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論文

High spectral resolution of diode laser absorption spectroscopy for isotope analysis using a supersonic plasma jet

桑原 彬; 相羽 祇亮*; 山崎 信哉*; 南川 卓也; 松井 信*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 33(7), p.1150 - 1153, 2018/07

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

放射性廃棄物等の分析において、試料の化学的な前処理を省略できる手法として、レーザーアブレーション等の高温プラズマを用いる手法が開発されてきた。しかしながら、高温プラズマ中では各同位体のドップラー広がりにより、スペクトルが干渉し、微量同位体を検出することができない。本研究においては、超音速プラズマ風洞の断熱膨張を用いてプラズマを低温まで冷却することにより、スペクトル分解能を向上する手法を開発した。結果として、キセノン安定同位体のデモンストレーションにおいて、180Kまで冷却できることを明らかにし、従来の分解能に比して10分の1程度まで向上できる手法を開発した。

論文

Mineralogical control of the size distribution of stable Cs and radiocesium in riverbed sediments

田中 万也; 渡邊 直子*; 山崎 信哉*; 坂口 綾*; Fan, Q.*; 高橋 嘉夫*

Geochemical Journal, 52(2), p.173 - 185, 2018/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:29.42(Geochemistry & Geophysics)

福島県の山木屋(川俣町)と黒岩(福島市)において河川堆積物を採取し、粒径別の化学組成及び鉱物組成の分析を行った。セシウムを含むアルカリ元素の粒径分布は鉱物組成をよく反映していた。山木屋地点では$$^{133}$$Csと$$^{137}$$Csが同様の粒径分布を示し、シルト画分から砂画分にかけて濃度が低下した。シルト画分ではセシウムが粘土鉱物に固定されているものと考えられる。一方、黒岩地点では細粒砂・中粒砂画分において$$^{133}$$Csと$$^{137}$$Csの濃度が最も低く、粗粒砂・極粗粒砂画分において高い濃度を示した。これらの粗粒砂画分には風化黒雲母の粒子が肉眼で観察されており、こうした風化黒雲母にセシウムが固定されていると考えられる。山木屋と黒岩は対照的な結果を示したが、それぞれ地点において安定及び放射性セシウムの粒径分布が鉱物組成をよく反映していることが示された。

論文

Effect of flavin compounds on uranium(VI) reduction- kinetic study using electrochemical methods with UV-vis spectroscopy

山崎 信哉*; 田中 万也; 香西 直文; 大貫 敏彦

Applied Geochemistry, 78, p.279 - 286, 2017/03

 パーセンタイル:100(Geochemistry & Geophysics)

環境中において、水溶性の六価ウランから難溶性の四価ウランへの還元反応はウランの移動度が劇的に変化するため、重要な反応である。本研究では、嫌気性微生物に由来し酸化還元能を有するフラビン化合物が六価ウラン還元反応に与える影響を電気化学的手法を用いて検討した。フラビンを電気化学的に還元すると、フラビンから六価ウランに電子が移動して四価ウランになることが紫外可視吸収スペクトルから確かめられた。また電気化学測定の結果から、フラビンから六価ウランへの電子移動速度を決定した。また、フラビン化合物が存在することで、六価ウランの見かけ上の還元電位が0.2V上昇し、より還元されやすくなることが新たに分かった。

論文

Radioactive Cs in the estuary sediments near Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

山崎 信哉*; 井元 純平*; 古木 元気*; 落合 朝須美*; 大貫 敏彦; 末木 啓介*; 難波 謙二*; Ewing, R. C.*; 宇都宮 聡*

Science of the Total Environment, 551-552, p.155 - 162, 2016/05

 被引用回数:15 パーセンタイル:17(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所付近の河口堆積物中の放射性Csの濃度を調べたところ、地表表面から深いところほど濃度が高かった。さらに、90%以上の$$^{137}$$Csが粘土鉱物に収着していた。この結果は、上流の水田土壌が堆積したことを示唆している。

論文

Fungus-promoted transformation of lanthanides during the biooxidation of divalent manganese

Yu, Q.; 大貫 敏彦; 田中 万也; 香西 直文; 山崎 信哉*; 坂本 文徳; 谷 幸則*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 174, p.1 - 12, 2016/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:19.84(Geochemistry & Geophysics)

微生物細胞には希土類に対する高い吸着能がある。しかし、環境中での希土類の移行挙動に微生物がどのように影響するのかはわかっていない。本研究では、希土類元素の化学状態に及ぼす微生物活動の影響を調べた。Mn(II)酸化菌であるAeremonium strictumとMn(II)を含む水溶液に希土類元素を入れた。Mn(II)酸化菌からCe(IV)と特異的に結合する生体分子が放出され、その結果、Mn酸化物からのCe(IV)が脱離した。この生体分子は、3価の希土類元素や鉄とは結合しなかったので、休眠細胞から放出されることが知られている、金属に非特異的な有機物とは異なる。

論文

Radioactive Cs in the severely contaminated soils near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

金子 誠*; 岩田 孟; 塩津 弘之; 正木 翔太*; 川元 侑治*; 山崎 信哉*; 仲松 有紀*; 井元 純平*; 古木 元気*; 落合 朝須美*; et al.

