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大政 義典*; 高木 茂幸*; 戸嶋 健人*; 横山 凱乙*; 遠藤 亘*; 折茂 慎一*; 齋藤 寛之*; 山田 武*; 川北 至信; 池田 一貴*; et al.
Physical Review Research (Internet), 4(3), p.033215_1 - 033215_9, 2022/09
Quasielastic neutron scattering (QENS) and neutron powder diffraction of the complex transition metalhydrides Li
MoH
and Li
NbH were measured in a temperature range of 10-300 K to study their structures and dynamics, especially the dynamics of the hydrogen atoms. These hydrides contain unusual ninefold H coordinated complex ions (MoH
or NbH
) and hydride ions (H
). A QENS signal appeared 
150 K due to the relaxation of H atoms. The intermediate scattering functions derived from the QENS spectra are well fitted by a stretched exponential function called the Kohlrausch-Williams-Watts functions with a small stretching exponent 
0.3-0.4, suggesting a wide relaxation time distribution. The 
dependence of the elastic incoherent structure factor is reproduced by the rotational diffusion of MH
(M = Mo or Nb) anions. The results are well supported by a van Hove analysis for the motion of H atoms obtained using first-principles molecular dynamics calculations. We conclude that the wide relaxation time distribution of the MH rotation is due to the positional disorder of the surrounding Li ions and a unique rotation with MH anion deformation (pseudorotation).
古府 麻衣子; 綿貫 竜太*; 榊原 俊郎*; 河村 聖子; 中島 健次; 松浦 直人*; 上木 岳士*; 阿久津 和宏*; 山室 修*
Scientific Reports (Internet), 11(1), p.12098_1 - 12098_8, 2021/06
被引用回数：5 パーセンタイル：53.82(Multidisciplinary Sciences)Glassy magnetic behavior has been observed in a wide range of crystalline magnetic materials called spin glass. Here, we report spin glass behavior in a structural glass of a magnetic ionic liquid, C4mimFeCl
. Magnetization measurements demonstrate that an antiferromagnetic ordering occurs at 
= 2.3 K in the crystalline state, while a spin glass transition occurs at 
= 0.4 K in the structural glass state. In addition, localized magnetic excitations were found in the spin glass state by inelastic neutron scattering, in contrast to spin-wave excitations in the ordered phase of the crystalline sample. The localized excitation was scaled by the Bose population factor below and gradually disappeared above . This feature is highly reminiscent of boson peaks commonly observed in structural glasses. We suggest the "magnetic" boson peak to be one of the inherent dynamics of a spin glass state.
小島 誠治*; Novikov, V. N.*; 古府 麻衣子; 山室 修*
Physica Status Solidi (B), 257(11), p.2000073_1 - 2000073_6, 2020/11
被引用回数：3 パーセンタイル：18.79(Physics, Condensed Matter)The network structure of borate glass is remarkably modified by the addition of alkali metals. The alkali metal dependences of the first sharp diffraction peak (FSDP) and the boson peak (BP) are investigated in alkali borate glasses by elastic and inelastic neutron scattering experiments. With an increase in ionic radius of alkali ions, both the width 
of FSDP and the BP energy decrease. The comparison of the characteristic length of medium-range order (MRO) predicted by the FSDP and the position of the BP allows us to find the mean-square fluctuations of the transverse sound velocity within series of alkali borate glasses. It is shown that the fragility of the respective alkali borate melts inversely correlates with the mean-square fluctuations of the transverse sound velocity in glassy state.
