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論文

Evaluation of thermodynamic model of Pd(II) complex formation with isosaccharinic acid

紀室辰伍; 種市やよい; 岩田孟; 石寺孝充; 北村暁; 舘幸男; 田中武流*; 平野佳奈*; 檜枝愛美*; 宮部俊輔*; et al.

Journal of Solution Chemistry, 53(6), p.854 - 868, 2024/06

https://doi.org/10.1007/s10953-023-01352-6

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)

Palladium is one of the selected radionuclides in the safety assessment of the disposal of radioactive waste. Although isosaccharinic acid (ISA) forms strong complexes with many elements and enhances element solubility, the thermodynamic evaluation of the complex of Pd with ISA has not been conducted. In this study, the solubility of Pd(OH) $_{2}$ at pH 8.5 - 12.5 in the presence of ISA was investigated under inert gas (N $_{2}$ ) atmosphere. Furthermore, the coordination state of aqueous Pd and ISA was investigated by X-ray absorption and Fourie transform infrared spectroscopy, respectively. According to experimental results, the chemical form of the Pd-ISA complex depends on the solution pH; specifically, the number of involved OH $^{-}$ ions in the complex should be changed. The thermodynamic model and conditional equilibrium constants of the Pd-ISA complex were estimated by slope analyses of solubility experiments at different pH levels and ionic strengths based on the specific ion interaction theory. Hence, the impact of complexation with ISA on Pd(II) solubility under disposal conditions could be quantified using the proposed thermodynamic models in this study.

論文

Solubility of FeSe $_{2}$ (cr) at 318 K in the presence of iron

吉田泰*; 北村暁; 澁谷早苗*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(8), p.900 - 910, 2023/08

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2159892

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)

The concentration of Se equilibrated with FeSe $_{2}$ (cr) was determined by solubility experiments under reducing conditions and 318 1 K. Agreement between the solubility data obtained from the over and under saturation directions suggested the attainment of equilibrium. FeSe $_{2}$ (cr) phase only formed. The log $_{10}$ $^{0}$ values of -5.0 1.4 and -14.9 1.5 for the FeSe $_{2}$ (cr) solubility reactions respectively were determined. Moreover, the selenium solubility was discussed. At the experimental conditions corresponding to the typical pH and Eh of anoxic groundwater and the equilibrium with stable FeSe $_{2}$ (cr), the Se solubilities were remained as constant in spite of the linear relationship between iron concentrations with pH. This indicated that Se was consumed before the formation of FeSe $_{2}$ (cr). This behavior indicated that consideration of reaction paths to equilibrium with FeSe $_{2}$ (cr) is necessary for an estimation of Se solubility for performance assessment in geological disposal system.

論文

The Kinetics and mechanism of H $_{2}$ O $_{2}$ decomposition at the U $_{3}$ O $_{8}$ surface in bicarbonate solution

McGrady, J.; 熊谷友多; 渡邉雅之; 桐島陽*; 秋山大輔*; 北村暁; 紀室辰伍

RSC Advances (Internet), 11(46), p.28940 - 28948, 2021/08

https://doi.org/10.1039/D1RA05580A

被引用回数：5 パーセンタイル：25.61(Chemistry, Multidisciplinary)

The rate of U release is affected by bicarbonate (HCO $_{3}$ $^{-}$ ) concentrations in the groundwater, as well as H $_{2}$ O $_{2}$ produced by water radiolysis. To understand the dissolution of U $_{3}$ O $_{8}$ by H $_{2}$ O $_{2}$ in bicarbonate solution (0.1 - 50 mM), dissolved U concentrations were measured upon H $_{2}$ O $_{2}$ addition (300 M) to U $_{3}$ O $_{8}$ /bicarbonate mixtures. As the H $_{2}$ O $_{2}$ decomposition mechanism is integral to U dissolution, the kinetics and mechanism of H $_{2}$ O $_{2}$ decomposition at the U $_{3}$ O $_{8}$ surface was investigated. The dissolution of U increased with bicarbonate concentration which was attributed to a change in the H $_{2}$ O $_{2}$ decomposition mechanism from catalytic at low bicarbonate ( 5 mM HCO $_{3}$ $^{-}$ ) to oxidative at high bicarbonate ( 10 mM HCO $_{3}$ $^{-}$ ). Catalytic H $_{2}$ O $_{2}$ at low bicarbonate was attributed to the formation of an oxidised surface layer.

