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秋葉 宙*; 大政 義典*; 古府 麻衣子*; Zhang, M.*; 佐藤 駿*; 山室 修*
Journal of the Physical Society of Japan, 93(9), p.091010_1 - 091010_6, 2024/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Physics, Multidisciplinary)AGNES is a direct geometry chopper-type time-of-flight neutron spectrometer installed at the cold neutron guide (C3-1-1) of JRR-3 (Tokai, Japan). This instrument is well-suited for studies on low-energy excitations of powdered and amorphous samples, and quasi-elastic scattering with an energy resolution of 120 
eV (standard mode) or 50 eV (high-resolution mode). During the long shutdown period of JRR-3 due to the Great East Japan Earthquake in 2011, AGNES was significantly improved through the installation of supermirror-coated neutron guide tubes and collimator, installation of a new-type top-loading cryo-furnace, and renewal of data acquisition electronics and software. As a result, the neutron intensity has increased by 7.7 times in the standard mode and by 3.2 times in the high-resolution mode. These enhancements facilitate experiments with small amounts of samples, and under special environments, which have previously been challenging.
大政 義典*; 高木 茂幸*; 戸嶋 健人*; 横山 凱乙*; 遠藤 亘*; 折茂 慎一*; 齋藤 寛之*; 山田 武*; 川北 至信; 池田 一貴*; et al.
Physical Review Research (Internet), 4(3), p.033215_1 - 033215_9, 2022/09
Quasielastic neutron scattering (QENS) and neutron powder diffraction of the complex transition metalhydrides Li
MoH
and Li
NbH were measured in a temperature range of 10-300 K to study their structures and dynamics, especially the dynamics of the hydrogen atoms. These hydrides contain unusual ninefold H coordinated complex ions (MoH
or NbH
) and hydride ions (H
). A QENS signal appeared 
150 K due to the relaxation of H atoms. The intermediate scattering functions derived from the QENS spectra are well fitted by a stretched exponential function called the Kohlrausch-Williams-Watts functions with a small stretching exponent 
0.3-0.4, suggesting a wide relaxation time distribution. The 
dependence of the elastic incoherent structure factor is reproduced by the rotational diffusion of MH
(M = Mo or Nb) anions. The results are well supported by a van Hove analysis for the motion of H atoms obtained using first-principles molecular dynamics calculations. We conclude that the wide relaxation time distribution of the MH rotation is due to the positional disorder of the surrounding Li ions and a unique rotation with MH anion deformation (pseudorotation).
古府 麻衣子; 綿貫 竜太*; 榊原 俊郎*; 河村 聖子; 中島 健次; 松浦 直人*; 上木 岳士*; 阿久津 和宏*; 山室 修*
Scientific Reports (Internet), 11(1), p.12098_1 - 12098_8, 2021/06
被引用回数：8 パーセンタイル：58.52(Multidisciplinary Sciences)Glassy magnetic behavior has been observed in a wide range of crystalline magnetic materials called spin glass. Here, we report spin glass behavior in a structural glass of a magnetic ionic liquid, C4mimFeCl
. Magnetization measurements demonstrate that an antiferromagnetic ordering occurs at 
= 2.3 K in the crystalline state, while a spin glass transition occurs at 
= 0.4 K in the structural glass state. In addition, localized magnetic excitations were found in the spin glass state by inelastic neutron scattering, in contrast to spin-wave excitations in the ordered phase of the crystalline sample. The localized excitation was scaled by the Bose population factor below and gradually disappeared above . This feature is highly reminiscent of boson peaks commonly observed in structural glasses. We suggest the "magnetic" boson peak to be one of the inherent dynamics of a spin glass state.
