TVF3号溶融炉運転条件確認試験

朝日 良光; 福田 茂樹; 白水 大貴; 宮田 晃志; 刀根 雅也; 勝岡 菜々子; 前田 裕太; 青山 雄亮; 新妻 孝一; 小林 秀和; et al.

JAEA-Technology 2024-024, 271 Pages, 2025/03

JAEA-Technology-2024-024.pdf:33.98MB
JAEA-Technology-2024-024-hyperlink.zip:31.96MB

東海再処理施設で発生した高レベル放射性廃液のガラス固化に用いるTVF3号溶融炉(以下、3号炉)を製作し、この溶融炉でガラス固化体18本分のガラスを溶融・流下するコールド運転を行った。ガラス原料には、ホット運転で処理するものと同等の廃液成分を非放射性元素で置き換えた模擬廃液とガラスファイバーカートリッジを使うことで、溶融ガラス液面に仮焼層を形成させた。TVF2号溶融炉(以下、2号炉)と3号炉の構造の違いに起因する溶融炉固有の温度特性を考慮し、運転操作に用いるパラメータには、2号炉で使ってきたものを修正して適用した。本試験の結果、溶融炉各部の温度推移を確認しながら適切に運転できるパラメータ値を見出すことができ、2号炉のコールド運転に比べ、溶融ガラス温度は高く、二つある主電極の冷却は片側あたり約1kW小さいとき、安定的に運転できることが分かった。主電極間のジュール加熱電力を39kW、主電極冷却空気流量を26Nm/hで運転し炉底加熱方法を改良することで、流下前の炉底加熱時間をこれまでより2時間短い約5時間で完了できる見通しを得た。運転期間中は、炉内のガラス温度分布やケーシング表面の温度推移を計測し、今後のシミュレーションモデル開発に有効なデータが得られた。炉内の溶融ガラスの白金族元素濃度が飽和した後に、原料供給と流下を2日間停止する保持運転を行い、炉底部への白金族元素の沈降を遅らせる一定の効果があることを確認した。保持運転中に仮焼層の溶融過程を観察し、薄膜状の流動しない層が確認されたことから、流動計算で液面にNo-slip境界条件を設定する根拠を得た。流下ガラスの成分を分析して白金族元素の流下特性を調査した結果、運転中に溶融炉に蓄積する白金族元素の量は2号炉と比較して少なかった。溶融ガラスを全量流下した後の炉内には、残留ガラスやレンガ片などの異物は確認されなかった。白金族元素の蓄積による運転停止を判断する基準は、流下終了から炉底ガラス温度850Cへ低下するまでの時間を10.3h以上、主電極間補正抵抗値を0.12以下と試算したが、今後のホット運転の結果に応じ再検討が必要である。

TVF3号溶融炉の炉底に関する詳細構造

朝日 良光; 嶋村 圭介*; 小林 秀和; 小高 亮

JAEA-Technology 2021-026, 50 Pages, 2022/03

JAEA-Technology-2021-026.pdf:6.29MB

東海再処理施設では、使用済み核燃料の再処理に伴い発生した高レベル放射性廃液のガラス固化処理を、ガラス固化技術開発施設(Tokai Vitrification Facility; TVF)に設置した液体供給式直接通電型セラミック溶融炉(Liquid-Fed Ceramic Melter; LFCM)方式のガラス溶融炉にて行っている。LFCM方式のガラス溶融炉では、廃液に含まれる白金族元素の酸化物が析出して溶融ガラスの粘性が高まることで、溶融ガラスを流下し尽くした後にも粘性の高いガラスが炉内底部に残留する傾向がある。これがガラスの通電加熱特性に影響するのを防ぐため除去する必要があるが、この作業には時間を要する。固化処理を早期に完了するため、日本原子力研究開発機構では、白金族元素の炉内への蓄積量低減をねらった新しい炉へ更新する計画である。これまでの設計プロセスから、次期溶融炉の炉底・ストレーナ形状について複数の候補形状が考案されており、本報では、それらの中から、運転操作性や白金族元素粒子の排出性が現行溶融炉と同等以上の性能を持つ次期溶融炉の炉底・ストレーナ形状を選定する。はじめに、考案された3種類の炉底形状に対し、ガラス固化体1本分を製造する溶融炉の運転について3次元熱流動計算を用いてシミュレートし、溶融炉内のガラス温度分布の推移を比較した。これらの結果に溶融炉としての技術的・構造的な成立性を加味し、次期溶融炉の炉底形状には傾斜角45の円錐形状を採用した。次に、5種類のストレーナ形状について3次元のCFD計算を用いて流路抵抗と炉底付近に滞留する高粘性流体の排出割合を見積もり、それぞれ、現行炉と同等以上の性能を持つことを確認した。また、アクリル製の炉底形状模型を用いたシリコーンオイルを充填・流下する実験を行い、流下中の流動場には流動抵抗を生じさせる渦が発生しないことを確認した。また、レンガ片による流下ノズル閉塞防止機能が十分な性能を持つことを確認した。これらの結果を踏まえてストレーナ形状を選定した。