報告書

JAEA-TDB-RN in 2020; Update of JAEA's thermodynamic database for solubility and speciation of radionuclides for performance assessment of geological disposal of high-level and TRU wastes

北村暁

JAEA-Data/Code 2020-020, 164 Pages, 2021/03

JAEA-Data-Code-2020-020.pdf:3.11MB
JAEA-Data-Code-2020-020-appendix(DVD-ROM).zip:0.56MB

高レベル放射性廃棄物およびTRU廃棄物地層処分の性能評価に用いるJAEA熱力学データベース(JAEA-TDB)のうち、放射性核種溶解挙動評価部分(JAEA-TDB-RN)について、地球化学計算部分(JAEA-TDB-GC)を包含する形で更新を実施した。今回の更新では、従来の選定値が標準状態における反応の平衡定数(対数値log $_{10}$ $K^{circ}$ )だけであったのに対して、ギブズ標準自由エネルギー変化( $Delta_{rm f}$ $G^{circ}_{rm m}$ ),標準モルエンタルピー変化( $Delta_{rm f}$ $H^{circ}_{rm m}$ ),標準モルエントロピー( $S^{circ}_{rm m}$ ),比熱容量( $^{circ}$ $_{rm p,m}$ ),反応の自由エネルギー変化( $Delta_{rm r}$ $G^{circ}_{rm m}$ ),反応のエンタルピー変化( $Delta_{rm r}$ $H^{circ}_{rm m}$ )および反応のエントロピー変化( $Delta_{rm r}$ $S^{circ}_{rm m}$ )を追加することで、大幅な選定値の拡充を行うとともに、298.15K以外の温度における溶解挙動評価が実施できるよう整備が行われた。また、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)がレビュー、選定および集約した鉄についての最新の熱力学データを取り込んだ。さらに、JAEA-TDB-GCと選定値の内部整合性を図るために、多くの反応のlog $_{10}$ $K^{circ}$ について再計算を実施した。更新したJAEA-TDBを有効活用するために、PHREEQCおよびGeochemist's Workbenchといった地球化学計算コード用フォーマットを提供した。

論文

Prediction of thermodynamic data for radium suitable for thermodynamic database for radioactive waste management using an electrostatic model and correlation with ionic radii among alkaline earth metals

北村暁; 吉田泰*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(2), p.839 - 845, 2021/02

https://doi.org/10.1007/s10967-020-07527-5

被引用回数：3 パーセンタイル：31.52(Chemistry, Analytical)

高レベル放射性廃棄物地層処分の性能評価のためのラジウムの熱力学データについて、静電モデルおよびアルカリ土類金属間のイオン半径の関係を用いて推定した。ラジウムの溶存化学種および化合物のギブズ標準自由エネルギー変化および標準モルエントロピーについて、イオン対生成モデルをもとにストロンチウムおよびバリウムの熱力学データを外挿することで推定した。これらの推定値を用いて、標準モルエンタルピーも推定した。ストロンチウムとバリウムの熱力学データとして原子力機構(JAEA)が整備した熱力学データベース(JAEA-TDB)を用いることで、JAEA-TDBに組み込むのに適切なラジウムの熱力学データを算出した。得られた熱力学データを既往の文献値と比較した。

論文

Methodology development and determination of solubility-limiting solid phases for a performance assessment of geological disposal of high-level radioactive and TRU wastes