小島 誠治*; Novikov, V. N.*; 古府 麻衣子; 山室 修*
Physica Status Solidi (B), 257(11), p.2000073_1 - 2000073_6, 2020/11
被引用回数：5 パーセンタイル：25.28(Physics, Condensed Matter)The network structure of borate glass is remarkably modified by the addition of alkali metals. The alkali metal dependences of the first sharp diffraction peak (FSDP) and the boson peak (BP) are investigated in alkali borate glasses by elastic and inelastic neutron scattering experiments. With an increase in ionic radius of alkali ions, both the width 
of FSDP and the BP energy decrease. The comparison of the characteristic length of medium-range order (MRO) predicted by the FSDP and the position of the BP allows us to find the mean-square fluctuations of the transverse sound velocity within series of alkali borate glasses. It is shown that the fragility of the respective alkali borate melts inversely correlates with the mean-square fluctuations of the transverse sound velocity in glassy state.
Gonzal
z, M. A.*; Borodin, O.*; 古府 麻衣子; 柴田 薫; 山田 武*; 山室 修*; Xu, K.*; Price, D. L.*; Saboungi, M.-L.*
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 11(17), p.7279 - 7284, 2020/09
被引用回数：24 パーセンタイル：80.04(Chemistry, Physical)"Water-in-salt" (WIS) and "water-in-bisalt" (WIBS) electrolytes have recently been developed for Li-ion batteries. We report Quasielastic Neutron Scattering (QENS) measurements on solutions of a WIS electrolyte at two concentrations, and a WIBS electrolyte at one concentration. The data were Fourier transformed to obtain experimental intermediate scattering functions (ISFs) and compared with corresponding quantities obtained from Molecular Dynamics (MD) simulations. Both QENS and MD ISFs could be fitted well by a single stretched exponential function to obtain apparent translational diffusion coefficients for the water molecules. The QENS values agree well with the MD simulations for the solutions of a WIS electrolyte at two concentrations, but MD simulations predict a slower relaxation of water compared to QENS for the WIBS electrolyte. Comparison of the incoherent and coherent scattering reveals much faster water dynamics compared with structural relaxation of the ionic framework.
古府 麻衣子; 山室 修*
Journal of the Physical Society of Japan, 89(5), p.051002_1 - 051002_12, 2020/05
被引用回数：7 パーセンタイル：47.41(Physics, Multidisciplinary)金属中の水素の挙動は、基礎および応用研究の広い領域で古くから興味がもたれてきた。金属の中でもパラジウムは特別である。パラジウムは大量の水素を吸収し、またパラジウムのfcc格子中を水素は自由に拡散する。中性子分光は水素原子の微視的ダイナミクスを調べる最適な手法であり、パラジウム中の水素のダイナミクスが精力的に研究されてきた。本論文では、研究初期から最新のパラジウム水素化物の中性子散乱研究をレビューし、バルクおよびナノサイズのパラジウム中の水素ダイナミクスがどのように理解されているか示す。
小島 誠治*; Novikov, V. N.*; 古府 麻衣子; 山室 修*
Journal of Non-Crystalline Solids, 518, p.18 - 23, 2019/08
被引用回数：6 パーセンタイル：24.57(Materials Science, Ceramics)This paper reports the variation in the first sharp diffraction peak (FSDP) and the boson peak (BP) of lithium and cesium borate glasses xM
O-(1-x)BO
(M = Li, Cs, x = 0.08, 0.14, 0.22) investigated by elastic and inelastic neutron scattering. The different content dependences between lithium and cesium borate glasses are discussed based on the different modifications of the boron-oxide network structure by the small Li and large Cs ions. The static characteristic correlation lengths R
were determined from the width of the FSDP of the static structure factor 
. The dynamic characteristic correlation lengths R
were determined from the BP energy of the dynamic structure factor 
. They are close in absolute value (about 2 nm). With increasing x, R increases, while R gradually decreases with the different rate in the lithium and cesium glasses. However, their ratio, R/R increases with the content of the metal in both the lithium and cesium glasses at the same rate. The decrease in the amplitude of elastic fluctuations with the increasing x due to the increase in fragility with the increasing x might restore the correlation between R and R in the lithium borate glasses, and this tendency may be the same for the cesium borate glasses.
