; 入澤 恵理子; 関 勝治; 阿部 仁

no journal, , 

減圧濃縮運転を行う再処理施設の高レベル廃液濃縮缶では、濃縮運転中に析出物が生成し、缶内に析出物が堆積すると報告されている。この析出物堆積による機器材料への腐食の影響を調べるため、模擬析出物としてガラスビーズを用い、ステンレス鋼試験片をガラスビーズに埋めた状態で非放射性模擬高レベル廃液中での浸漬腐食試験を行った。その結果、ガラスビーズ中に埋めた状態の方が溶液バルク中よりも腐食速度が抑制されることがわかった。

口頭

使用済核燃料再処理施設のステンレス鋼製高レベル廃液濃縮缶の腐食の研究,1; 温度と圧力の影響の検討

入澤 恵理子; 上野 文義; 関 勝治; 阿部 仁

no journal, , 

使用済燃料再処理施設におけるステンレス鋼製機器では、使用済核燃料由来の酸化性金属イオンを含む硝酸溶液による腐食事象が見られる場合がある。本研究では、缶内を減圧し沸点を低くした条件で運転する高レベル廃液濃縮缶内の粒界腐食事象に着目し、非放射性の模擬溶液中でのステンレス鋼腐食速度に及ぼす温度や圧力の影響について調べ、電気化学的考察を行った。その結果から、腐食速度の温度依存性を整理するとともに、温度一定下では減圧沸騰することにより腐食が加速されることを示した。

口頭

使用済核燃料再処理施設高レベル放射性廃液によるステンレス鋼腐食に及ぼす減圧沸騰の影響

入澤 恵理子; 上野 文義; 阿部 仁

no journal, , 

使用済燃料再処理施設におけるステンレス鋼製機器では、使用済核燃料由来の酸化性金属イオンを含む硝酸溶液による粒界腐食が発生する。本研究では、運転条件である減圧沸騰に着目し、非放射性模擬溶液中でのステンレス鋼腐食速度に及ぼす温度や圧力の影響について調べた。その結果、温度一定下において、減圧による溶液の沸騰により、腐食が加速されることを示した。

口頭

硝酸溶液中金属イオン等の酸化還元挙動の化学反応計算シミュレーション

五十嵐 誉廣; 加藤 千明; 入澤 恵理子; 上野 文義

no journal, , 

硝酸溶液中の酸化性金属イオンに起因するステンレス鋼腐食速度は、酸化性金属イオンの価数変化の影響を受けることが知られている。本研究では、硝酸溶液中の酸化性金属イオンの価数変化の機構を明らかにするため、化学反応モデルを用いた酸化還元反応解析を行った。実験的には亜硝酸が金属イオンの酸化反応に寄与することがわかっていたが、詳細な反応をシミュレーション解析した結果、酸化性金属イオンの価数変化に対しては、主として、溶存している二酸化窒素分子と亜硝酸分子が寄与していることが示唆される結果を得た。

口頭

化学反応計算モデルを用いた硝酸溶液中バナジウムイオンの酸化挙動に関するシミュレーション解析

五十嵐 誉廣; 入澤 恵理子; 加藤 千明; 上野 文義; 阿部 仁

no journal, , 

沸騰硝酸溶液中に酸化性金属イオンが存在すると、ステンレス鋼の腐食が加速されることが知られている。本研究では、酸化性金属イオンの一つであるバナジウム(IV)イオンの酸化反応を促進する化学種を調査するため、化学反応モデルを用いて硝酸溶液中の酸化還元反応シミュレーションを行った。その結果、バナジウムイオンの酸化反応は亜硝酸と二酸化窒素の影響が主で、反応速度定数は二酸化窒素による酸化反応のほうが大きいことがわかった。

口頭

硝酸溶液中におけるバナジウムの価数変化と窒素酸化物の関係

入澤 恵理子; 鈴木 和則*; 熊谷 幹郎*; 加藤 千明; 上野 文義; 阿部 仁

no journal, , 

酸化性金属イオンを含む硝酸溶液中のステンレス鋼腐食を理解する上で、腐食反応で消費された金属イオンの再酸化挙動と硝酸由来化学種の関係の把握が重要である。再酸化挙動と硝酸由来化学種の関係を把握するために、バナジウム(4価)の酸化反応に伴う溶液中の亜硝酸や気相中の窒素酸化物濃度の経時変化を調べた。その結果、V(IV)の酸化に二酸化窒素(NO$$_{2}$$)が寄与していることが明らかになった。

