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論文

80$$sim$$120$$^{circ}$$Cの脱酸素条件の脱イオン水中におけるジルカロイ-4の腐食速度

前田 敏克; 千葉 慎哲; 建石 剛*; 山口 徹治

日本原子力学会和文論文誌, 12(2), p.158 - 164, 2013/06

地層処分環境における使用済燃料被覆管(ハル)からの核種溶出量を評価するうえで重要な母材(ジルカロイ)の腐食挙動を調べるため、水素ガス発生量測定法によって、低酸素条件下、80$$sim$$120$$^{circ}$$Cでのジルカロイの腐食速度を測定した。その結果、いずれの温度においても、腐食量の3乗が腐食時間に比例して増加する"三乗則"で腐食が進行していることがわかった。また、その腐食速度定数は炉水環境条件(高温域)での腐食速度定数の温度依存性の外挿直線上にあり、高温域と、処分環境で想定される100$$^{circ}$$C以下を含む低温域での腐食のしくみが同じであることがわかった。

報告書

Experiment on the gaseous iodine release from irradiated cesium iodide solutions (Contract research)

森山 清史; 田代 信介; 千葉 慎哲; 丸山 結; 中村 秀夫; 渡部 厚*

JAEA-Research 2011-016, 125 Pages, 2011/06

JAEA-Research-2011-016.pdf:2.71MB

軽水炉シビアアクシデント時の格納容器内における放射線化学的作用による揮発性ヨウ素の生成は、ソースターム評価における重要な不確かさ要因である。この現象に関する実験を小規模な体系でよく制御された条件下において実施した。$$^{131}$$Iで標識し、ホウ酸-水酸化ナトリウム緩衝剤によりpHを制御した10$$^{-4}$$Mヨウ化セシウム水溶液に$$gamma$$線を照射し、一定流量のガスで掃気することにより、気相へ放出される揮発性ヨウ素を化学種選択性のフィルタを用いてI$$_2$$と有機ヨウ素に分別捕集し、各々の放出量を測定した。また、ヨウ素放出挙動に対するpH,温度,無機及び有機不純物、雰囲気中の酸素及び水素濃度の影響を調べた。本報告書には、ヨウ素放出割合の時系列変化に関するデータ、及び最終放出割合に対する各パラメータの影響に関する比較を示し、併せて、計算コードにより本実験のシミュレーションを行う場合に必要な初期・境界条件及び界面条件を示す。

論文

Experiment and modeling for solvent leaching from paint matrix considering equilibrium

森山 清史; 千葉 慎哲; 田代 信介; 丸山 結; 中村 秀夫; 渡部 厚*

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(6), p.885 - 891, 2011/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

エポキシ系塗料に残存する溶媒が水中に浸漬したときに溶出する挙動について実験を行い、塗膜と水中における濃度の平衡を考慮した速度論モデルを開発した。モデルに含まれる3つのパラメータ、平衡定数$$K$$,溶出速度$$k_d$$、及び塗膜内初期残存濃度$$C_p^0$$を実験結果に基づいて評価し、これらに関する実験式を得た。モデルによる計算は、実験で得られた溶出量の時系列変化データと定性的にも定量的にもよく一致し、さらに、Ballら(2003)によるデータとも整合性を示した。

論文

Experiments on the release of gaseous iodine from $$gamma$$-irradiated aqueous CsI solution and influence of oxygen and Methyl Isobutyl Ketone (MIBK)

森山 清史; 田代 信介; 千葉 慎哲; 平山 文夫*; 丸山 結; 中村 秀夫; 渡部 厚*

Journal of Nuclear Science and Technology, 47(3), p.229 - 237, 2010/03

 被引用回数:12 パーセンタイル:30.87(Nuclear Science & Technology)

放射線化学的効果による揮発性ヨウ素の発生は、軽水炉シビアアクシデント時のソースターム評価において重要な不確かさ要因の一つである。メチルイソブチルケトン(MIBK)を含むCsI水溶液(1E-4M)の$$gamma$$線照射(約7kGy/h,2時間)による気相への分子状ヨウ素及び有機ヨウ素放出に関する実験を行った。溶液は緩衝剤によりpH$$sim$$7とし、パラメータとしてMIBK濃度(最大1E-3M)及び雰囲気の酸素濃度を変化させた。照射終了時の全ヨウ素放出量及び有機ヨウ素放出量は初期全量に対し各々2-47%, 0.02-1.5%であり、同一雰囲気の元ではMIBK濃度が増加すると全ヨウ素放出量は減少、有機ヨウ素放出量は増加する傾向が見られた。この挙動は酸素の有無による有機物の放射線分解過程の分岐と、ラジカルの消費に関するヨウ素と有機物の競合により説明できる。