Gonzal
z, M. A.*; Borodin, O.*; 古府 麻衣子; 柴田 薫; 山田 武*; 山室 修*; Xu, K.*; Price, D. L.*; Saboungi, M.-L.*
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 11(17), p.7279 - 7284, 2020/09
被引用回数：17 パーセンタイル：77.93(Chemistry, Physical)"Water-in-salt" (WIS) and "water-in-bisalt" (WIBS) electrolytes have recently been developed for Li-ion batteries. We report Quasielastic Neutron Scattering (QENS) measurements on solutions of a WIS electrolyte at two concentrations, and a WIBS electrolyte at one concentration. The data were Fourier transformed to obtain experimental intermediate scattering functions (ISFs) and compared with corresponding quantities obtained from Molecular Dynamics (MD) simulations. Both QENS and MD ISFs could be fitted well by a single stretched exponential function to obtain apparent translational diffusion coefficients for the water molecules. The QENS values agree well with the MD simulations for the solutions of a WIS electrolyte at two concentrations, but MD simulations predict a slower relaxation of water compared to QENS for the WIBS electrolyte. Comparison of the incoherent and coherent scattering reveals much faster water dynamics compared with structural relaxation of the ionic framework.
古府 麻衣子; 山室 修*
Journal of the Physical Society of Japan, 89(5), p.051002_1 - 051002_12, 2020/05
被引用回数：3 パーセンタイル：30.12(Physics, Multidisciplinary)金属中の水素の挙動は、基礎および応用研究の広い領域で古くから興味がもたれてきた。金属の中でもパラジウムは特別である。パラジウムは大量の水素を吸収し、またパラジウムのfcc格子中を水素は自由に拡散する。中性子分光は水素原子の微視的ダイナミクスを調べる最適な手法であり、パラジウム中の水素のダイナミクスが精力的に研究されてきた。本論文では、研究初期から最新のパラジウム水素化物の中性子散乱研究をレビューし、バルクおよびナノサイズのパラジウム中の水素ダイナミクスがどのように理解されているか示す。
小島 誠治*; Novikov, V. N.*; 古府 麻衣子; 山室 修*
Journal of Non-Crystalline Solids, 518, p.18 - 23, 2019/08
被引用回数：6 パーセンタイル：29.03(Materials Science, Ceramics)This paper reports the variation in the first sharp diffraction peak (FSDP) and the boson peak (BP) of lithium and cesium borate glasses xM
O-(1-x)BO
(M = Li, Cs, x = 0.08, 0.14, 0.22) investigated by elastic and inelastic neutron scattering. The different content dependences between lithium and cesium borate glasses are discussed based on the different modifications of the boron-oxide network structure by the small Li and large Cs ions. The static characteristic correlation lengths R
were determined from the width of the FSDP of the static structure factor 
. The dynamic characteristic correlation lengths R
were determined from the BP energy of the dynamic structure factor 
. They are close in absolute value (about 2 nm). With increasing x, R increases, while R gradually decreases with the different rate in the lithium and cesium glasses. However, their ratio, R/R increases with the content of the metal in both the lithium and cesium glasses at the same rate. The decrease in the amplitude of elastic fluctuations with the increasing x due to the increase in fragility with the increasing x might restore the correlation between R and R in the lithium borate glasses, and this tendency may be the same for the cesium borate glasses.