Structural change of borosilicate glass by neutron irradiation

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*

KURNS Progress Report 2018, P. 105, 2019/08

https://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2018/KURNS_Progress_Report2018_web.pdf

中性子照射によるホウケイ酸ガラスの構造変化を詳細に理解することを目的に、2017年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2018年度に照射後のガラス試料の構造変化をラマン分光測定で評価した。照射前後のラマンスペクトルを比較した結果、照射によってSi-O架橋構造のピーク高さの変化を観察した。

模擬廃棄物含有リン添加ホウケイ酸ガラス試料のXAFS測定(共同研究)

永井 崇之; 小林 秀和; 嶋村 圭介; 大山 孝一; 捧 賢一; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山中 恵介*; 太田 俊明*

JAEA-Research 2018-005, 72 Pages, 2018/09

JAEA-Research-2018-005.pdf:28.2MB

ガラス固化プロセスで製造されるガラス固化体中の原料ガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、固化体に含まれる廃棄物成分による影響を受ける。本研究は、リン添加ホウケイ酸ガラスを原料ガラスに用いて模擬廃棄物ガラス試料を作製し、放射光XAFS測定によりガラス成分の軽元素や廃棄物成分の希土類元素等の化学状態及び局所構造を評価した。

模擬廃棄物ホウケイ酸ガラス試料のXAFS測定(共同研究)

永井 崇之; 小林 秀和; 捧 賢一; 菖蒲 康夫; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山中 恵介*; 太田 俊明*

JAEA-Research 2017-005, 54 Pages, 2017/06

JAEA-Research-2017-005.pdf:16.17MB

ガラス固化プロセスで製造されるガラス固化体中のホウ素(B)や廃棄物成分の局所構造は、固化体に含まれる廃棄物成分による影響を受ける。本研究は、模擬廃棄物ガラス試料を作製し、放射光XAFS測定によるガラス試料中のB及び廃棄物成分の局所構造を評価した。BのK吸収端XAFS測定において、薄板状の試料を用いて良好なXANESスペクトルが得られることを確認し、原料ガラスに廃棄物成分を添加するとB-Oの3配位sp構造(BO)割合が減少して4配位sp構造(BO)割合が増加することを明らかにした。また、組成のSiO/BO比の低下又は(SiO+BO)/AlO比の上昇によって、BO割合が増加しBO割合が減少すること、POの添加によって、BO割合が減少しBO割合が増加することを明らかにした。廃棄物成分のXAFS測定において、BO含有率が高い組成ほどセリウム(Ce)原子価が還元されること、原料ガラスへPOを添加するとCe原子価が還元されることを確認した。またイメージング測定により、ガラス中に析出するRu化合物の状況は組成のBO含有率を変えても変わらなかった。本研究は、資源エネルギー庁より日本原子力研究開発機構が受託した次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業の実施項目「高レベル廃液ガラス固化の高度化」の一つとして実施した。

模擬廃棄物ガラス試料(バナジウム含有ホウケイ酸ガラス)のXAFS測定

永井 崇之; 小林 秀和; 捧 賢一; 菖蒲 康夫; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 松浦 治明*; 内山 孝文*; 岡田 往子*; 根津 篤*; et al.