中川 洋; 城地 保昌*; 北尾 彰朗*; 山室 修*; 片岡 幹雄*
Biophysical Journal, 117(2), p.229 - 238, 2019/07
被引用回数：6 パーセンタイル：19.93(Biophysics)蛋白質の柔らかさや固さは、環境に影響を受けるダイナミクスに反映される。蛋白質の低エネルギー振動スペクトルの特徴の一つである、ボソンピークは、低温や乾燥状態における蛋白質構造の固さの指標となる。この論文では、中性子非弾性散乱と分子シミュレーションによって、ボソンピークと体積についての水和,温度,圧力効果を調べた。水和,加圧,低温はボソンピークを高エネルギー側にシフトさせ、強度が小さくなり、またキャビティが小さくなった。しかし、このような効果は水和蛋白質にはあまり見られなかった。体積の減少は固さの増加を意味し、これがボソンピークシフトの起源である。ボソンピークはキャビティ体積で予測できる。この予測は、強い準弾性散乱のために実験的にはボソンピークが見分けられない場合に、非干渉性中性子散乱スペクトルにおける準弾性散乱の寄与を見積もるのに効果的である。
古府 麻衣子; Faraone, A.*; Tyagi, M.*; 長尾 道弘*; 山室 修*
Physical Review E, 98(4), p.042601_1 - 042601_6, 2018/10
被引用回数：7 パーセンタイル：49.24(Physics, Fluids & Plasmas)We report on incoherent quasielastic neutron scattering measurements examining a self-diffusion process in two types of glass-forming liquids, namely a molecular liquid (3-methylpentane) and an ionic liquid (1-butyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide). We have experimentally demonstrated that both liquids exhibit two crossovers in the momentum transfer () dependence of the self-correlation function, which is basically described by the stretched exponential function, ![$$exp [-(t/tau)^beta]$$](/search/images/EROGK4DQEBNS0KDUF3OHIYLVFFPFYYTFORQV0JA.gif)
. The first crossover point (
~
) corresponds to a crossover from Fickian (
) to non-Fckian (
) diffusion attributed to dynamical correlation. On the other hand, the second one at 
~ is associated with the crossover from Gaussian to non-Gaussian behavior. It is remarkable that the stretching exponent 
gradually changes in between the two crossover points. We consider that the two crossovers are the universal feature for glass-forming liquids.
根本 文也*; 古府 麻衣子; 長尾 道弘*; 大石 一城*; 高田 慎一; 鈴木 淳市*; 山田 武*; 柴田 薫; 上木 岳士*; 北沢 侑造*; et al.
Journal of Chemical Physics, 149(5), p.054502_1 - 054502_11, 2018/08
被引用回数：24 パーセンタイル：74.52(Chemistry, Physical)Alkyl-methyl-imidazolium ionic liquids C
mimX (: alkyl-carbon number, X: anion) have short-range layer structures consisting of ionic and neutral (alkylchain) domains. To investigate the temperature dependences of the interlayer, interionic group, and inter-alkylchain correlations, we have measured the neutron diffraction (ND) of CmimPF ( = 16, 9.5, 8). The quasielastic neutron scattering (QENS) of C16mimPF was also measured to study the dynamics of each correlation. C16mimPF shows a first-order transition between the liquid (L) and liquid crystalline (LC) phases at 
= 394 K. C8mimPF exhibits a glass transition at 
= 200 K. C9.5mimPF has both transitions at = 225 K and = 203 K. In the ND experiments, all samples exhibit three peaks corresponding to the correlations mentioned above. The widths of the interlayer peak at ca. 0.2 changed drastically at the L-LC transitions, while the interionic peaks at ca. 1 exhibited a small jump at . The peak position and area of the three peaks did not change much at the transition. The structural changes were minimal at . The QENS experiments demonstrated that the relaxation time of the interlayer motion increased tenfold at , while those of other motions were monotonous in the whole temperature region. The structural and dynamical changes are characteristic of the L-LC transition in imidazolium-based ionic liquids.