中川 洋; 城地 保昌*; 北尾 彰朗*; 山室 修*; 片岡 幹雄*
Biophysical Journal, 117(2), p.229 - 238, 2019/07
被引用回数：4 パーセンタイル：18.39(Biophysics)蛋白質の柔らかさや固さは、環境に影響を受けるダイナミクスに反映される。蛋白質の低エネルギー振動スペクトルの特徴の一つである、ボソンピークは、低温や乾燥状態における蛋白質構造の固さの指標となる。この論文では、中性子非弾性散乱と分子シミュレーションによって、ボソンピークと体積についての水和,温度,圧力効果を調べた。水和,加圧,低温はボソンピークを高エネルギー側にシフトさせ、強度が小さくなり、またキャビティが小さくなった。しかし、このような効果は水和蛋白質にはあまり見られなかった。体積の減少は固さの増加を意味し、これがボソンピークシフトの起源である。ボソンピークはキャビティ体積で予測できる。この予測は、強い準弾性散乱のために実験的にはボソンピークが見分けられない場合に、非干渉性中性子散乱スペクトルにおける準弾性散乱の寄与を見積もるのに効果的である。
古府 麻衣子; Faraone, A.*; Tyagi, M.*; 長尾 道弘*; 山室 修*
Physical Review E, 98(4), p.042601_1 - 042601_6, 2018/10
被引用回数：5 パーセンタイル：42.60(Physics, Fluids & Plasmas)We report on incoherent quasielastic neutron scattering measurements examining a self-diffusion process in two types of glass-forming liquids, namely a molecular liquid (3-methylpentane) and an ionic liquid (1-butyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide). We have experimentally demonstrated that both liquids exhibit two crossovers in the momentum transfer () dependence of the self-correlation function, which is basically described by the stretched exponential function, ![$$exp [-(t/tau)^beta]$$](/search/images/EROGK4DQEBNS0KDUF3OHIYLVFFPFYYTFORQV0JA.gif)
. The first crossover point (
~
) corresponds to a crossover from Fickian (
) to non-Fckian (
) diffusion attributed to dynamical correlation. On the other hand, the second one at 
~ is associated with the crossover from Gaussian to non-Gaussian behavior. It is remarkable that the stretching exponent 
gradually changes in between the two crossover points. We consider that the two crossovers are the universal feature for glass-forming liquids.
根本 文也*; 古府 麻衣子; 長尾 道弘*; 大石 一城*; 高田 慎一; 鈴木 淳市*; 山田 武*; 柴田 薫; 上木 岳士*; 北沢 侑造*; et al.
Journal of Chemical Physics, 149(5), p.054502_1 - 054502_11, 2018/08
被引用回数：19 パーセンタイル：70.85(Chemistry, Physical)Alkyl-methyl-imidazolium ionic liquids C
mimX (: alkyl-carbon number, X: anion) have short-range layer structures consisting of ionic and neutral (alkylchain) domains. To investigate the temperature dependences of the interlayer, interionic group, and inter-alkylchain correlations, we have measured the neutron diffraction (ND) of CmimPF ( = 16, 9.5, 8). The quasielastic neutron scattering (QENS) of C16mimPF was also measured to study the dynamics of each correlation. C16mimPF shows a first-order transition between the liquid (L) and liquid crystalline (LC) phases at 
= 394 K. C8mimPF exhibits a glass transition at 
= 200 K. C9.5mimPF has both transitions at = 225 K and = 203 K. In the ND experiments, all samples exhibit three peaks corresponding to the correlations mentioned above. The widths of the interlayer peak at ca. 0.2 changed drastically at the L-LC transitions, while the interionic peaks at ca. 1 exhibited a small jump at . The peak position and area of the three peaks did not change much at the transition. The structural changes were minimal at . The QENS experiments demonstrated that the relaxation time of the interlayer motion increased tenfold at , while those of other motions were monotonous in the whole temperature region. The structural and dynamical changes are characteristic of the L-LC transition in imidazolium-based ionic liquids.
