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論文

Study on the behavior of radiolytically produced hydrogen in a high-level liquid waste tank of a reprocessing plant; Comparison between actual and simulated solutions

衣旗 広志*; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 駿河谷 直樹; 佐藤 宗一; 小玉 貴司*; 玉内 義一*; 柴田 勇木*; 安齋 喜代志*; 松岡 伸吾*

Nuclear Technology, 192(2), p.155 - 159, 2015/11

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

東海再処理施設より採取した高放射性廃液を30mL使用して試験を実施した結果、掃気停止状態において、気相部の水素濃度は、水素の爆発下限界である4%よりも低い濃度で平衡状態となっていることが分かった。また、平衡値について、模擬廃液実験から得られたパラメータを用いて計算される予測値と比較した。その結果、平衡値と予測値は同程度のオーダーであり、パラジウムイオンによる水素消費反応が実廃液にも起きていることを確認した。

口頭

六ヶ所再処理工場の確率論的安全評価,12; 高レベル濃縮廃液の水素放出の抑制効果にかかわる実験研究, 1

小玉 貴司*; 中野 正道*; 松岡 伸吾*; 松浦 千尋*; 伊藤 泰男*; 黒須 勝也*; 白石 浩二; 勝村 庸介*

no journal, , 

高レベル廃液貯槽の中で発生する放射線分解水素はその全量が液面から放出されるわけではなく、いわゆる「液深効果」があることが知られている。本研究では、その原因は、これまで考えられていたような放射線分解で生成した活性種と水素の反応ではなく、Pdを触媒として硝酸と水素の反応であることを示す実験結果を報告し、「液深効果」の評価法を提案する。

口頭

高レベル濃縮廃液からの放出水素の抑制効果,2; 液深効果の反応機構

小玉 貴司*; 中野 正直*; 林 芳昭*; 松岡 伸吾*; 伊藤 泰男*; 松浦 千尋*; 白石 浩二; 勝村 庸介*

no journal, , 

前回の日本原子力学会では、高レベル廃液内で放射線分解により生成される水素は、溶存するPdが触媒する反応によって消費され、その蓄積が抑制されることを報告した。今回は、この反応に関与する化学種を明らかにするために行った、模擬高レベル廃液への水素通気実験の結果を報告する。実験では、溶液中の亜硝酸と硝酸の濃度及び出口ガス中の窒素酸化物濃度を測定した。その結果、溶液中に生成される亜硝酸は少量であるものの、出口ガス中にはNOを主成分とする窒素酸化物が検出され、その濃度は溶液中の硝酸濃度の減少とほぼ対応するものであること、また、窒素酸化物の生成量は水素の推定反応量とおよそ対応することがわかった。これらにより硝酸が酸化剤となっていることが確認された。

口頭

高レベル廃液からの水素放出の抑制効果,3; 気相部水素濃度の予測

小玉 貴司*; 中野 正直*; 林 芳昭*; 松岡 伸吾*; 伊藤 泰男*; 松浦 千尋*; 白石 浩二; 勝村 庸介*

no journal, , 

本報告では、高レベル廃液貯槽で、掃気機能が喪失した場合に気相部の水素濃度がどの程度になるか評価した結果を述べる。評価に使うパラメータは、廃液の放射線分解による水素の生成速度と、Pdを触媒とする廃液中の水素消滅反応の速度及び廃液への水素の溶解度である。前者の生成速度としては、硝酸溶液の場合の文献値を用い、後2者は、本研究において、模擬高レベル廃液を使った実験により評価した。これらの値はいずれも室温でのものである。簡単のため、気液ともそれぞれ均一とし、水素に関する気液平衡の成立を仮定すると、気相の水素濃度は0.6%となった。この値は、爆発下限濃度の4%より小さいものである。

口頭

再処理施設における放射性物質の移行挙動に関する研究,4; コールド基礎試験(その1)模擬廃液を用いたARF測定試験

田代 信介; 松本 哲也; 片岡 修; 天野 祐希; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄; 石川 淳; 内山 軍蔵; 上田 吉徳*; et al.