古府 麻衣子; 橋本 直樹*; 秋葉 宙*; 小林 浩和*; 北川 宏*; 飯田 一樹*; 中村 充孝; 山室 修*
Physical Review B, 96(5), p.054304_1 - 054304_7, 2017/08
被引用回数：19 パーセンタイル：61.66(Materials Science, Multidisciplinary)中性子分光法を用いて、バルク及びナノ結晶パラジウム中の水素原子の振動状態を、広いエネルギー領域(
meV)について調べた。バルクのパラジウム水素化物では、水素の振動励起は量子調和振動子(QHO)で大まかに記述された。一方、直径8nmのナノ結晶パラジウム水素化物では、付加的な振動励起が80meV以上のエネルギー領域に観測された。この付加的な振動励起のエネルギーと強度はQHOでは説明できず、非調和性の強いトランペット型ポテンシャルにおける振動と記述された。この付加的な励起は、表面効果により安定化されたサブ表面(表面下2-3層)の正四面体サイトに配置された水素原子の振動だと考えられる。本研究は、金属ナノ粒子中の水素の振動を明瞭に検知した初めての実験的研究である。
菊地 龍弥; 中島 健次; 河村 聖子; 稲村 泰弘; 山室 修*; 古府 麻衣子*; 川北 至信; 鈴谷 賢太郎; 中村 充孝; 新井 正敏
Physical Review E, 87(6), p.062314_1 - 062314_8, 2013/06
被引用回数：21 パーセンタイル：73.39(Physics, Fluids & Plasmas)中性子準弾性散乱実験は原子分子の拡散現象において時空の相関関係を明らかにできる数少ない方法である。しかしながら、多くの場合、モデル依存性の強い解析しか行われてこなかった。われわれはモデルを必要としない解析法を開発した。その解析法では、拡散現象は指数関数的な緩和の和で表されると仮定することで、解析の結果として新しい分布関数である緩和モード分布関数
を得ることができる。この関数からはモードの個数とそのモードにおける緩和時間の分布がわかる。この解析法では潜在的な逆問題の解決のために最大エントロピー法を使用している。この解析法の最初の適用例として液体の水の実験結果を解析した。その結果、これまでに知られている2つのモードに加えて、その2つのモードの中間的な時間スケールに新たにモードが存在することが明らかになった。
柴田 恵一; 河野 俊彦*; 中川 庸雄; 岩本 修; 片倉 純一; 深堀 智生; 千葉 敏; 長谷川 明; 村田 徹*; 松延 廣幸*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 39(11), p.1125 - 1136, 2002/11
被引用回数：675 パーセンタイル：93.94(Nuclear Science & Technology)前版JENDL-3.2のフィードバック情報及び各種ベンチマークテストの結果をもとに、新版JENDL-3.3のための評価が行われた。JENDL-3.2での大きな問題点は新版により解決された。即ち、熱中性子炉体系での臨界性過大評価は
Uの核分裂断面積及び核分裂中性子スペクトルの改訂により解消された。また、重要な重核での不適切な2次中性子エネルギー分布は統計模型計算に置き換えられた。さらに、中重核での天然元素及び同位体評価値間の矛盾も無くなった。一方、20核種について共分散データを収納した。JENDL-3.3の信頼度は原子炉及び遮蔽に関するベンチマークテストにより検証された。ベンチマークテストの結果は、JENDL-3.3の予測精度がJENDL-3.2を上回ることを証明した。
菊地 龍弥; 中島 健次; 河村 聖子; 稲村 泰弘; 山室 修*; 古府 麻衣子*
no journal, ,
中性子準弾性散乱の解析はあらかじめ拡散モデルを仮定したうえで行う方法が一般的であった。われわれは準弾性散乱の新しい解析法として、最大エントロピー法を用いたモデル依存性の小さい解析法の開発に成功した。その解析法により拡散現象を緩和時間に対する強度分布という形式で計算可能になり、その結果、拡散の全体像を把握と新しい拡散運動を発見が容易になった。この解析法を実際の結果に適用するためにJ-PARCのMLFに設置されたAMATERS分光器で水(軽水及び重水)の準弾性散乱を測定した。それらの解析結果から、水分子の拡散運動には少なくとも3つのモードがあることがわかった。最も遅い運動及び最も速い運動はそれぞれ並進運動と回転運動である。これらは従来から考えられている運動であるが、今回の結果から回転運動は固定サイト間を回転する運動であることをはっきり示すことができた。加えて、今回の解析結果により中間的な速度を持つ運動の存在が明らかになった。この運動はクラスター等のより大きな構造の緩和というところまで判明している。