北村暁; 吉田泰*; 後藤考裕*; 澁谷早苗*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 27(2), p.58 - 71, 2020/12

https://doi.org/10.3327/jnuce.27.2_58

高レベル放射性廃棄物および地層処分相当のTRU廃棄物の地層処分における地層処分システムの性能を評価するためには、地下水や緩衝材間隙水中における放射性核種の溶解度評価が必要である。その溶解度評価のためには、溶解度を制限する固相(溶解度制限固相)を選定する必要がある。本報告では、透明性の高い選定過程が示せるように、熱力学データベースを用いて溶解度制限固相の候補となる固相の飽和指数を算出することで溶解度制限固相を判断する選定手法を構築した。本手法では、飽和指数が大きい固相ほど溶解度制限固相の候補になることを基本とするものの、当該固相の生成や溶解度制限が現実的であるかどうかについて、文献調査により判断することとした。併せて、わが国における最新の安全評価報告書で定義された緩衝材およびセメント間隙水組成に対し、種々の組成を類型化した上で性能評価対象元素の溶解度制限固相を選定した。

論文

使用済燃料直接処分における放射性核種の瞬時放出率設定手法の構築

北村暁; 赤堀邦晃; 長田正信*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 27(2), p.83 - 93, 2020/12

https://doi.org/10.3327/jnuce.27.2_83

使用済燃料を再処理せず深地層中に処分(直接処分)した場合、放射性核種の放出挙動はガラス固化体の地層処分とは異なると考えられる。本論文では、直接処分における核種の放出挙動評価のひとつである瞬時放出率(IRF)の設定手法を構築した。IRFの設定にあたっては、諸外国の安全評価報告書等など最新の文献情報を参考に、瞬時放出挙動を、核分裂生成ガス放出率(FGR)に比例するものと一定値をとるものとに分類した。FGRについては、わが国の使用済燃料に対して取得されたデータを収集した上で、燃料挙動計算コードFEMAXIを使用して推奨値と最大値を算出した。また、算出したFGRや既往のIRF実測値を用いて、わが国の加圧水型原子炉(PWR)使用済燃料におけるIRFの推奨値と最大値を推定した。推定した推奨値を既往の文献値と比較したところ、概ね諸外国の設定値と同程度であることが確認された。

報告書

Status of study of long-term assessment of transport of radioactive contaminants in the environment of Fukushima (FY2018) (Translated document)

長尾郁弥; 新里忠史; 佐々木祥人; 伊藤聡美; 渡辺貴善; 土肥輝美; 中西貴宏; 佐久間一幸; 萩原大樹; 舟木泰智; et al.

JAEA-Research 2020-007, 249 Pages, 2020/10

JAEA-Research-2020-007.pdf:15.83MB

2011年3月11日に発生した太平洋三陸沖を震源とするマグニチュード9.0の東北地方太平洋沖地震とそれに伴って発生した津波により、東京電力(現東京電力ホールディングス)福島第一原子力発電所の事故が発生し、その結果、環境中へ大量の放射性物質が放出された。この事故により放出された放射性核種は、その大部分が森林に沈着している。これに対し、面積が広大であり大量の除去土壌などが生じる、多面的な森林の機能が損なわれる可能性があるなどの問題があり、生活圏近傍を除き、汚染された森林の具体的な除染計画はない。そのため、未除染の森林から放射性セシウムが流出し、既に除染された生活圏に流入することで空間線量率が上がってしまうのではないか(外部被ばくに関する懸念)、森林から河川に流出した放射性セシウムが農林水産物に取り込まれることで被ばくするのではないか、規制基準値を超えて出荷できないのではないか(内部被ばくに関する懸念)などの懸念があり、避難住民の帰還や産業再開の妨げとなる可能性があった。日本原子力研究開発機構では、環境中に放出された放射性物質、特に放射性セシウムの移動挙動に関する「長期環境動態研究」を2012年11月より実施している。この目的は、自治体の施策立案を科学的側面から補助する、住民の環境安全に関する不安を低減し、帰還や産業再開を促進するといった点にある。本報告書は、原子力機構が福島県で実施した環境動態研究におけるこれまでの研究成果について取りまとめたものである。