JAEA-Research 2016-015, 52 Pages, 2016/11

JAEA-Research-2016-015.pdf:37.48MB

本研究は、資源エネルギー庁の次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業の実施項目「高レベル廃液ガラス固化の高度化」として、バナジウム(V)含有模擬廃棄物ガラスを対象に、放射光XAFS測定によりガラス原料に内包された廃棄物成分元素の局所構造を評価した。本研究で得られた成果を、以下に列挙する。(1)バナジウム(V)は、組成に関係なく比較的安定な4配位構造と考えられ、ガラス原料フリットではVがガラス相に存在する可能性が高い。(2)亜鉛(Zn), セリウム(Ce), ネオジム(Nd), ジルコニウム(Zr), モリブデン(Mo)はガラス相に存在し、Ce原子価はガラス組成によって3価と4価の割合に差が認められた。(3)ルテニウム(Ru)はガラス相からRuOとして析出し、ロジウム(Rh)は金属と酸化物が混在し、パラジウム(Pd)は金属として析出する。(4)高温XAFS測定を行ったZrとMoの結果、ガラス溶融状態におけるZr, Moの局所構造の秩序が低下する傾向を確認した。(5)ガラス溶融炉温度1200Cの条件で、模擬廃棄物ガラスの高温XAFS測定を行い、今後、試料セルの形状等の最適化を図ることで、良質な局所構造データ取得が期待できる。

中性子照射によるホウケイ酸ガラスへの影響

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

Photon Factory Activity Report 2015, Part B, 2 Pages, 2016/00

http://pfwww.kek.jp/acr/2015pdf/part_b/pf15b0070.pdf

ホウケイ酸ガラスの中性子照射による影響を調査するため、中性子照射後のガラス試料をラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価した。その結果、照射によってSi-O架橋構造や含有元素原子価が変化することを確認した。

Behaviour of IPG waste forms bearing BaSO as the dominant sludge constituent generated from the treatment of water used for cooling the stricken power reactors

天本 一平; 小林 秀和; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

Proceedings of 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2013) (CD-ROM), 8 Pages, 2013/09

東日本大震災で被災した原子炉の冷却に使用している大量の水は、放射性物質で汚染しているため、汚染水の浄化方法や浄化によって発生した廃棄物の安定化法について、国内でさまざまな取り組みがなされている。ここでは、発生した廃棄物の中、BaSOを主成分とするスラッジを対象として、鉄リン酸ガラスを媒体として、スラッジの廃棄体化について検討を行っている。これまでの研究の結果、ストロンチウム核種を含有するBaSOスラッジの廃棄体化に鉄リン酸塩ガラスが十分に機能することが判明した。

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,1; 廃ゼオライトのガラス固化にかかわる予備試験

横澤 拓磨; 小林 秀和; 山下 照雄; 永井 崇之; 天本 一平

no journal, , 

汚染水の処理により発生するCsやSrを主体とする放射性物質を含有した放射性二次廃棄物である廃ゼオライトの廃棄体化候補技術の一つとして、既存技術であるガラス固化法の適用性を検討している。本報では、廃ゼオライトのガラス固化可能な組成範囲を明らかにするために、Kurion社製Cs吸着装置で用いられているゼオライトを対象にるつぼ規模での溶融試験を実施した。その結果、ガラス成分試薬を添加し、組成を調整することによりゼオライトを良好にガラス固化できることを確認した。また、模擬高レベル廃棄物固化ガラスと同等の化学的耐久性であることを確認した。

汚染水処理廃棄物の廃棄体化に向けたガラス固化適用性検討,5; 鉄リン酸塩ガラス媒体によるNaCl固化処理にかかわる基礎試験

小林 秀和; 天本 一平; 横澤 拓磨; 山下 照雄; 永井 崇之; 北村 直登*; 武部 博倫*; 三田村 直樹*; 都築 達也*

no journal, , 

福島第一原子力発電所での汚染水処理により発生したスラッジの固化媒体候補の一つとして、鉄リン酸塩ガラス(IPG)媒体に着目した試験検討を実施している。本報では、IPG媒体によりスラッジ成分の一つである塩化ナトリウム(NaCl)を固定化(ガラス化)するための条件及びNaCl充填IPGの熱特性について検討した。その結果、IPG媒体とNaClの混合比9:1において均質なNaCl充填IPGが作製できること及びNaCl充填により結晶化しやすくなることがわかった。