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報告書

JRR-2, JRR-3及びホットラボから発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

飛田 実*; 原賀 智子; 佐々木 誉幸*; 関 晃太郎*; 大森 弘幸*; 河内山 真美; 下村 祐介; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2019-016, 72 Pages, 2020/02

JAEA-Data-Code-2019-016.pdf:2.67MB

日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する研究施設等廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内で保管されているJRR-2、JRR-3及びホットラボから発生した放射性廃棄物から分析試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、平成28年度から平成30年度に取得した25核種($$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{36}$$Cl, $$^{60}$$Co, $$^{63}$$Ni, $$^{90}$$Sr, $$^{94}$$Nb, $$^{93}$$Mo, $$^{99}$$Tc, $$^{108m}$$Ag, $$^{126}$$Sn, $$^{129}$$I, $$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Eu, $$^{154}$$Eu, $$^{233}$$U, $$^{234}$$U, $$^{238}$$U, $$^{238}$$Pu, $$^{239}$$Pu, $$^{240}$$Pu, $$^{241}$$Pu, $$^{241}$$Am, $$^{243}$$Am, $$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価法検討のための基礎資料としてまとめたものである。

報告書

照射後試験施設から発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

水飼 秋菜; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2019-012, 70 Pages, 2020/02

JAEA-Data-Code-2019-012.pdf:3.86MB

日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する放射性廃棄物(研究施設等廃棄物)は、将来的に浅地中埋設処分される計画であり、埋設処分の開始までに、廃棄体の放射能濃度評価方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、ホットラボにおいて発生し研究所内で保管されていた放射性廃棄物から分析用試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、平成29年度から30年度に取得した19核種($$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{36}$$Cl, $$^{60}$$Co, $$^{63}$$Ni, $$^{90}$$Sr, $$^{94}$$Nb, $$^{99}$$Tc, $$^{rm 108m}$$Ag, $$^{129}$$I, $$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Eu, $$^{154}$$Eu, $$^{234}$$U, $$^{238}$$U, $$^{238}$$Pu, $$^{239+240}$$Pu, $$^{241}$$Am, $$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。

報告書

共存物質を含むウラン廃液を対象とした廃液処理作業

佐藤 義行; 青野 竜士; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Testing 2019-003, 20 Pages, 2019/12

JAEA-Testing-2019-003.pdf:2.08MB

放射性廃棄物管理技術課では、天然ウランを使用した試験で発生した廃液を許可条件に基づき保管してきた。保管上のリスク低減の観点からは、処理を行い固形化することが望ましいが、これまで安全かつ効率的な試験廃液の処理方法が確立されていなかった。そこで、ウラン吸着剤(タンニックス)を使用した廃液の処理方法を検討した。把握した処理条件に基づき、ウランの吸着処理等を行うとともに、最終的にセメント固化による安定化を行った。本報告では、類似した試験廃液を処理する際の参考となるように、廃液処理における一連の作業に関して得られた知見をまとめた。

報告書

照射後試験施設から発生した廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討

水飼 秋菜; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Technology 2019-015, 52 Pages, 2019/11

JAEA-Technology-2019-015.pdf:2.46MB

日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する研究施設等廃棄物は、将来的に浅地中に埋設処分する予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。原子力科学研究所バックエンド技術部では、照射後試験施設であるホットラボから発生した廃棄物をモデルに、放射性核種(H-3, C-14, Cl-36, Co-60, Ni-63, Sr-90, Mo-93, Nb-94, Tc-99, Ag-108m, Sn-126, I-129, Cs-137, Eu-152, Eu-154, U-233+234, U-238, Pu-238, Pu-239+240, Pu-241, Am-241, Am-243, Cm-244)を対象とした放射化学分析に基づく放射能濃度評価方法の検討を行った。検討の結果、Sr-90, I-129, Eu-154, U-233+234, Pu-238, Pu-239+240, Am-241, Cm-244に対してスケーリングファクタ法が適用できる見込みが得られ、H-3, C-14, Cl-36, Ni-63, Mo-93, Nb-94, Tc-99, Ag-108m, Sn-126, Eu-152, U-238, Pu-241及びAm-243に対して平均放射能濃度法が適用できる見込みが得られた。また、Ni-63, Tc-99, Eu-152及びU-238は追加データが得られれば、スケーリングファクタ法が適用できる可能性がある。