論文

地層処分システムの性能を評価するための熱力学データベースの整備; OECD/NEAのTDBプロジェクトと国内外の整備状況

北村暁

日本原子力学会誌ATOMO, 62(1), p.23 - 28, 2020/01

高レベル放射性廃棄物や地層処分相当TRU廃棄物などの地層処分システムの性能を評価することを目的として、廃棄体が地下水に接触したあとの放射性核種の溶解および錯生成挙動を評価するために使用する熱力学データベース(TDB)が国内外で整備されている。本報告では、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)が実施している国際プロジェクトを中心に、わが国および欧米各国で整備されているTDBを概説する。

論文

Thermodynamic interpretation of uranium(IV/VI) solubility in the presence of -isosaccharinic acid

小林大志*; 佐々木隆之*; 北村暁

Journal of Chemical Thermodynamics, 138, p.151 - 158, 2019/11

https://doi.org/10.1016/j.jct.2019.06.006

被引用回数：6 パーセンタイル：23.95(Thermodynamics)

イソサッカリン酸共存下における4価および6価ウランの溶解度を、水素イオン濃度指数(pH $_{c}$ )613、イソサッカリン酸濃度10 $^{-4}$ 10 $^{-1.2}$ mol/dm $^{3}$ の範囲で調査した。ウラン(IV)溶解度のpH $_{c}$ およびイソサッカリン酸濃度依存性から、pH $_{c}$ 612における支配的な溶存化学種はU(OH) $_{4}$ (ISA) $_{2}$ $^{2-}$ と考えられた。また、ウラン(VI)については、pH $_{c}$ 712における支配的な溶存化学種がUO $_{2}$ (OH) $_{3}$ (ISA) $_{2}$ $^{2-}$ であると考えられた。ウラン(IVおよびVI)のイソサッカリン酸錯体の生成定数を、溶解度データの最小二乗適合により算出した。得られた錯生成定数を用いることで、イソサッカリン酸共存下におけるウラン(IVおよびVI)の溶解度を熱力学的に説明できることがわかった。

報告書

福島における放射性セシウムの環境動態研究の現状(平成30年度版)

長尾郁弥; 新里忠史; 佐々木祥人; 伊藤聡美; 渡辺貴善; 土肥輝美; 中西貴宏; 佐久間一幸; 萩原大樹; 舟木泰智; et al.

JAEA-Research 2019-002, 235 Pages, 2019/08

JAEA-Research-2019-002.pdf:21.04MB

2011年3月11日に発生した太平洋三陸沖を震源とするマグニチュード9.0の東北地方太平洋沖地震とそれに伴って発生した津波により、東京電力福島第一原子力発電所の事故が発生し、その結果、環境中へ大量の放射性物質が放出され、その大部分が森林に沈着している。これに対し、面積が広大であり大量の除去土壌等が生じる、多面的な森林の機能が損なわれる可能性があるなどの問題があり、生活圏近傍を除き、汚染された森林の具体的な除染計画はない。そのため、未除染の森林から放射性セシウムが流出し、既に除染された生活圏に流入することに対する懸念があり、避難住民の帰還や産業再開の妨げとなる可能性があった。原子力機構では、環境中に放出された放射性物質、特に放射性セシウムの移動挙動に関する「長期環境動態研究」を2012年11月より実施している。この目的は、自治体の施策立案を科学的側面から補助する、住民の環境安全に関する不安を低減し、帰還や産業再開を促進するといった点にある。本報告書は、原子力機構が福島県で実施した環境動態研究におけるこれまでの研究成果について取りまとめたものである。

報告書

Update of JAEA-TDB; Update of thermodynamic data for zirconium and those for isosaccahrinate, tentative selection of thermodynamic data for ternary M $^{2+}$ -UO $_{2}$ $^{2+}$ -CO $_{3}$ $^{2-}$ system and integration with JAEA's thermodynamic database for geochemical calculations

