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論文

Adsorption of platinum-group metals and molybdenum onto aluminum ferrocyanide in spent fuel solution

大西 貴士; 関岡 健*; 須藤 光雄*; 田中 康介; 小山 真一; 稲葉 優介*; 高橋 秀治*; 針貝 美樹*; 竹下 健二*

Energy Procedia, 131, p.151 - 156, 2017/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.04

再処理におけるガラス固化プロセスの安定運転のために、白金族元素(Ru, Rh, Pd)およびMoを除去し、安定保管または利用するための分離プロセスの研究開発を実施している。白金族元素とMoを一括回収するための無機吸着剤(フェロシアン化物)が開発されている。本研究では、照射済燃料溶解液を用いた吸着試験を行い、Ru, Rh, Pd, MoおよびAmの吸着特性を評価した。その結果、Ru, Rh, Pd, Moはいずれも吸着が認めら、フェロシアン化物が照射済燃料溶解液中においても一定の吸着性能を示すことがわかった。一方、Amは吸着されないことが確認された。Amが吸着しないことにより、白金族元素とMoの相互分離プロセスにAmが混入せず、アルファ核種を含有する二次廃棄物を大量に発生しないことが確認された。

論文

Effects of $$gamma$$ irradiation on the adsorption characteristics of xerogel microcapsules

大西 貴士; 田中 康介; 小山 真一; Ou, L. Y.*; 三村 均*

NEA/NSC/R(2017)3, p.463 - 469, 2017/11

資源の有効利用、廃棄物低減のために、無機イオン交換体(タングストリン酸アンモニウム(AMP)またはフェロシアン化銅(KCuFC))をアルギネートゲルで内包するマイクロカプセル(AWP-ALGまたはKCuFC-ALG)、および、アルギネートゲルそのもの(ALG)を用いた核種分離システムの開発を実施している。ALG, AWP-ALGおよびKCuFC-ALGは、それぞれ、Zr, CsおよびPdを選択的に吸着することが明らかになっている。しかしながら、$$gamma$$線照射に伴う吸着特性の変化については、十分に調べられていない。そこで、$$^{60}$$Co線源によって$$gamma$$線を3898kGyまで照射した後、各種マイクロカプセルの吸着特性を評価した。その結果、AWP-ALGまたはKCuFC-ALGは、内包する無機イオン交換体によってCsまたはPdを吸着するため、$$gamma$$線照射を通して吸着特性に変化は見られなかった。一方、ALGは$$gamma$$線照射に伴って放射線分解が進行し、Zrに対する吸着特性が低下した。

論文

High temperature physicochemical properties of irradiated fuels

石川 高史; 大西 貴士; 廣沢 孝志; 田中 康介; 勝山 幸三

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 10 Pages, 2017/00

Research and development (R&D) of high temperature behavior of irradiated fuels have been conducted for many years in the Alpha-Gamma Facility (AGF) of Japan Atomic Energy Agency (JAEA). An apparatus for measuring melting temperatures for irradiated fuels and an apparatus for the evaluation of radionuclides (fission products; FPs and actinides) release behavior from the irradiated fuels were installed in hot cells in AGF. In this paper, the activities of the R&D of the high temperature behavior of irradiated fuels are reviewed and detailed descriptions of the apparatuses are provided.

論文

Removal of zirconium from spent fuel solution by alginate gel polymer

大西 貴士; 小山 真一; 三村 均*

Progress in Nuclear Energy, 82, p.69 - 73, 2015/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.75(Nuclear Science & Technology)

これまでの研究において、特定の元素のみと選択的に相互作用する抽出剤や無機イオン交換体をアルギネートゲルで賦形化し、発熱性元素や希少元素のみを選択的に分離するプロセスが提案されている。しかしながら、担体であるアルギネートゲルも陽イオン交換体としての特性を有するため、ジルコニウムやルテニウムを吸着し、選択的分離を阻害することが懸念されている。よって、本研究においては、選択的分離工程の前に、アルギネートゲルによるジルコニウムの除去工程を提案し、その可能性を検討した。その結果、ジルコニウムは酸性溶液中ではZr$$^{4+}$$となり、2価や3価の陽イオンよりもアルギネートゲルに強く吸着することを明らかにした。また、アルギネートゲル充填カラムを使用して、照射燃料溶解液中のジルコニウムを選択的に除去できることを見出した。