no journal, , 

高レベル濃縮廃液が設計上の想定を超えて、沸騰して乾固状態に至る過程までの放射性物質の放出挙動にかかわるデータを小規模のコールド試験により測定した。高レベル濃縮廃液を模擬して27元素を硝酸溶液に溶解させて酸濃度を2Mとした試料を掃気しながら300$$^{circ}$$Cまで加熱した。試料から気相に移行した水蒸気,ガス状,エアロゾル状物質を凝縮器,エアフィルター,ガス吸収瓶で捕集し、ICP-MSを用いて各試料中の模擬FP元素量を定量した。その結果、沸騰して乾固状態に至る過程までのCs及びRuの気相への支配的な移行挙動として、それぞれ、ミスト放出, RuO$$_{4}$$ガス放出が示唆される結果が得られた。実際の高レベル濃縮廃液を用いた既往研究と異なり、凝縮液試料から求めたRuの気相への積算移行割合がCsよりも全体的に1$$sim$$3桁程度大きかった原因としては、RuO$$_{4}$$の生成を抑制する還元性の亜硝酸の存在の有無が影響した可能性が考えられる。

口頭

再処理施設における放射性物質の移行挙動に関する研究,2; 高レベル濃縮廃液の冷却システムと冷却機能喪失事象

関根 啓二*; 藤田 邦雄*; 小玉 貴司*; 玉内 義一*; 内山 軍蔵; 吉田 一雄; 山根 祐一; 上田 吉徳*; 高梨 光博*

no journal, , 

高レベル濃縮廃液が沸騰して乾固状態に至る事象に着目した研究を進めるにあたって必要となる、実施設における崩壊熱除去のための冷却系統の構成について、また、冷却機能喪失時に想定される事象進展及び放射性物質放出現象等について調査・整理した。

口頭

高放射性廃液から発生する水素の測定及び解析,1; 高放射性廃液貯槽のオフガス中の水素濃度測定と解析

富山 祐弘; 安田 猛; 蔦木 浩一; 吉野 保之; 白土 陽治; 中村 芳信; 衣旗 広志*; 小玉 貴司*; 中野 正直*; 玉内 義一*; et al.

no journal, , 

東海再処理工場の高放射性廃液貯槽(5基)のオフガス系配管にサンプリングラインを設け、オフガス中の水素濃度の測定を行い、高放射性廃液中から発生する水素量を求め、設計との比較を行った。水素濃度は、シリンジによりオフガスを採取し、ガスクロマトグラフィを用いて測定した。HALWの液組成についてはORIGEN値から評価した。結果、高放射性廃液貯槽から発生する水素濃度は、パルセーション(脈動)作動後、2.0$$sim$$2.5ppmで推移するが、パルセーションを停止すると経過時間とともに低下し、約1.3ppmで平衡に達する傾向が確認された。これはパルセーションによる撹拌効果により、HALW中に溶解している水素が放出されている可能性を示唆している。評価液組成から求めた水素濃度は約800ppmであるが、実測値は数ppmオーダーであり、非常に小さい。これは、既報のコールド試験の結果として報告しているHALW中のPdによる水素消費反応による、水素濃度の低下の可能性を示している。

口頭

高放射性廃液から発生する水素の測定及び解析,2; 水素濃度の測定値と解析値の比較

衣旗 広志*; 小玉 貴司*; 中野 正直*; 玉内 義一*; 松岡 伸吾*; 富山 祐弘; 安田 猛; 蔦木 浩一; 吉野 保之; 白土 陽治; et al.

no journal, , 

模擬高放射性廃液で確認したパラジウムによる水素消費反応が高放射性廃液にも起きていることを確認するために、前報で報告した高放射性廃液貯槽のオフガス中の水素濃度と模擬廃液実験の結果から計算される水素濃度の比較評価を行った。水素濃度の計算に使用したモデルは、模擬高放射性廃液を用いたコールド試験結果より、攪拌状態や放射線分解によって発生する水素が放出される水面面積等を考慮したモデルで計算を行った。計算結果と実測したオフガス中の水素濃度を比較評価した結果、攪拌状態の不確定さがもたらす範囲内で同程度の値であることが確認された。この結果より、模擬高放射性廃液での試験で確認されたパラジウムによる水素消費反応は、実高放射性廃液でも起きている可能性が示唆された。これは、原子力機構と日本原燃との共同研究で実施した成果を2件のシリーズで発表するものであり、本発表は日本原燃が行う。