報告書

JRR-2及びJRR-3から発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

原賀 智子; 下村 祐介; 水飼 秋菜; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2019-004, 48 Pages, 2019/10

JAEA-Data-Code-2019-004.pdf:4.67MB

日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する研究施設等廃棄物は、将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内で保管されているJRR-2及びJRR-3から発生した放射性廃棄物から分析用試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、平成28年度から29年度に取得した19核種($$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{36}$$Cl, $$^{60}$$Co, $$^{63}$$Ni, $$^{90}$$Sr, $$^{94}$$Nb, $$^{99}$$Tc, $$^{rm 108m}$$Ag, $$^{129}$$I, $$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Eu, $$^{154}$$Eu, $$^{234}$$U, $$^{238}$$U, $$^{238}$$Pu, $$^{239+240}$$Pu, $$^{241}$$Am, $$^{244}$$Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。

論文

Safe and rapid development of capillary electrophoresis for ultratrace uranyl ions in radioactive samples by way of fluorescent probe selection for actinide ions from a chemical library

原賀 智子; 大内 和希; 佐藤 義行; 星野 仁*; 田中 玲*; 藤原 隆司*; 黒川 秀樹*; 渋川 雅美*; 石森 健一郎; 亀尾 裕; et al.

Analytica Chimica Acta, 1032, p.188 - 196, 2018/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:54.77(Chemistry, Analytical)

放射性試料中のアクチノイドイオンを安全、迅速、高感度に分析するため、蛍光プローブを用いたキャピラリー電気泳動法による分析法を開発した。本研究では、化学ライブラリーを用いて、アクチノイドイオンの検出に必要となる蛍光プローブを選択し、大環状および非環状の多座配位骨格を有するプローブ群を整備した。アクチノイドのうち、ウラニルイオンに対して、4座の配位骨格を有する蛍光プローブを用いることにより、従来のキャピラリー電気泳動法の検出限界(ppmレベル)を大幅に改善し、pptレベルの検出限界を達成するとともに、実際の放射性廃液試料の分析に適用できることも示した。

論文

キャピラリー電気泳動法を用いた放射性試料に対する簡易迅速分析法の開発

原賀 智子; 佐藤 義行; 亀尾 裕; 齋藤 伸吾*

デコミッショニング技報, (55), p.22 - 27, 2017/03

放射性物質を使用した研究活動や老朽化した原子力施設の廃止措置等にともなって発生する放射性廃棄物の処分に向けて、廃棄物試料の放射能データを収集する必要がある。分析対象核種が多く、多数の試料の分析が必要であるため、簡易かつ迅速な分析法の開発が求められており、特に、放射線量の高い試料では、分析者の被ばく線量の低減や、作業時間の短縮が望まれる。そこで本報告では、極少量の試料で、迅速かつ自動分析が可能な手法として着目したキャピラリー電気泳動法について解説するとともに、放射性試料中のアクチノイドに対する分析法の開発について報告する。この中では、分析対象を高感度かつ選択的に検出するための蛍光性試薬(蛍光プローブ)を開発し、様々な共存物質が含まれる放射性廃棄物試料に適用できることを示した。本法は、従来法では対応が困難な放射線量の高い試料にも適用可能な有望な分析法である。

報告書

「ふげん」から採取した金属配管試料の放射能分析,5

原賀 智子; 飛田 実*; 高橋 重実*; 関 晃太郎*; 出雲 沙理; 下村 祐介; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2016-017, 53 Pages, 2017/02

JAEA-Data-Code-2016-017.pdf:3.17MB

日本原子力研究開発機構原子炉廃止措置研究開発センターでは、新型転換炉原型炉「ふげん」の廃止措置が進められており、解体撤去物等のクリアランス申請や廃棄確認のためのスケーリングファクタ法の確立に向けて、解体撤去物等から採取した試料の放射能データの収集を進めている。一方、原子力科学研究部門 バックエンド技術部 放射性廃棄物管理技術課では、バックエンド推進部門 廃棄物確認技術開発グループ(現 放射性廃棄物管理技術課)が開発した廃棄物放射能データの収集を効率よく行うための簡易・迅速分析法の実証試験を進めている。本報告では、実放射性廃棄物試料として、「ふげん」の重水系統及び炭酸ガス系統の金属配管から採取した試料を用い、これまでに報告した試料と核種組成の異なる金属配管試料に対して、開発した簡易・迅速分析法を適用できることを示すとともに、「ふげん」の金属配管試料に対する放射能データを整備した。