論文

Influence of boron vapor on transport behavior of deposited CsI during heating test simulating a BWR severe accident condition

佐藤 勇; 大西 貴士; 田中 康介; 岩崎 真歩; 小山 真一

Journal of Nuclear Materials, 461, p.22 - 28, 2015/06

沈着したCsIに対するホウ素の影響を確かめるために基礎的な試験を実施した。CsIを1323Kで蒸発させ、1023Kから423Kの温度に保持されたサンプリングパーツへ沈着させた。引き続き、1973KでB$$_{2}$$O$$_{3}$$を蒸発させ、沈着したCsIに作用させた。加熱試験後、サンプリングパーツをアルカリ溶液に浸漬させ、浸漬液に対してICP-MS分析を行った。その結果、850K以上に保持されているサンプリングパーツに沈着しているCsIはB$$_{2}$$O$$_{3}$$によって引き剥がされていることがわかった。この挙動について熱力学的に議論し、シビアアクシデント時におけるCs/I/B化学を検討した。

論文

Influence of boron vapor on transport behavior of deposited CsI during heating test simulating a BWR severe accident condition

佐藤 勇; 大西 貴士; 田中 康介; 岩崎 真歩; 小山 真一

Journal of Nuclear Materials, 461, p.22 - 28, 2015/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.75(Materials Science, Multidisciplinary)

シビアアクシデント時のCsとIの放出・移行挙動におけるBの影響を評価するために、沈着したCs/I化合物と蒸気/エアロゾルのB化合物の間の相互作用における基礎的な試験を実施した。Cs/I化合物及びB化合物としてそれぞれCsIとB$$_{2}$$O$$_{3}$$が使用された。温度423Kから1023Kに保持された温度勾配管(TGT)に沈着したCsIに蒸気/エアロゾルCsIがB$$_{2}$$O$$_{3}$$と反応させ、これによりCs/I沈着プロファイルがどのように変化するかを観察した。結果として、蒸気/エアロゾルCsIとB$$_{2}$$O$$_{3}$$は温度830Kから920Kに沈着したCsIの一部をはぎ取り、CsBO$$_{2}$$とI$$_{2}$$が生成したものと考えられる。加えて、ガス状I$$_{2}$$は温度530K-740Kの部分で再沈着したが、CsBO$$_{2}$$は沈着せず、サンプリング管とフィルタを通り抜けている可能性がある。これは、BはCsのキャリアにCsBO$$_{2}$$として影響し、Csをより温度の低い領域に移行させることを示していると考えられる。

論文

Chromatographic separation of nuclear rare metals by highly functional xerogels

大西 貴士; 小山 真一; Masud, R. S.*; 河村 卓哉*; 三村 均*; 新堀 雄一*

日本イオン交換学会誌, 25(4), p.220 - 227, 2014/11

環境負荷低減および資源有効利用を目的として、原子力機構と東北大学では高レベル放射性廃液中に含まれるCs, Pd, TcおよびMoを高純度で回収するための技術開発を実施している。その一環として、新規に合成した吸着剤(高機能性キセロゲル)を用いて、模擬高レベル放射性廃液(コールド試薬を用いて調製した溶液)中に含まれるCs, Pd, Re(Tcの代替元素)およびMoを、カラム法により選択的に分離できることを見出している。一方で、照射済燃料から調製され放射性元素を含む溶液を用いたカラム試験は実施されていない。よって、本研究では、照射済燃料を酸溶解して照射済燃料溶解液を調製し、その中に含まれるCs, Pd, TcおよびMoを、高機能性キセロゲル充填カラムに吸着/溶離させることを試みた。その結果、照射済燃料溶解液中のCs, Pd, TcおよびMoを吸着/溶離させる条件を見出した。さらに、Tcについては選択的に分離することに成功した。

論文

Research program for the evaluation of fission product release and transport behavior focusing on FP chemistry

佐藤 勇; 三輪 周平; 田中 康介; 中島 邦久; 廣沢 孝志; 岩崎 真歩; 大西 貴士; 逢坂 正彦; 高井 俊秀; 天谷 政樹; et al.