北村暁

JAEA-Data/Code 2018-018, 103 Pages, 2019/03

JAEA-Data-Code-2018-018.pdf:5.66MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix1(DVD-ROM).zip:0.14MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix2(DVD-ROM).zip:0.15MB
JAEA-Data-Code-2018-018-appendix3(DVD-ROM).zip:0.19MB

最新の熱力学データのレビューを行い、選定された値を高レベル放射性廃棄物およびTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベース(JAEA-TDB)に収録した。今回のレビューでは、(1)ジルコニウムの水酸化物および加水分解種の熱力学データについて、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)が公開した熱力学データベースと比較しつつ熱力学データを選定した。また、(2)金属イオンのイソサッカリン酸錯体の熱力学データについては、最新のレビュー論文を基に、選定値のレビューと内部整合性の確認を行ったうえで採用した。さらに、(3)アルカリ土類元素、ウラン(VI)イオンおよび炭酸イオンから構成される三元錯体の熱力学データについて、文献情報を暫定的に追加した。そして、(4)地球化学計算用に整備された熱力学データベースとの統合を実現させた。選定値の内部整合性は著者が確認した。更新したJAEA-TDBを有効活用するために、PHREEQCおよびGeochemist's Workbenchといった地球化学計算コード用フォーマットを整備した。

論文

Thermodynamic data development; Solubility method and future research needs (PLENARY)

Rai, D.*; 油井三和; 北村暁

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.19 - 26, 2018/11

https://doi.org/10.15669/pnst.5.19

本報告の目的は、(1)溶解度法を説明し、(2)読者がどの研究が品質のよいものであるかを理解するために必要な溶解度法に望まれる基準、(3)評価基準の使用例、そして(4)いくつかの研究の必要性の例(溶解度法が理想的で他の方法が不適なもの)を提示することである。

論文

A Thermodynamic model for ZrO $_{2}$ (am) solubility at 25 $^{circ}$ C in the Ca $^{2+}$ -Na $^{+}$ -H $^{+}$ -Cl $^{-}$ -OH $^{-}$ -H $_{2}$ O system; A Critical review

Rai, D.*; 北村暁; Altmaier, M.*; Rosso, K. M.*; 佐々木隆之*; 小林大志*

Journal of Solution Chemistry, 47(5), p.855 - 891, 2018/05

https://doi.org/10.1007/s10953-018-0766-4

被引用回数：12 パーセンタイル：10.04(Chemistry, Physical)

ジルコニウムについて、単核および複核の加水分解種の生成定数および非晶質二酸化ジルコニウム(ZrO $_{2}$ (am))の溶解度積を導出した実験データをレビューした。このレビューを通して、加水分解種(Zr(OH) $_{2}$ $^{2+}$ , Zr(OH) $_{4}$ (aq), Zr(OH) $_{5}$ $^{-}$ , Zr(OH) $_{6}$ $^{2-}$ およびCa $_{3}$ Zr(OH) $_{6}$ $^{4+}$ )の生成定数やZrO $_{2}$ (am)の溶解度積を新規に決定もしくは改訂した。