Frontiers in Energy Research (Internet), 3, p.37_1 - 37_10, 2015/09

高線量土壌中の放射性Csは雲母鉱物などの層状ケイ酸塩鉱物に取り込まれていることを現地調査及び模擬実験により明らかにした。

論文

Sorption of trivalent cerium by a mixture of microbial cells and manganese oxides; Effect of microbial cells on the oxidation of trivalent cerium

大貫 敏彦; Jiang, M.*; 坂本 文徳; 香西 直文; 山崎 信哉*; Yu, Q.; 田中 万也; 宇都宮 聡*; Xia, X.*; Yange, K.*; et al.

Geochimica et Cosmochimica Acta, 163, p.1 - 13, 2015/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:61.37(Geochemistry & Geophysics)

微生物細胞表面における3価Ceのリン酸塩ナノ粒子の生成により、Mn酸化物によるCeの酸化収着が遅延されることを明らかにした。

論文

Effect of minerals on accumulation of Cs by fungus ${{it Saccaromyces cerevisiae}}$

大貫 敏彦; 坂本 文徳; 山崎 信哉*; 香西 直文; 塩津 弘之; 宇都宮 聡*; 渡辺 直子*; 小崎 完*

Journal of Environmental Radioactivity, 144, p.127 - 133, 2015/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:65.18(Environmental Sciences)

酵母へのCsの吸着に関して、培地中に存在する鉱物の影響を調べた。その結果、鉱物の存在は酵母へのCsの濃集を阻害した。鉱物へのCsの分配係数を調べた、分配係数が大きな鉱物の存在により、酵母へ濃集したCs濃度は少なかった。この結果から、酵母は、鉱物と競合してCsを濃集している。

論文

Application of simplified desorption method to study on sorption of americium(III) on bentonite

香西 直文; 山崎 信哉; 大貫 敏彦

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 299(3), p.1571 - 1579, 2014/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:73.24(Chemistry, Analytical)

Am(III)のベントナイトに対する吸着挙動を解明するため、吸着実験後に回収した固相に対して、単純化した脱離実験を用いて検討した。吸着脱離実験は、最終pHが2から8の範囲で行った。脱離実験により、ベントナイトに吸着したAmのほとんどは、ベントナイトの主成分であるモンモリロナイトに吸着したことが明らかとなった。モンモリロナイトへのAmの吸着には2種類あることがわかった。一つは、吸着したAmが1M KCl水溶液で脱離される「交換性」の吸着であり、もう一つは1M KCl水溶液で脱離しない「非交換性」の吸着である。交換性の吸着はイオン交換による吸着であり、大部分がAm$$^{3+}$$の吸着である。非交換性の吸着は、Am水酸化物の強い吸着である。中性pHの水溶液中では、一部のAmがベントナイトの随伴鉱物である鉄鉱物(パイライト)に吸着することが示唆された。

論文

Application of simplified desorption method to study on sorption of neptunium(V) on montmorillonite-based mixtures

香西 直文; 山崎 信哉; 大貫 敏彦

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 299(3), p.1581 - 1587, 2014/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:73.24(Chemistry, Analytical)

多鉱物系での放射性核種の吸着挙動及び吸着への鉱物の相互影響を解明するため、本研究では、モンモリロナイトを主成分鉱物として含む二成分鉱物系でのNp(V)の吸着脱離実験を行った。モンモリロナイト-カルサイト系では、カルサイト含有率が高くなるとモンモリロナイト成分へのNpの吸着が減少した。これは、カルサイトから溶解したカルシウムイオンが吸着を妨害したためである。また、カルサイト成分は溶解してしまうため、カルサイトへのNpの吸着は起きなかった。モンモリロナイト-アパタイト系では、モンモリロナイト単独の場合よりもNpの吸着率は大きく増加した。Npはアパタイト成分に濃集したため、モンモリロナイト成分への吸着は減少した。弱酸性から中性の溶液中では、Npは短時間でアパタイト成分に濃集した。pH4以下の水溶液中では、このpH条件でアパタイト成分は完全に溶解するにもかかわらず、時間と共にNpの吸着がゆっくりと増加し、吸着したNpは1M KCl水溶液中で脱離されなかった。このような非交換性の吸着はこれまで報告されたことがない。