古府 麻衣子; 橋本 直樹*; 秋葉 宙*; 小林 浩和*; 北川 宏*; 飯田 一樹*; 中村 充孝; 山室 修*
Physical Review B, 96(5), p.054304_1 - 054304_7, 2017/08
被引用回数：15 パーセンタイル：57.64(Materials Science, Multidisciplinary)中性子分光法を用いて、バルク及びナノ結晶パラジウム中の水素原子の振動状態を、広いエネルギー領域(
meV)について調べた。バルクのパラジウム水素化物では、水素の振動励起は量子調和振動子(QHO)で大まかに記述された。一方、直径8nmのナノ結晶パラジウム水素化物では、付加的な振動励起が80meV以上のエネルギー領域に観測された。この付加的な振動励起のエネルギーと強度はQHOでは説明できず、非調和性の強いトランペット型ポテンシャルにおける振動と記述された。この付加的な励起は、表面効果により安定化されたサブ表面(表面下2-3層)の正四面体サイトに配置された水素原子の振動だと考えられる。本研究は、金属ナノ粒子中の水素の振動を明瞭に検知した初めての実験的研究である。
菊地 龍弥; 中島 健次; 河村 聖子; 稲村 泰弘; 山室 修*; 古府 麻衣子*; 川北 至信; 鈴谷 賢太郎; 中村 充孝; 新井 正敏
Physical Review E, 87(6), p.062314_1 - 062314_8, 2013/06
被引用回数：18 パーセンタイル：71.08(Physics, Fluids & Plasmas)中性子準弾性散乱実験は原子分子の拡散現象において時空の相関関係を明らかにできる数少ない方法である。しかしながら、多くの場合、モデル依存性の強い解析しか行われてこなかった。われわれはモデルを必要としない解析法を開発した。その解析法では、拡散現象は指数関数的な緩和の和で表されると仮定することで、解析の結果として新しい分布関数である緩和モード分布関数
を得ることができる。この関数からはモードの個数とそのモードにおける緩和時間の分布がわかる。この解析法では潜在的な逆問題の解決のために最大エントロピー法を使用している。この解析法の最初の適用例として液体の水の実験結果を解析した。その結果、これまでに知られている2つのモードに加えて、その2つのモードの中間的な時間スケールに新たにモードが存在することが明らかになった。
柴田 恵一; 河野 俊彦*; 中川 庸雄; 岩本 修; 片倉 純一; 深堀 智生; 千葉 敏; 長谷川 明; 村田 徹*; 松延 廣幸*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 39(11), p.1125 - 1136, 2002/11
被引用回数：669 パーセンタイル：96.97(Nuclear Science & Technology)前版JENDL-3.2のフィードバック情報及び各種ベンチマークテストの結果をもとに、新版JENDL-3.3のための評価が行われた。JENDL-3.2での大きな問題点は新版により解決された。即ち、熱中性子炉体系での臨界性過大評価は
Uの核分裂断面積及び核分裂中性子スペクトルの改訂により解消された。また、重要な重核での不適切な2次中性子エネルギー分布は統計模型計算に置き換えられた。さらに、中重核での天然元素及び同位体評価値間の矛盾も無くなった。一方、20核種について共分散データを収納した。JENDL-3.3の信頼度は原子炉及び遮蔽に関するベンチマークテストにより検証された。ベンチマークテストの結果は、JENDL-3.3の予測精度がJENDL-3.2を上回ることを証明した。
古府 麻衣子; Faraone, A.*; Tyagi, M.*; 長尾 道弘*; 山室 修*
no journal, ,
液体中の自己拡散がFickの法則に従う場合、van Hoveの自己時空相関関数は空間
に対しガウス型、時間
に対し指数関数で記述される(デバイ緩和)。このとき、緩和時間
は
に比例する(は散乱ベクトル)。しかしながら、多くのガラス形成液体の自己拡散は非デバイ型の伸長指数関数![$$exp [-(t/tau)^{beta}]$$](/search/images/EROGK4DQEBNS0KDUF3OHIYLVFFPHWXDCMV0GC5K3EQ.gif)