菊地 龍弥; 中島 健次; 河村 聖子; 稲村 泰弘; 山室 修*; 古府 麻衣子*
no journal, ,
中性子準弾性散乱の解析はあらかじめ拡散モデルを仮定したうえで行う方法が一般的であった。われわれはモデルに依存しない準弾性散乱の新しい解析法として、最大エントロピー法を用いた非モデル依存の解析法の開発に成功した。その解析法により拡散現象を緩和時間に対する強度分布という形式で計算可能になった。この解析法を実際の結果に適用するために水(軽水及び重水)の準弾性散乱を測定した。それらの解析結果から、水分子の拡散運動には少なくとも3つのモードがあることがわかった。最も遅い運動及び最も速い運動はそれぞれ並進運動と回転運動である。これらは従来から考えられている運動であるが、今回の結果から回転運動は固定サイト間を回転する運動であることをはっきり示すことができた。加えて、今回の解析結果により中間的な速度を持つ運動の存在が明らかになった。
中川 洋; 城地 保昌*; 山室 修*; 片岡 幹雄
no journal, ,
天然変性タンパク質は標的分子との結合に伴い、不規則に揺らぐ構造から高次の立体構造に折り畳まれる。このような折り畳み反応では、構造の揺らぎが標的分子の認識に重要な役割を担う。また生理的な溶液条件下では、タンパク質構造の安定性や揺らぎは水和水に著しく影響を受けるほか、標的分子結合に伴い結合部位では脱水和が起こる。変性構造の水和状態や、結合折り畳みにおける水和状態の変化を理解することは、天然変性タンパク質の機能発現を理解するための重要な構造基盤となる。スタフィロコッカルヌクレアーゼの欠損変異体は、生理的条件下で変性構造を取り、かつ基質との結合により折り畳むといった、天然変性タンパク質の特長を有する。これまでの中性子非弾性散乱実験の結果からは、折り畳まった天然状態では、変性状態と比べ、揺らぎの空間的な広がりが大きいことを見いだした。また変性状態では天然状態で形成されている表面の水和構造が壊れていることを示唆するデータが出ている。そこで本発表では、このようなスタフィロコッカルヌクレアーゼをモデルタンパク質として用いた結合折り畳み時のタンパク質の構造揺らぎと水和状態の変化を、中性子非弾性散乱によって調べた結果について発表を行う。
菊地 龍弥; 松本 正和*; 山室 修*
no journal, ,
ガスハイドレートの結晶化機構を困難にしている最も大きな理由は、ガスハイドレートを形成するガス分子は常圧では水にほとんど溶解しないことである。この問題を解決するため、気体高圧装置を用い高濃度ガス水溶液(最大2mol%程度)を作成した。作成した水溶液の中性子準弾性散乱をin-situで測定し、そのダイナミクスの変化を調べた。測定には、JRR-3(JAEA,東海村)に設置された分光器を使用した。高圧ガスは、アルゴン,キセノン,窒素,二酸化炭素を使用した。測定は、0.1MPaから100MPa, 90
Cから-10Cまでの範囲で行った。測定により得られた準弾性散乱スペクトル
を跳躍拡散運動(並進運動)と回転運動のモデルを使用し解析した。すべての試料においてガスの溶解により水の拡散係数が減少し、ハイドレート生成温度
以下では温度低下とともに減少幅が大きくなることがわかった。この実験結果は、MDシミュレーションでよく再現でき、以下ではガス分子同士が近づくことにより周りの水分子の拡散係数が減少することがわかった。
楡井 真実; 篠原 英*; 中西 尚志*; 河村 聖子; 秋葉 宙*; 山室 修*; 古府 麻衣子
no journal, ,