論文

吸光-蛍光検出系キャピラリー電気泳動法による放射性試料迅速分析法の開発

原賀 智子

分析化学, 66(2), p.123 - 124, 2017/02

本研究は、放射性試料に対する迅速分析法の開発を目的として、キャピラリー電気泳動法に着目し、アクチノイドおよびランタノイドに対する迅速分析法を検討したものである。本検討により、放射性試料中の極微量のアクチノイドイオンを高感度に分析するための蛍光プローブの開発に成功するとともに、廃棄物試料への適用を目指した性能向上に取り組み、本法を放射性試料の分析に適用できることを実証した。本法は従来法と比較して作業時間の大幅短縮、分析者の被ばく量の低減が期待でき、従来法では対応が困難であった放射線量の高い試料にも適用可能な有望な分析法であると考えられる。

論文

Ge検出器-$$gamma$$線スペクトロメトリーによる玄米認証標準物質中$$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Cs及び$$^{40}$$Kの分析,2; 不確かさ評価

米沢 仲四郎*; 城野 克広*; 原賀 智子

分析化学, 66(1), p.27 - 37, 2017/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

本報告では、ゲルマニウム半導体検出器を用いた$$gamma$$線スペクトロメトリーにおいて、放射能濃度の定量結果に対する不確かさを評価するため、認証標準物質中の$$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Csおよび$$^{40}$$Kを用いて、代表的な定量法である「単純比較法」と「効率曲線法」を比較した。各法を構成するパラメータに含まれる不確かさの要因を精査するとともに、各要因の寄与を実験的に求めた。その結果、単純比較法では、各パラメータのうち、$$gamma$$線のピーク効率と正味ピーク計数値の不確かさの寄与が最も大きく、他の寄与は無視できるほど小さいことがわかった。効率曲線法では、サム効果補正係数と$$gamma$$線放出率の不確かさの寄与が追加され、単純比較法よりも不確かさは大きくなることがわかった。本検討により、$$gamma$$線スペクトロメトリーにおける定量結果の不確かさを示すことができた。

報告書

福島第一原子力発電所の廃止措置に向けた瓦礫・植物などの放射性核種分析手法に関する検討

関 晃太郎; 佐々木 誉幸*; 秋元 友寿*; 徳永 貴仁; 田中 究; 原賀 智子; 上野 隆; 石森 健一郎; 星 亜紀子; 亀尾 裕

JAEA-Technology 2016-013, 37 Pages, 2016/07

JAEA-Technology-2016-013.pdf:2.09MB

研究施設等廃棄物を対象に構築した簡易・迅速分析法にもとづき、福島第一原子力発電所構内で採取された瓦礫や植物などに適用可能な分析フローを作成し、その適用性について検討した。検討の結果、分析対象核種を高い回収率で、$$^{90}$$Srや$$^{137}$$Csなどの核分裂生成物の影響を受けることなく、放射能濃度を定量が可能であることが確認できた。

報告書

「ふげん」から採取した金属配管試料の放射能分析,4

原賀 智子; 飛田 実*; 高橋 重実*; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2015-025, 52 Pages, 2016/03

JAEA-Data-Code-2015-025.pdf:1.92MB

日本原子力研究開発機構原子炉廃止措置研究開発センターでは、新型転換炉原型炉施設「ふげん」の廃止措置が進められており、解体撤去物等のクリアランス申請やスケーリングファクタ法の適用に向けて、解体撤去物等から採取した試料の放射能分析が必要となっている。一方、バックエンド技術部 放射性廃棄物管理技術課では、廃棄物放射能データの収集を効率よく行うために開発した簡易・迅速分析法に対する実証試験を進めている。本報告では、実放射性廃棄物試料として、「ふげん」の解体撤去物等のうち重水系統の金属配管から採取した試料の放射能分析を行い、開発した分析法が金属試料に適用できることを示すとともに、解体撤去物等に対する放射能データを整備した。