口頭

シビアアクシデント晩期の格納容器内ソースターム評価,12; 放射線場でのヨウ素化学挙動試験結果,3

森山 清史; 田代 信介; 千葉 慎哲; 中村 秀夫; 中村 康一*

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント(SA)晩期の格納容器(CV)内ガス状ヨウ素挙動を把握するため、ヨウ化セシウム水溶液にCo-60$$gamma$$線を照射したときのガス状ヨウ素放出量を測定する実験を行った。pH緩衝剤によりpH7に調整された条件で、雰囲気の酸素濃度を変えた場合の有機物の影響に関するデータを得た。空気雰囲気と比較して、低酸素及び無酸素条件では有機物濃度が高い場合にヨウ素放出量が減少する傾向が顕著になった。本試験結果はヨウ素の反応における有機物の影響が酸素濃度の影響を受けることを示すものでありBWR等の低酸素雰囲気条件でのヨウ素挙動を推測するうえで重要である。

口頭

シビアアクシデント晩期の格納容器内ソースターム評価,18; 格納容器壁面ペイントからの有機物溶出挙動試験

森山 清史; 千葉 慎哲; 田代 信介; 中村 秀夫; 中村 康一*

no journal, , 

シビアアクシデント時の格納容器内における有機ヨウ素生成にかかわる有機物として、壁面の塗膜から溶出する有機物の重要性が指摘されている。そこで、実機で用いられるエポキシ系塗料を塗布した試験片を水に浸漬し、溶出する有機物量の時間変化を測定する実験を実施し、温度,塗膜厚さ、及び塗装施工からの経過時間の影響を調べた。また、実験結果に基づき、水中と塗膜内との平衡を考慮した溶出挙動モデルを作成した。

口頭

シビアアクシデント晩期の格納容器内ソースターム評価,20; 格納容器内における有機ヨウ素生成モデル

森山 清史; 千葉 慎哲; 田代 信介; 中村 秀夫; 中村 康一*

no journal, , 

シビアアクシデント時の格納容器内における有機ヨウ素生成には、壁面の塗膜に残存する有機溶媒の溶出,その放射線分解による有機ラジカルの生成、それとヨウ素の反応などがかかわる。原子力機構で開発したヨウ素挙動解析コードKicheについて、このような有機ヨウ素生成にかかわるモデルとして、ペイントからの有機物溶出及び低酸素雰囲気に適用できる有機ヨウ素反応モデルを開発した。本モデルを用いて、原子力機構での実験及びカナダAECLのRTF実験の解析を行い、実験結果をよく再現できることを示した。

口頭

100$$^{circ}$$C以下を含む低温域でのジルカロイの腐食速度

千葉 慎哲; 前田 敏克; 山口 徹治

no journal, , 

地層処分環境における使用済燃料被覆管(ハル)からの核種溶出量を評価するうえで重要な母材(ジルカロイ)の腐食挙動を調べるため、水素ガス発生量測定法によって、低酸素条件下、80$$sim$$120$$^{circ}$$Cでのジルカロイの腐食速度を測定した。その結果、いずれの温度においても、3乗則で腐食が進行していることがわかった。また、その腐食速度定数は炉水環境条件(高温域)での腐食速度定数の温度依存性の外挿直線上にあり、高温域と、処分環境で想定される100$$^{circ}$$C以下を含む低温域での腐食のしくみが同じであることがわかった。

口頭

低温域におけるジルカロイ腐食に関する検討

千葉 慎哲; 前田 敏克; 山口 徹治

no journal, , 

地層処分環境における使用済み燃料被覆管(ハル)からの核種溶出量を評価するうえで重要な母材(ジルカロイ)の腐食挙動を調べるため、水素ガス発生量測定法によって、低酸素条件下、8$$^{circ}$$C, 100$$^{circ}$$C, 120$$^{circ}$$Cでのジルカロイの腐食速度を測定した。その結果、いずれの温度においても、時間の1/3乗則で腐食が進行することがわかった。また、その腐食速度定数は炉水環境条件(高温域)での腐食速度定数の温度依存性の外挿直線上にあり、高温域と、処分環境で想定される100$$^{circ}$$C以下を含む低温域での腐食のしくみが同じであることがわかった。