It is empirically known that introducing alkyl chains into polymers makes them plasticize, more flexible, and soluble in solvent. However, the detailed mechanism is not well understood. The disorder of alkyl chains, causing large configurational entropy, could decrease free energy and stabilize the liquid state. In this research, we have taken alkylated polythiophenes with branched alkyl chains (PT2/6, PT8/12) and straight alkyl chains (PT8). Their glass transition temperature (Tg) decreases with increasing alkyl chain length. We have measured quasi-elastic neutron scattering (QENS) of them to investigate the dynamics of the main/side chains. As a result, most H atoms in alkyl chains are highly mobile. That indicates the alkyl chains are disordered and produce high entropy. In the presentation, we will discuss the details of relaxation processes, including local motions and translational diffusion of alkyl chains, and also compare branched alkyl chains with linear alkyl chains.
mimFeClの構造ガラス上で発現するスピングラス状態古府 麻衣子; 綿貫 竜太*; 榊原 俊郎*; 河村 聖子; 中島 健次; 上木 岳士*; 阿久津 和宏*; 山室 修*
no journal, ,
イオン液体は現代の液体科学分野で注目されている多機能液体であり、その特性はイオン種の選択に 応じて変えることができる。たとえば、磁性イオンを含む陰イオン種を選択すると磁気特性が現れる。最初に報告された磁性イオン液体CmimFeClは、冷却速度を調整することによりガラス・結晶の両方の状態をつくることができる。我々は低温磁化測定を行い、結晶では反強磁性磁気秩序が、ガラスではスピングラス状態が発現することを明らかにした。さらに、中性子散乱測定を行い、結晶ではスピン波励起、ガラスでは非分散かつブロードな磁気励起を観測した。このブロードな磁気励起は、スピングラス転移温度以下ではボーズ因子でスケールでき、構造ガラスにみられるボゾンピークと類似している。これは、周期性が欠如していることを反映し、マグノンが伝搬しないためだと考えられる。講演では、従来のスピングラスとの比較をもとに、この構造ガラス上で発現するスピングラスの本質について議論する。
古府 麻衣子; Faraone, A.*; Tyagi, M.*; 長尾 道弘*; 山室 修*
no journal, ,
液体中の分子の自己拡散はFickの法則に従うと考えられている。van Hoveの自己時空相関関数は空間
に対しガウス型、時間に対し指数関数で記述される(デバイ緩和)。この場合、緩和時間は
の関係式を満たす。しかしながら、ガラス形成液体の自己拡散は非デバイ型のKWW (Kohlrausch-Williams-Watts)関数、![$$exp [-(t/tau)^{beta}]$$](/search/images/EROGK4DQEBNS0KDUF3OHIYLVFFPHWXDCMV0GC5K3EQ.gif)
、で記述されることが多い。では、の関係式は非デバイ型の拡散過程においても成り立つのだろうか?我々は、この問題に取り組むため、2種類の液体、分子液体(3メチルペンタン)とイオン液体(C4mimTFSI)の緩和時間の依存性を詳細に調べた。測定には、NISTに設置された中性子スピンエコー分光器、後方散乱分光器、チョッパー分光器の3台の装置を用いた。両方の液体において、2つのQ位置でクロスオーバーが観測された。1つ目のクロスオーバーは構造緩和とのカップリング、2つ目のクロスオーバーはガウス-非ガウス転移と考えられる。今回の結果は2つのクロスオーバーに関する初めての実験的証拠である。