口頭

再処理施設における放射性物質の移行挙動に関する研究,6; コールド基礎試験(その3)FP濃度の影響

田代 信介; 松本 哲也; 片岡 修; 天野 祐希; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄; 石川 淳; 内山 軍蔵; 上田 吉徳*; et al.

no journal, , 

高レベル濃縮廃液が沸騰して乾固状態に至る事故時における放射性物質の放出挙動にかかわる研究を行っている。非放射性の模擬FP元素(27元素)を硝酸溶液に溶解させて作製した模擬高レベル濃縮廃液(模擬廃液)を用いた実験室規模コールド実験を行い、模擬廃液が沸騰して乾固状態(300$$^{circ}$$C)に至る過程における模擬FP元素の気相への移行割合を初期FP元素濃度をパラメーターとして取得した。模擬FP元素の分析にはICP-MSを用いた。実験の結果、Ruの積算移行割合は初期Ru濃度が増加すると減少するが、CsやNdの積算移行割合は初期FP濃度にほとんど依存しないことがわかった。

口頭

再処理施設における放射性物質の移行挙動に関する研究,7; ホット試験

山根 祐一; 天野 祐希; 柳田 佳徳; 川崎 泰; 佐藤 真人; 早坂 裕美; 田代 信介; 阿部 仁; 内山 軍蔵; 上田 吉徳*; et al.

no journal, , 

高レベル濃縮廃液が設計上の想定を超えて、沸とうして乾固状態に至る過程における放射性物質の放出挙動に係るデータを取得している。本稿では、小規模の試験装置により100mLの実廃液を電気炉で加熱して、300$$^{circ}$$Cに達するまでの放射性物質の放出量を測定し、その放射性物質の廃液中での初期濃度との関係を調べた結果を報告する。

口頭

再処理施設における放射性物質の移行挙動に関する研究,8; コールド工学試験

阿部 仁; 真崎 智郎; 渡邉 浩二; 鈴木 慎也; 田代 信介; 天野 祐希; 山根 祐一; 吉田 一雄; 内山 軍蔵; 上田 吉徳*; et al.

no journal, , 

再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発・乾固事故時の放射性物質の放出・移行特性を検討してきた。揮発性の観点からRuは公衆への影響評価上で重要な元素である。気相部の温度や雰囲気組成を一定の条件で制御できる試験装置を用いて、高レベル濃縮廃液・乾固物から気相へ移行する際にRuがとる化学形と考えられるRuO$$_{4}$$の移行経路での移行挙動データを取得した。その結果、再処理特有の気相条件(硝酸蒸気共存)下では、RuO$$_{4}$$は気相中での熱分解やガラス壁面への沈着を経ず気相中を移行することがわかった。

口頭

高放射性廃液から発生する水素の測定及び水素放出抑制効果の解析,1; 水素濃度の測定と評価

山本 昌彦; 田口 茂郎; 駿河谷 直樹; 佐藤 宗一; 衣旗 広志*; 玉内 義一*; 柴田 勇木*; 小玉 貴司*; 松岡 伸吾*

no journal, , 

高放射性廃液から発生する気相部の水素濃度を閉鎖系において測定した。その結果、水素濃度は最大でも0.1%程度で平衡に達していることがわかった。

口頭

高放射性廃液から発生する水素の測定及び水素放出抑制効果の解析,2; 水素濃度の測定値と解析値の比較

衣旗 広志*; 玉内 義一*; 柴田 勇木*; 小玉 貴司*; 松岡 伸吾*; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 駿河谷 直樹; 佐藤 宗一

no journal, , 

高放射性廃液を封入した閉鎖系の気相部における水素濃度を測定して、模擬廃液実験の結果から計算される値との比較を行い、模擬廃液で確認したパラジウムイオンによる水素消費反応が実廃液にも起きていることを確認した。

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