口頭

Intergranular corrosion simulation of stainless steel considering nitric acid solution condition

五十嵐 誉廣; 入澤 恵理子; 加藤 千明; 上野 文義; 阿部 仁

no journal, , 

核燃料再処理機器は使用済み核燃料を溶解するための高温硝酸溶液が含まれており、再処理機器の主要材料としてオーステナイト系ステンレス鋼が使用されている。そのような高酸化性環境では、ステンレス鋼は粒界腐食を起こすことが知られている。粒界腐食が進行すると脱粒が発生し、腐食速度を加速することが知られている。機器の安全性を保つため、粒界腐食挙動を理解することが重要である。粒界腐食機構を理解するため、我々は硝酸溶液環境を考慮したステンレス鋼の3次元粒界腐食モデルの構築を行った。開発モデルを用いてシミュレーションした結果、表面積の増加および脱粒が全腐食速度の加速挙動に影響していることを明らかにした。

口頭

Effect of re-oxidation rate of additive cation on corrosion rate of stainless steel in boiling nitric acid solution

山本 正弘; 加藤 千明; 本岡 隆文; 入澤 恵理子; 伴 康俊; 上野 文義

no journal, , 

核燃料再処理施設容器に用いられるステンレス鋼は、沸騰硝酸中で含有する陽イオンの影響で粒界腐食を起こす。陽イオンは、ステンレス鋼表面で還元されることにより腐食を加速するが、その後のバルク溶液中で酸化され、さらに腐食を加速する。その際の酸化反応速度を測定した結果、Npイオンは、還元反応速度も大きくかつ再酸化速度も大きいため、微量に含有されるだけで激しい腐食を超すことを明らかにした。

口頭

Modelling of intergranular corrosion using cellular automata, 2

五十嵐 誉廣; 入澤 恵理子; 小松 篤史; 山本 正弘; 加藤 千明; 上野 文義

no journal, , 

核燃料再処理施設では、構造材料として主にオーステナイト系ステンレス鋼が使用されており、使用済み核燃料を溶解するため高温高濃度硝酸溶液が用いられる。このような非常に厳しい腐食環境ではステンレス鋼は粒界腐食形態を示す。再処理施設の安全性を維持するためには、粒界腐食挙動を理解することが重要である。様々な実験結果より、粒界腐食の進行とともに粒子の脱離(脱粒)が起こり腐食速度が加速することがわかっている。粒界腐食による腐食速度を予測するためには、金属表面の溶解だけでなく脱粒も考慮する必要がある。我々は過去の研究において、セルオートマトン法による計算による粒界腐食進展モデルを開発した。このモデルでは、解析系を3種類の非立方体セル(粒子内部(マトリックス)セル, 粒界セル、および溶液セル)に分割する。溶液セルと接触しているマトリックスおよび粒界セルはマトリックス溶解速度および粒界溶解速度で溶液セルに変化することで粒界腐食を表現する。各浸食速度は、粒界とマトリックス間の溶解速度比と実験データから得られた反応速度データによって決定される。モデルを用いたシミュレーションを行った結果、適切な溶解速度比をモデルに設定することで実際の腐食試験の腐食速度の変化を精度よくシミュレーションできることを示した。

口頭

計算科学手法を用いた金属腐食研究

五十嵐 誉廣; 大谷 恭平; 小松 篤史; 入澤 恵理子; 上野 文義; 山本 正弘; 加藤 千明

no journal, , 

金属材料の腐食は材料強度の低下等の問題を引き起こす。金属材料は、原子力プラント, 化学プラントや橋梁等の大型構造物から水道管パイプ等の小型設備に至るまで様々なところで使用されていることから、これまでに金属材料の健全性確保や腐食予測、金属腐食の基礎メカニズム解明を目的とした数多くの研究がなされている。特に近年では、計算機能力の向上により計算解析による腐食研究が多くみられるようになってきた。本講演では、防食材料技術開発グループにおける計算科学的研究のうち、マクロモデルを用いた腐食による形状予測研究と、量子科学計算を用いた溶液中化学種の表面吸着反応に関する研究について紹介する。

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