Proceedings of 2014 Water Reactor Fuel Performance Meeting/ Top Fuel / LWR Fuel Performance Meeting (WRFPM 2014) (USB Flash Drive), 6 Pages, 2014/09

シビアアクシデントに関する新たな研究計画を遂行し、BWRシステムにおけるFP放出及び移行挙動の評価を行う。この計画の目的は、CsとIに焦点を絞ったFP化学に関する実験データベースを用いて、FP放出・移行モデルの改良を行うことにある。この計画では、CsとIの化学という観点で制御棒材料であるB$$_{4}$$Cに含まれているBの影響に注目した。モデル改良に用いられる実験データベースは、BWRの雰囲気をシミュレーションした幅広い酸素分圧及び水蒸気分圧用に新たに用意した試験機を用いて得られる結果から構成される予定である。これらの実験的研究・分析の準備状況が紹介される。加えて、一部の試験が実行に移され、こちらで想定した移行過程のひとつでCsとI移行に対するBの化学的影響を確認することができた。ここでは、Cs化合物とB蒸気またはエアロゾルの反応が生じていると考えられる。すなわち、この実験では析出したCsIに対するBの剥ぎ取り効果が観察された。

報告書

超伝導転移端マイクロカロリメータによる燃料デブリの核種分析に係る研究; 高分解能測定実験及びシミュレーション計算(共同研究)

高崎 浩司; 安宗 貴志; 大西 貴士; 中村 圭佑; 石見 明洋; 伊藤 主税; 逢坂 正彦; 大野 雅史*; 畠山 修一*; 高橋 浩之*; et al.

JAEA-Research 2013-043, 33 Pages, 2014/01

JAEA-Research-2013-043.pdf:13.81MB

福島第一原子力発電所の事故において、炉内燃料は部分的又は全体的に溶融していると見られており、燃料集合体を1単位とする通常の計量管理手法の適用は困難と考えられている。このため、廃炉措置において炉内燃料の取出から貯蔵を行うまでの透明性を確保し、かつ合理的に計量管理を実施できる手法を構築する必要がある。本研究開発では、計量管理のための燃料定量の技術の1つとして、従来のゲルマニウム半導体検出器に比べ優れたエネルギー分解能を有する超伝導転移端(TES)マイクロカロリーメーターを適用した燃料デブリ中の核燃料物質及び核分裂生成等の分析手法の適用を検討する。高分解能分析での特性を活用し、燃料デブリ中の核燃料物質及び核分裂生成物のスペクトルに係る詳細な情報が期待できる。本報告書では、TES検出器の原理、日本原子力研究開発機構での測定試験の状況、シミュレーション計算コードEGS5による実験データの解析及び燃料デブリの収納キャニスタの高分解能測定のシミュレーション計算について報告する。

報告書

照射済燃料を浸漬させた人工海水の組成分析

田中 康介; 須藤 光雄; 大西 貴士; 圷 葉子; 吉武 庸光; 山下 真一郎; 関岡 健*; 石ヶ森 俊夫*; 大林 弘; 小山 真一

JAEA-Research 2013-036, 31 Pages, 2013/12

JAEA-Research-2013-036.pdf:3.31MB

東京電力福島第一原子力発電所(1F)の事故では、原子炉の冷却機能維持のために建屋の外部から注水が行われた。その際、緊急措置として一時的に海水が使われ、燃料と海水が有意な時間直接的に接触する状態が生じた。この状態においては燃料から核分裂生成物(FP)等が海水中に溶出することが想定されることから、その溶出・浸出挙動を把握しておくことは、圧力容器,格納容器等構造物の健全性に与える影響を評価する上での基礎的な情報として有用である。そこで、本研究においては、FP等の海水への浸出挙動に係る基礎的な知見を得ることを目的として、照射済燃料を人工海水中で浸漬させて得られた溶液の組成を分析する試験を行った。その結果、海水成分は浸漬試験の前後で大きな変動は確認されなかった。また、浸漬試験後の溶液中における被覆管成分は検出されず、これらの元素の溶出は確認されなかった。FP成分についてはCs, Cd, Mo等が、燃料由来成分についてはU, Pu及びAmがそれぞれ検出された。溶液中で検出された核種において溶出率を評価した結果、地下水を想定した溶液に照射済燃料を浸漬させた試験結果と類似する傾向にあることがわかった。

論文

Adsorption of ruthenium, rhodium and palladium from simulated high-level liquid waste by highly functional xerogel