報告書

福島の環境回復に係る包括的評価システムの整備に向けた取り組み

齊藤宏; 野澤隆; 武宮博; 関暁之; 松原武史; 斎藤公明; 北村哲浩

JAEA-Review 2017-040, 34 Pages, 2018/03

JAEA-Review-2017-040.pdf:9.52MB

平成23年3月11日に福島第一原子力発電所の事故が発生し環境中へ大量の放射性物質が放出された。これらは自然の駆動力によって移動、生活圏に到達し健康等に影響を及ぼす可能性が懸念されており、事故状況の把握や影響評価や対策のため調査研究が多く行われている。原子力機構は、取得データと関係省庁等が取得した公開データを収集・整理し「環境モニタリングデータベース」として公開している。また、これらデータ及び既存または開発した計算コードを用いて「統合解析支援環境」の中で事故後の状況再現や将来予測のため解析を行っている。また、これら知見は他研究機関の成果とあわせ「環境回復知識ベース」として一般の方々が理解できるよう公開ウェブサイトにQ&A方式で公開している。これら三要素を包含し「福島の環境回復に係る包括的評価システム」と呼ぶ。これらは本来は相互に関連し一システムとして機能すべきところ、現状では独立して機能している。また、十分にオープンで理解しやすい形で外部に発信されているとは言えない。そこで、データや成果に対しより理解を深めることができ求める情報に容易にたどり着けるよう、当システム全体及び各要素の整備を行っていく。

論文

Thermodynamic equilibrium constants for important isosaccharinate reactions; A Review

Rai, D.*; 北村暁

Journal of Chemical Thermodynamics, 114, p.135 - 143, 2017/11

https://doi.org/10.1016/j.jct.2017.02.012

被引用回数：12 パーセンタイル：20.78(Thermodynamics)

イソサッカリン酸はセルロースの分解生成物であり、低レベル放射性廃棄物処分場で発生する。このイソサッカリン酸は、処分場に存在するアクチニド元素など多くの元素と強い錯体を作ることが知られている。われわれは、イソサッカリン酸の解離およびラクトン化定数や、Ca, Fe(III), Th, U(IV), U(VI), Np(IV), Pu(IV)およびAm(III)との錯生成定数をレビューした。また、イソサッカリン酸共存下における地層処分場でのアクチニド元素の移行挙動を予測するための錯生成定数について総括し、利用可能なデータが不十分な場合の熱力学データの信頼性を確保するための追加の研究について概説した。

論文

Effect of carbonate concentration on the dissolution rates of UO $_{2}$ and spent fuel; A Review

北村暁; 赤堀邦晃*

Advances in Materials Science for Environmental and Energy Technologies, 6, p.133 - 144, 2017/10

日本では、使用済燃料の再処理を経て生成するガラス固化体の地層処分の代替オプションのひとつとして、使用済燃料そのものを深地層中に処分(直接処分)する可能性について、検討を開始している。キャニスターが破損したのちに使用済燃料に接触する水の組成について、現在日本で想定している炭酸濃度が10 $^{-2}$ mol dm $^{-3}$ であり、これは欧州各国の設定値より約1桁高い値となっている。使用済燃料の溶解速度は炭酸濃度に依存し、ウラン(VI)の炭酸錯体の生成により促進されると考えられる。日本での代替オプションのひとつである直接処分システムにおける信頼性の高い使用済燃料溶解速度を設定するために、二酸化ウランおよび使用済燃料の溶解速度に及ぼす炭酸濃度の影響をレビューした。

論文

A Thermodynamic model for the solubility of HfO $_{2}$ (am) in the aqueous K $^{+}$ - HCO $_{3}$ $^{-}$ - CO $_{3}$ $^{2-}$ - OH $^{-}$ - H $_{2}$ O system

Rai, D.*; 北村暁; Rosso, K.*

Radiochimica Acta, 105(8), p.637 - 647, 2017/08

https://doi.org/10.1515/ract-2016-2623

被引用回数：4 パーセンタイル：32.88(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

非晶質二酸化ハフニウム(HfO $_{2}$ (am))の溶解度を、炭酸水素カリウム(KHCO $_{3}$ )濃度0.0010.1mol.kg $^{-1}$ の範囲で測定した。HfO $_{2}$ (am)の溶解度は、KHCO $_{3}$ 濃度の増加とともに劇的に増大し、ハフニウム(IV)が炭酸イオンと強く錯生成することを示した。ハフニウムの炭酸錯体の熱力学的平衡定数を、PitzerおよびSITの両活量補正モデルで導出した。KHCO $_{3}$ 濃度の増加に伴う劇的なハフニウム濃度の増大は、Hf(OH) $_{2}$ (CO $_{3}$ ) $_{2}$ $^{2-}$ およびHf(CO $_{3}$ ) $_{5}$ $^{6-}$ の生成を考慮することで最もよく説明することができた。これらの生成反応である[Hf $^{4+}$ + 2CO $_{3}$ $^{2-}$ + 2OH $^{-}$ Hf(OH) $_{2}$ (CO $_{3}$ ) $_{2}$ $^{2-}$ ]および[Hf $^{4+}$ + 5CO $_{3}$ $^{2-}$ Hf(CO $_{3}$ ) $_{5}$ $^{6-}$ ]の平衡定数の対数値は、それぞれ44.530.46および41.530.46であった。