で記述され、
の関係は非自明である。これは、中性子散乱で観測する自己拡散とは何であるかという基本的な問いとも関連する。我々はこの問題に取り組むため、中性子準弾性散乱法を用い、2種類の液体について緩和挙動の依存性を詳細に調べた。試料は、分子液体である3-methylpentaneとイオン液体C4mimTFSIを選択した。2つの液体とも、緩和挙動が2つの位置(
~, 
~)で変化していることがわかった。
での変化はFickの拡散から非Fick型の拡散へのクロスオーバーである。一方、
でのクロスオーバーはガウス性の変化に関係すると考えられる。また、これらのクロスオーバー点でだけでなくも変化していることは興味深い。これらの振る舞いは2つの液体で同様であることから、この自己拡散挙動がガラス形成液体に普遍的なものであることを示唆している。
古府 麻衣子; Faraone, A.*; Tyagi, M.*; 長尾 道弘*; 山室 修*
no journal, ,
液体中の分子の自己拡散はFickの法則に従うと考えられている。van Hoveの自己時空相関関数は空間に対しガウス型、時間に対し指数関数で記述される(デバイ緩和)。この場合、緩和時間はの関係式を満たす。しかしながら、ガラス形成液体の自己拡散は非デバイ型のKWW (Kohlrausch-Williams-Watts)関数、、で記述されることが多い。では、の関係式は非デバイ型の拡散過程においても成り立つのだろうか?我々は、この問題に取り組むため、2種類の液体、分子液体(3メチルペンタン)とイオン液体(C4mimTFSI)の緩和時間の依存性を詳細に調べた。測定には、NISTに設置された中性子スピンエコー分光器、後方散乱分光器、チョッパー分光器の3台の装置を用いた。両方の液体において、2つのQ位置でクロスオーバーが観測された。1つ目のクロスオーバーは構造緩和とのカップリング、2つ目のクロスオーバーはガウス-非ガウス転移と考えられる。今回の結果は2つのクロスオーバーに関する初めての実験的証拠である。
古府 麻衣子; 梶原 孝志*; 河村 聖子; 菊地 龍弥*; 中島 健次; 松浦 直人*; 柴田 薫; 長尾 道弘*; 山室 修*
no journal, ,
単分子磁石とは、ナノスケールの単一分子が大きな磁気モーメント・磁気異方性を有し、超常磁性挙動を示す物質群のことである。Zn-Ln-Zn三核錯体(Ln=Ce, Pr, Nd)は、分子中の磁性イオンは1つのみで、f電子数の偶奇性に応じて磁気緩和挙動が大きく変化する興味深い物質である。本講演では、中性子散乱研究により明らかになった系のエネルギースキームおよび磁気緩和の全体像を示し、磁化反転メカニズムについて議論する。
古府 麻衣子; 綿貫 竜太*; 榊原 俊郎*; 河村 聖子; 中島 健次; 上木 岳士*; 阿久津 和宏*; 山室 修*
no journal, ,
イオン液体は現代の液体科学分野で注目されている多機能液体であり、その特性はイオン種の選択に 応じて変えることができる。たとえば、磁性イオンを含む陰イオン種を選択すると磁気特性が現れる。最初に報告された磁性イオン液体CmimFeClは、冷却速度を調整することによりガラス・結晶の両方の状態をつくることができる。興味深いことに、結晶では反強磁性磁気秩序が、ガラスではスピングラス状態が発現する。我々は、中性子散乱測定を行い、結晶ではスピン波励起、ガラスでは非分散かつブロードな磁気励起を観測した。このブロードな磁気励起は、スピングラス転移温度以下ではボーズ因子でスケールでき、構造ガラスにみられるボゾンピークと類似している。これは、周期性が欠如していることを反映し、マグノンが伝搬せずに局在化するためだと考えられる。この局在化した磁気励起は、スピンクラスターの形成を示唆している。
mimFeCl古府 麻衣子; 綿貫 竜太*; 榊原 俊郎*; 河村 聖子; 中島 健次; 上木 岳士*; 阿久津 和宏*; 山室 修*
no journal, ,