論文

質量分析法による放射性セシウムの分析

原賀 智子

ぶんせき, 2016(2), P. 70, 2016/02

本報告では、福島第一原子力発電所の事故以来、分析ニーズが高まっている環境試料中の放射性セシウムに対する分析法の動向についてまとめた。放射性核種の汚染源を推定する指標として、これまで$$gamma$$線測定によって測定可能な$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Csの放射能比が利用されてきたが、近年、より半減期の長い$$^{135}$$Cs(半減期2.3$$times$$10$$^{6}$$年)が注目され、その分析には質量分析法が利用されていることを述べた。実際の環境試料への適用例として、福島県等で採取した草,土壌,雨水等に対して、表面電離型質量分析法や四重極型誘導結合プラズマ質量分析法を適用し、$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs比を報告した例について紹介した。

論文

Application of capillary electrophoresis with laser-induced fluorescence detection for the determination of trace neodymium in spent nuclear fuel using complexation with an emissive macrocyclic polyaminocarboxylate probe

原賀 智子; 齋藤 伸吾*; 佐藤 義行; 浅井 志保; 半澤 有希子; 星野 仁*; 渋川 雅美*; 石森 健一郎; 高橋 邦明

Analytical Sciences, 30(7), p.773 - 776, 2014/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:78.38(Chemistry, Analytical)

高レベル放射性廃棄物の発生源である使用済燃料について、燃焼率の指標の一つであるネオジムイオンを簡易・迅速に分析するため、蛍光性環状型6座ポリアミノカルボン酸配位子を用いたキャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法の適用性を検討した。本検討では、ウラニルイオンやランタノイドイオン群など、様々な金属イオンが共存する使用済燃料溶解液において、微量のネオジムイオンを定量することに成功し、その際、ランタノイドイオン間の分離には分離用泳動液に含まれる水酸化物イオンが重要な役割を担っていることを明らかした。従来の陰イオン交換による分離法では、ネオジムの単離に約2週間を要するが、本法では数十分で分離検出が可能であり、分析に要する時間を大幅に短縮することができ、作業者の被ばくの低減が期待できる。

報告書

「ふげん」から採取した金属配管試料の放射能分析,3

原賀 智子; 飛田 実*; 高橋 重実*; 酒谷 圭一; 石森 健一郎; 高橋 邦明

JAEA-Data/Code 2014-007, 52 Pages, 2014/06

JAEA-Data-Code-2014-007.pdf:28.47MB

敦賀本部原子炉廃止措置研究開発センターでは、新型転換炉原型炉「ふげん」の廃止措置が進められており、解体撤去物等のクリアランス申請や廃棄確認のためのスケーリングファクタ法の確立に向けて、解体撤去物等から採取した試料の放射能データの収集を進めている。バックエンド推進部門廃棄物確認技術開発グループでは、廃棄物放射能データの収集を効率よく行うために簡易・迅速分析法を開発した。そこで、廃棄物確認技術開発グループで開発した簡易・迅速分析法の実証試験として、実放射性廃棄物試料のうち、「ふげん」の解体撤去物等のうち金属配管から採取した試料の放射能分析を行い、開発した分析法が金属試料に適用できることを示すとともに、解体撤去物等に対する放射能データを整備した。

報告書

「ふげん」から採取した金属配管試料の放射能分析

原賀 智子; 亀尾 裕; 石森 健一郎; 島田 亜佐子; 飛田 実*; 高橋 重実*; 高橋 邦明

JAEA-Data/Code 2012-031, 39 Pages, 2013/02

JAEA-Data-Code-2012-031.pdf:9.28MB

日本原子力研究開発機構敦賀本部原子炉廃止措置研究開発センターでは、新型転換炉原型炉施設「ふげん」の廃止措置が進められており、解体撤去物等のクリアランス申請やスケーリングファクタ法の適用に向けて、解体撤去物等から採取した試料の放射能分析が必要となっている。そこで、バックエンド推進部門 廃棄物確認技術開発グループでは、廃棄物放射能データの収集を効率よく行うために開発した簡易・迅速分析法を用いて、「ふげん」から採取した金属配管試料の分析を行い、解体撤去物等に対する放射能データとして整備した。本報告では、平成22年度に受け入れた金属配管試料の放射能データを報告する。

論文

Highly sensitive detection of neodymium ion in small amount of spent nuclear fuel samples using novel fluorescent macrocyclic hexadentate polyaminocarboxylate probe in capillary electrophoresis-laser-induced fluorescence detection

齋藤 伸吾*; 佐藤 義行*; 原賀 智子; 中野 裕太*; 浅井 志保; 亀尾 裕; 高橋 邦明; 渋川 雅美*

Journal of Chromatography A, 1232, p.152 - 157, 2012/04

 被引用回数:10 パーセンタイル:56.72(Biochemical Research Methods)