大西 貴士; 小山 真一; 三村 均*

Proceedings of International Waste Management Symposia 2013 (WM 2013) (CD-ROM), 7 Pages, 2013/02

高機能性キセロゲルを用いた核種分離プロセス開発の一環として、白金族元素分離を目的とした不溶性フェロシアン化物内包キセロゲルを調製し、コールド試薬を用いて調製した模擬廃液中における、白金族元素の吸着・溶離特性を評価した。その結果、不溶性フェロシアン化物内包キセロゲルはルテニウム,ロジウム,パラジウムを高い割合で吸着することを明らかにした。また、パラジウムを選択的に回収する条件を見いだした。さらに、回収したパラジウムに熱分解・湿式処理を施し、溶液中に多量に含まれていた硫黄を除去した。

論文

Effect of radial zoning of $$^{241}$$Am content on homogenization of denatured Pu with broad range of neutron energy based on U irradiation test in the experimental fast reactor Joyo

芝 知宙*; 相楽 洋*; 大西 貴士; 小山 真一; 前田 茂貴; Han, C. Y.*; 齊藤 正樹*

Annals of Nuclear Energy, 51, p.74 - 80, 2013/01

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

幅広い中性子エネルギーを有する高速実験炉「常陽」にて照射したUサンプルの化学分析試験を行った。Uサンプルの照射解析を行い、解析手法を構築した。本解析手法を利用して、Am-劣化ウランペレットの照射解析を行った。その結果、ペレットの内側と外側において$$^{241}$$Amを異なる濃度で添加することにより、ペレット全体で$$^{238}$$Pu濃度が均一となることを明らかにした。

論文

Experimental validation of transmutation behavior for U and Am samples irradiated under fast neutron spectra based on chemical analysis

大西 貴士; 小山 真一

JAEA-Conf 2012-002, p.115 - 119, 2012/12

高速炉を用いたMAのリサイクル・有効利用のためには、MAの核変換特性を明らかにすることが重要となる。そこで、純度の高いAmやUサンプルを高速実験炉「常陽」で照射し、化学分析により実験的に核変換特性を評価した。その結果、Amサンプルについては、分析データに基づいて核変換率を求め、その中性子照射量(エネルギー)依存性を明らかにした。Uサンプルについては、Pu生成量が中性子照射量(エネルギー)に依存し、燃料装荷領域と反射体領域で異なることを明らかにした。

論文

Effect of neutron moderator on protected plutonium production in fast breeder reactor blanket

松本 航治*; 相楽 洋*; Han, C. Y.*; 大西 貴士; 齊藤 正樹*; 山内 一平*

Transactions of the American Nuclear Society, 107(1), p.1018 - 1019, 2012/11

マイナーアクチニドの中性子捕獲反応を利用して、高速炉ブランケットで生成するプルトニウムの偶数番号同位体割合を増加させ、核拡散抵抗性を向上させることを目指し、径ブランケットへの減速材導入効果を評価した。その結果、均質減速材よりも非均質減速材の方が、マイナーアクチニドを効率的に核変換し、かつ、プルトニウム238の同位体組成を高めることを明らかにした。また、非均質減速材の導入により、より少ないマイナーアクチニド添加量にて、核拡散抵抗性の高いプルトニウムを生成することを明らかにした。

論文

Protected plutonium production at fast breeder reactor blanket; Chemical analysis of uranium-238 samples irradiated in experimental fast reactor Joyo

大西 貴士; 小山 真一; 芝 知宙*; 相楽 洋*; 齊藤 正樹*

Progress in Nuclear Energy, 57, p.125 - 129, 2012/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.4(Nuclear Science & Technology)

核燃料サイクルの核拡散抵抗性向上のための改善方策の1つとして、マイナーアクチニドを高速炉ブランケット中の劣化ウランに添加し、$$^{238}$$Pu含む核拡散抵抗性の高いPu燃料を生成する概念が提唱されている。本概念の詳細検討に必要な照射解析モデルの検証に資するために、高速実験炉「常陽」で照射した$$^{238}$$Uサンプルの化学分析を実施し、照射サンプル中のPu生成量及びPu同位体比を測定した。また、これらの実験データに基づき、$$^{238}$$Uからの$$^{239}$$Pu生成挙動の中性子スペクトル依存性を明らかにした。

論文

Support system for training and education of future expert at PIE Hot Laboratories in Oarai JAEA; FEETS

逢坂 正彦; 堂野前 貴子; 市川 正一; 佐々木 新治; 石見 明洋; 井上 利彦; 関尾 佳弘; 三輪 周平; 大西 貴士; 浅賀 健男; et al.