イオン液体は現代の液体科学分野で注目されている多機能液体であり、その特性はイオン種の選択に 応じて変えることができる。たとえば、磁性イオンを含む陰イオン種を選択すると磁気特性が現れる。最初に報告された磁性イオン液体CmimFeClは、冷却速度を調整することによりガラス・結晶の両方の状態をつくることができる。興味深いことに、結晶では反強磁性磁気秩序が、ガラスではスピングラス状態が発現する。我々は、中性子散乱測定を行い、結晶ではスピン波励起、ガラスでは非分散かつブロードな磁気励起を観測した。このブロードな磁気励起は、スピングラス転移温度以下ではボーズ因子でスケールでき、構造ガラスにみられるボゾンピークと類似している。これは、周期性が欠如していることを反映し、マグノンが伝搬せずに局在化するためだと考えられる。
菊地 龍弥; 中島 健次; 河村 聖子; 稲村 泰弘; 山室 修*; 古府 麻衣子*
no journal, ,
中性子準弾性散乱の解析はあらかじめ拡散モデルを仮定したうえで行う方法が一般的であった。われわれは準弾性散乱の新しい解析法として、最大エントロピー法を用いたモデル依存性の小さい解析法の開発に成功した。その解析法により拡散現象を緩和時間に対する強度分布という形式で計算可能になり、その結果、拡散の全体像を把握と新しい拡散運動を発見が容易になった。この解析法を実際の結果に適用するためにJ-PARCのMLFに設置されたAMATERS分光器で水(軽水及び重水)の準弾性散乱を測定した。それらの解析結果から、水分子の拡散運動には少なくとも3つのモードがあることがわかった。最も遅い運動及び最も速い運動はそれぞれ並進運動と回転運動である。これらは従来から考えられている運動であるが、今回の結果から回転運動は固定サイト間を回転する運動であることをはっきり示すことができた。加えて、今回の解析結果により中間的な速度を持つ運動の存在が明らかになった。この運動はクラスター等のより大きな構造の緩和というところまで判明している。
中川 洋; 城地 保昌*; 山室 修*; 片岡 幹雄
no journal, ,
蛋白質分子の全体的な構造の揺らぎは、蛋白質の構造安定性や機能発現と密接にかかわる。一方、蛋白質の動力学転移やボソンピーク等の動的特徴と、蛋白質の全体的な構造揺らぎとの関連が、中性子散乱実験と分子シミュレーションにより示唆されている。蛋白質の構造が揺らぐとき、その動きに伴い蛋白質の体積は変化する。このような蛋白質の体積揺らぎは、内部に存在する空間的な隙間(キャビティ)の存在と関係があることがわかっている。キャビティの体積は外部の圧力に敏感に反応し、例えば加圧するとキャビティの体積は減少し蛋白質の体積揺らぎは小さくなる。したがって、体積揺らぎの圧力効果を調べることは、動力学転移やボソンピークの理解に繋がると考えられる。本研究ではJRR-3のAGNES分光器を用いて中性子非弾性散乱測定を行い、蛋白質スタフィロコッカルヌクレアーゼの動力学転移やボソンピークの圧力効果を観測した。測定は常圧下と900気圧の高圧下で行った。乾燥粉末での蛋白質では、加圧によってボソンピークが高エネルギーにシフトする一方、水和状態ではピークのシフトはほとんど見られなかった。また水和状態に関係なく、加圧によって準弾性散乱は抑制されることがわかった。蛋白質の動力学転移とボソンピークの水和と圧力効果を合わせて議論し、蛋白質の低エネルギーダイナミクスへの圧力効果の詳細を発表する。
mimFeClの構造ガラス上で発現するスピングラス状態古府 麻衣子; 綿貫 竜太*; 榊原 俊郎*; 河村 聖子; 中島 健次; 上木 岳士*; 阿久津 和宏*; 山室 修*
no journal, ,
イオン液体は現代の液体科学分野で注目されている多機能液体であり、その特性はイオン種の選択に 応じて変えることができる。たとえば、磁性イオンを含む陰イオン種を選択すると磁気特性が現れる。最初に報告された磁性イオン液体CmimFeClは、冷却速度を調整することによりガラス・結晶の両方の状態をつくることができる。我々は低温磁化測定を行い、結晶では反強磁性磁気秩序が、ガラスではスピングラス状態が発現することを明らかにした。さらに、中性子散乱測定を行い、結晶ではスピン波励起、ガラスでは非分散かつブロードな磁気励起を観測した。このブロードな磁気励起は、スピングラス転移温度以下ではボーズ因子でスケールでき、構造ガラスにみられるボゾンピークと類似している。これは、周期性が欠如していることを反映し、マグノンが伝搬しないためだと考えられる。講演では、従来のスピングラスとの比較をもとに、この構造ガラス上で発現するスピングラスの本質について議論する。