口頭

180$$^{circ}$$Cにおけるジルカロイの腐食試験による水素ガス発生量測定法と腐食増量測定法の比較

千葉 慎哲; 前田 敏克; 山口 徹治

no journal, , 

地層処分環境における使用済み燃料被覆管(ハル)からの核種溶出量を評価するうえで重要な母材(ジルカロイ)の腐食挙動について、これまでに水素ガス発生量測定法を用いて低酸素条件下80$$^{circ}$$C, 100$$^{circ}$$C, 120$$^{circ}$$Cでジルカロイの腐食速度を測定し、腐食量と腐食時間の立方根が比例する三乗則で整理可能であることと、腐食速度定数のアレニウスプロットから腐食メカニズムが高温域(300$$^{circ}$$C程度)と同じである可能性を示した。本研究では水素ガス発生量測定法と、高温域で用いられている腐食増量測定法を用いて、180$$^{circ}$$Cにおいて腐食試験を行い、二つの方法で同じ腐食量が得られることを明らかにした。この結果と、180$$^{circ}$$Cを含めた腐食速度定数のアレニウスプロットから地層処分環境温度における腐食メカニズムが高温域と同じであるとの説が支持された。

口頭

100$$^{circ}$$Cにおけるジルカロイ-4の腐食試験; 水素発生過程の同位体効果を用いた腐食メカニズムの検討

千葉 慎哲; 山口 徹治; 前田 敏克

no journal, , 

TRU廃棄物として地層処分が計画されているジルカロイを母材とするハルは、放射化によってC-14等を含んでおり、その溶出はジルカロイの腐食によって進行する。本研究では、ジルカロイ-4の長期的な腐食量評価の科学的根拠となる腐食メカニズムを解明するため、重水を10%含んだ100$$^{circ}$$Cの溶液中でジルカロイ-4を腐食させ水素発生過程の同位体効果を調べた。試験結果は、酸素イオン伝播メカニズムの仮説で想定された強い同位体効果と水拡散メカニズムの仮説で想定された弱い同位体効果のどちらにもなっておらず、中間の同位体効果を示した。このことから、それぞれの腐食メカニズムは単独で存在するのではなく、ある比率でそれぞれの腐食メカニズムが存在していると考えられた。

口頭

セシウムフリー鉱化法による福島風化黒雲母からのCs除去と低圧環境の影響

下山 巖; 本田 充紀; 小暮 敏博*; 馬場 祐治; 岡本 芳浩; 千葉 慎哲; 矢板 毅; 鈴木 伸一

no journal, , 

福島における放射性Cs汚染土壌問題に対し、我々はアルカリ塩添加と低圧環境での加熱処理により、粘土鉱物(福島風化黒雲母: WB)からCsが大幅に減少することを見いだしたがそのメカニズムの詳細はよくわかっていない。そこでWBの組成及び構造変化をXRF, XRD, TEM, NEXAFSにより分析した。NaCl-CaCl$$_{2}$$混合塩を重量比1/1でWBに添加し、低圧加熱処理を行った後に蒸留水で余剰のアルカリ塩を除去した。Csは600$$^{circ}$$Cで11%、700$$^{circ}$$Cで0%に減少した。また、Csと共にKの減少も観測された。一方、CaとClは温度と共に増加する傾向を示した。XRDパターンは500$$^{circ}$$Cから新たなピークが現れ、700$$^{circ}$$Cでは粘土鉱物のピークが消滅すると共に複数の新たなピークが観測された。またTEM分析により、その主成分がワダライトと普通輝石であることがわかった。これらはその結晶構造においてサイズの大きい1価カチオンを含むことができないため、化合物形成と共にCsが除去されることになる。またCa及びCl K端NEXAFSスペクトルが加熱処理時の大気圧・低圧環境下で異なり、生成物に影響することを見いだした。我々はこれらの結果に基づいてセシウムフリー鉱化法という新たな土壌除染のアイデアを提案する。

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