Proceedings of 1st Asian Nuclear Fuel Conference (ANFC), 2 Pages, 2012/03

原子力機構大洗ホットラボにおける原子力人材育成のためのサポート制度(FEETS)について紹介する。施設の特徴の整理及びユーザーニーズの調査結果に基づいて制度を構築した。FEETSによりサポートされた種々の人材育成プログラムについて紹介する。

論文

Fundamental study of the sulfide reprocessing process for oxide fuel, 1; Study on the Pu, MA and FP tracer-doped U$$_{3}$$O$$_{8}$$

桐島 陽*; 三頭 聰明*; 大西 貴士; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(6), p.958 - 966, 2011/06

新規使用済燃料再処理法として、核分裂生成物の選択的硫化反応に基づく革新的再処理法を開発した。本法は、FPとマイナーアクチニド(MA)を、CS$$_{2}$$ガスにより硫化後、希硝酸により溶解する一方、核燃料成分はUO$$_{2}$$及びPuO$$_{2}$$として固相の状態で回収するものである。本法の基礎研究として、U, Pu, Np, Am, Eu, Cs及びSrの硫化及び溶解し、各元素の挙動を調べた。その結果、各元素の溶解率の硫化温度依存性を明らかにし、相解析並びに溶解挙動に関する熱力学的検討により本挙動を合理的に説明できることを確認した。併せて、FP及びMAとU及びPuの分離に有望な硫化処理温度範囲が350$$^{circ}$$Cより450$$^{circ}$$Cであることを明らかにした。

論文

Selective separation of heat-generating nuclide by silica gels loaded with ammonium molybdophosphate; Adv.-ORIENT cycle development

遠藤 祐介*; Wu, Y.*; 三村 均*; 新堀 雄一*; 小山 真一; 大西 貴士; 大林 弘; 山岸 功; 小澤 正基

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1007 - 1015, 2009/09

高速炉を機軸とする新しい燃料サイクルの開発を目指した先進オリエントサイクル開発の一環として、発熱元素Csを分離するための複合吸着剤(モリブドリン酸アンモニウム担持シリカゲル,AMP-SG)を複数の方法で調製し、吸着溶離試験を実施した。AMP-SG複合吸着剤は、高レベル廃液相当の2$$sim$$3M HNO$$_{3}$$溶液においても10$$^{3}$$cm$$^{3}$$/g以上の高いCs分配係数を示した。Cs吸着等温線はラングミュア式に従い、この式から求めた最大吸着量は0.24mmol/gであった。アンモニウム塩溶液はCsの回収及び吸着剤再生に有効な溶離剤であり、カラムに吸着したCsの94%を5M NH$$_{4}$$NO$$_{3}$$-1M HNO$$_{3}$$溶液で溶離できた。硝酸-硝酸アンモニウム混合液を用いたクロマトグラフィでは、同族元素であるCsとRbを高純度で分離できることを確認した。

口頭

高い核拡散抵抗性を有するPuを生成する高速炉ブランケット燃料の研究,6; 「常陽」照射Uサンプルの分析,2

大西 貴士; 須藤 光雄; 大林 弘; 小山 真一; 田中 健哉; Meiliza, Y.*; 山本 哲郎*; 相楽 洋*; 齊藤 正樹*

no journal, , 

高い核拡散抵抗性を有する高速増殖炉ブランケット燃料開発を行うために、高速実験炉「常陽」で照射したUサンプル中のPuの生成・消滅挙動を実験により評価した。

口頭

高い核拡散抵抗性を有するPuを生成する高速炉ブランケット燃料の研究,7; サンプルの核変換特性解析,3

山本 哲郎*; 相楽 洋*; 齊藤 正樹*; 小山 真一; 大西 貴士; 大川内 靖

no journal, , 

高い核拡散抵抗性を有する高速増殖炉ブランケット燃料開発を行うために、高速実験炉「常陽」で照射したUサンプル中のPuの生成・消滅挙動を計算により評価した。また、生成Puの解析結果を以前発表したサンプルの解析結果と、解析精度・核拡散抵抗性について比較検討を行った。

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