論文

Thermodynamic model for Zr solubility in the presence of gluconic acid and isosaccharinic acid

小林大志*; 手島健志*; 佐々木隆之*; 北村暁

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(2), p.233 - 241, 2017/02

https://doi.org/10.1080/00223131.2016.1255573

被引用回数：9 パーセンタイル：60.50(Nuclear Science & Technology)

グルコン酸およびイソサッカリン酸共存下におけるジルコニウムの溶解度について、水素イオン濃度指数(pH $_{rm c}$ )および全グルコン酸もしくはイソサッカリン酸濃度の依存性を調査した。ジルコニウムの溶解度に及ぼすpH $_{rm c}$ およびグルコン酸濃度依存性からは、中性水溶液中ではZr(OH) $_{4}$ (GLU) $_{2}$ $^{2-}$ , pH $_{rm c}$ が10以上のアルカリ性水溶液中ではZr(OH) $_{4}$ (GLU)(GLU $_{rm -H}$ ) $^{3-}$ の存在が示唆された。イソサッカリン酸共存下では、グルコン酸共存下と同様の化学形であるZr(OH) $_{4}$ (ISA) $_{2}$ $^{2-}$ およびZr(OH) $_{4}$ (ISA)(ISA $_{rm -H}$ ) $^{3-}$ が、中性アルカリ性水溶液中で支配的であると推定された。粉末X線回折の結果、グルコン酸およびイソサッカリン酸いずれの共存下においても、溶解度を制限する固相は非晶質ジルコニウム水酸化物(Zr(OH) $_{4}$ (am))であると考えられた。ジルコニウムのグルコン酸およびイソサッカリン酸錯体の生成定数は、溶解度データの最小二乗解析によって決定され、既往の4価アクチニドの値と比較検討した。

論文

Issues concerning the determination of solubility products of sparingly soluble crystalline solids; Solubility of HfO $_{2}$ (cr)

Rai, D.*; 北村暁; Rosso, K. M.*; 佐々木隆之*; 小林大志*

Radiochimica Acta, 104(8), p.583 - 592, 2016/08

https://doi.org/10.1515/ract-2015-2540

被引用回数：6 パーセンタイル：45.30(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

結晶質二酸化ハフニウム固相(HfO $_{2}$ (cr))の溶解度における酸濃度の影響を調査した。本研究では、(1)2種類の固相量を使用、(2)固相の酸洗浄、(3)1400 $^{circ}$ Cでの固相の加熱、(4)二酸化ハフニウムが非晶質(am)から結晶質(cr)に変遷するかどうかを調べるための固液混合状態での90 $^{circ}$ Cでの試験、を実施した。これらの処理の結果、HfO $_{2}$ (cr)には少量の結晶性の低い(ただし非晶質ではない)成分(HfO $_{2}$ (lcr))が含まれており、これがHfO $_{2}$ (cr)よりも溶解度を制限する固相となることが結論づけられた。溶解度データはPitzerおよびSITの両モデルで説明できた。HfO $_{2}$ (cr)の溶解度積の対数値も推定された。少量の結晶性の低い固相が確認されたことは、鉱物表面がしばしば構造的または組成的に不完全で、結晶固相より高い溶解度を示す一般的な傾向と整合している。本研究は溶解度データの解釈において、難溶性固体の溶解挙動が固有の固相に規定されることが観察されることに注意を払う必要があることを強調している。