廃棄物試料中の微量金属イオンを簡易かつ高感度に分析する方法として、キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法(CE-LIF)の適用性について検討した。本検討では、高レベル放射性廃棄物の発生源の一つである使用済燃料を模擬した試料溶液(コールド試料)を対象として、燃焼率測定の指標の一つであるネオジムイオンを高感度に検出することを目的として、新規に蛍光プローブを合成し、CE-LIFによる分離検出を試みた。その結果、大環状6座の配位骨格を有する蛍光プローブを用いることにより、試料溶液中に含まれるさまざまな金属イオンからネオジムイオンを分離検出することに成功した。従来の陰イオン交換による分離法では、ネオジムの単離に約2週間を要していたが、本法では数十分で分離検出が可能であり、分離に要する時間を大幅に短縮することができた。

報告書

実放射性廃棄物試料の非破壊測定による多重$$gamma$$線測定装置の性能評価

河内山 真美; 原賀 智子; 亀尾 裕; 高橋 邦明

JAEA-Technology 2011-038, 26 Pages, 2012/02

JAEA-Technology-2011-038.pdf:2.94MB

廃棄体の合理的な放射能評価方法の確立に必要である廃棄物の放射能データ収集のために、多くの放射性廃棄物試料を効率よく分析できる簡易・迅速な放射能分析・測定技術の開発を進めている。その一環として、$$gamma$$線放出核種の非破壊測定の検討を行っており、Ge検出器とBGO検出器を組合せた検出器ユニットを4台同時に用いた「多重$$gamma$$線測定装置」を新たに構築した。この装置では、Ge検出器とBGO検出器の組合せによるコンプトン散乱低減に加え、カスケード崩壊で連続的に放出される$$gamma$$線を複数のGe検出器で同時に検出することにより、そのエネルギーの組合せから核種を特定する。多重$$gamma$$線測定装置を多量のCo-60を含む実廃棄物試料に適用したところ、従来のGe検出器に比べ、試料中に含まれる対象核種の検出限界が1/4から1/12に低減した。また、同試料中のNb-94の放射能定量を行い、放射化学分離を用いた定量値と比較したところ、15%以内で値が一致しており、本装置が定量測定に有効であることを確認した。

論文

研究施設から発生する廃棄物に対する体系的な放射能分析法

亀尾 裕; 石森 健一郎; 原賀 智子; 島田 亜佐子; 片山 淳; 中島 幹雄*; 高橋 邦明

日本原子力学会和文論文誌, 10(3), p.216 - 225, 2011/09

研究施設から発生する放射性廃棄物を対象として抽出された処分安全評価上重要となる放射性核種を、簡易かつ迅速に分析する手法の開発を進めている。本検討では、高効率非破壊$$gamma$$線測定法,難溶解性試料の迅速前処理法,固相抽出剤を用いた迅速核種分離法等から構成される体系的な廃棄物放射能分析法の適用性を確認するため、研究施設から実際に発生した濃縮廃液,焼却灰,金属配管等の放射能分析を本法により実施した。その結果、回収率や検出限界,核種分離性能等の観点から、本法が従来法と同等以上の性能を有していることが明らかとなった。

論文

Capillary electrophoresis with laser-induced fluorescent detection method using highly emissive probes for analysis of actinides in radioactive wastes

原賀 智子; 中野 裕太*; 渋川 雅美*; 亀尾 裕; 高橋 邦明; 齋藤 伸吾*

Proceedings of 14th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2011) (CD-ROM), p.1461 - 1465, 2011/09

放射性廃棄物試料中のアクチノイドを簡易かつ高感度に分析する方法を開発するため、キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法(CE-LIF)の適用性について検討した。本検討では、新規にさまざまな配位骨格を有する蛍光プローブを合成し、ネプツニウム($$^{237}$$Np)及びアメリシウム($$^{243}$$Am)に対して、CE-LIFによる分離検出を試みた。その結果、非環状6座の配位骨格を有する蛍光プローブを用いることにより、Np及びAmの分離検出が可能となった。本検討により、これまでにアクチノイドに対する適用例のないCE-LIFを用いて、固体試料から調製した試料溶液において、従来のCE法の検出限界(ppmレベル)を大幅に改善したpptレベルの検出限界を達成できることを示せた。

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