論文

オートラジオグラフィーを用いた福島第一原子力発電所起源の放射性セシウムの樹木中分布と移動解析

坂本 文徳; 大貫 敏彦; 香西 直文; 山崎 信哉; 吉田 善行*; 難波 謙二*

日本原子力学会和文論文誌, 12(4), p.257 - 266, 2013/12

福島第一原子力発電所事故により投下した放射性セシウムの植物中の局所的な分布をオートラジオグラフィー法で解析した。その結果、事故後1年程度では事故以前に生育した枝葉には粒子状の分布が得られたが、事故後に生育た枝葉には放射性Csはほとんど検出されなかった。一方、22ヶ月経過した試料では、事故後に生育した枝葉に検出された。このことは、放射性セシウムは年オーダーの速度で新しい枝葉に分布することを示している。

論文

Adsorption behavior of lanthanide ions on nonbiological phospholipid membranes; A Model study using liposome

山崎 信哉; 白井 理*; 加納 健司*; 香西 直文; 坂本 文徳; 大貫 敏彦

Chemistry Letters, 42(8), p.819 - 821, 2013/08

 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

微生物に対するランタノイドイオンの吸着挙動を非生物的な現象として理解するために、生体膜モデルとしてリポソームを用いて吸着挙動を検討した。14種類のランタノイドイオンすべてで、pHが増加すると吸着量も増加した。またランタノイドイオンの吸着率を調べた結果、Euイオンで極大、Erイオンで極小値を得た。この選択的な吸着挙動は微生物表面で見られる結果と一致した。これらの結果から、ランタノイドイオンはリポソームの成分であるリン酸基に対する吸着であることが明らかとなった。また、リポソームは微生物の生体膜表面の良いモデル系であることも示された。

論文

Adsorption of ytterbium onto ${it Saccharomyces cerevisiae}$ fungal cells; A pH-dependent contribution of phosphoryl functional group

Jiang, M. Y.*; 大貫 敏彦; 山崎 信哉; 田中 万也*; 宇都宮 聡*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 295(3), p.2283 - 2287, 2013/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:62.81(Chemistry, Analytical)

イッテルビウムの酵母への吸着についてXAFSによる化学種同定により検討した。その結果、リン酸官能基に配位したYbの割合はpH3-5でほぼ一定であった。この結果は、解離していないリン酸基への配位を示唆している。

論文

Chemical states of fallout radioactive Cs in the soils deposited at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident

香西 直文; 大貫 敏彦; 有阪 真; 渡邉 雅之; 坂本 文徳; 山崎 信哉; Jiang, M.

Journal of Nuclear Science and Technology, 49(5), p.473 - 478, 2012/05

 被引用回数:47 パーセンタイル:1.21(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所事故由来で降下した放射性Csの化学状態を抽出及び分級により調べた。抽出後に残った放射性Csは、水批により分級された画分よりも大きな雲母鉱物がほとんどない画分に70%以上が存在した。この結果は、雲母鉱物以外の土壌構成物が放射性Csを強く保持している可能性を示している。

論文

オートラジオグラフィーを用いた福島第一原子力発電所起源の放射性降下物の局所的な分布解析

坂本 文徳; 大貫 敏彦; 香西 直文; 五十嵐 翔祐*; 山崎 信哉; 吉田 善行; 田中 俊一*

日本原子力学会和文論文誌, 11(1), p.1 - 7, 2012/01

福島県内で採取した植物,土壌などをオートラジオグラフィ解析を行い、樹木については事故以前に生育した葉や枝にほとんどの放射性Csが存在すること、及び地表植物では根部ではなく茎と葉にほとんどの放射性Csが分布していることを明らかにした。これらの結果は、樹木や植物が放射性Csの移行を遅延する働きが顕著であったことを示している。

口頭

オートラジオグラフィーを用いた放射性降下物起源Csの植物、土壌中における局所的な分布解析

大貫 敏彦; 坂本 文徳; 香西 直文; 五十嵐 翔祐*; 山崎 信哉; 吉田 善行; 田中 俊一*

no journal, , 

放射性降下物により汚染した植物,土壌の局所分布をオートラジオグラフィー法により調べた。その結果、樹木に降下した放射性Csは降下以前に存在した幹及び葉に濃集した。さらに、ごく一部の放射性Csが降下後に成長した枝及び葉の部分に分布した。牧草,イネの切り株に降下した放射性Csは牧草及びイネにほとんどの部分が濃集し、土壌鉛直方向への移行はほとんどなかった。

口頭

アクチノイド-有機錯体の還元挙動解明のための膜修飾電極の開発

山崎 信哉; 大貫 敏彦

no journal, , 

バクテリア由来の有機物(フラビンモノヌクレオチド)がウランを還元することで沈澱する現象が報告された。この先行研究では電極反応を利用してこの反応を観測した。しかしフラビンによる還元と電極による還元が同時に起こり、詳細な解明を妨げていた。本研究ではこの問題を解決するため高分子膜を電極表面に修飾した。この結果、電極によるウランの還元を阻害し、ウランとフラビンの反応のみを解析できる系が構築できた。この膜修飾電極を用いることでウランと有機物の相互作用解明ができ、土壌中のウランの動態解明に繋がる。

口頭

担子菌へのCsの濃集挙動

大貫 敏彦; 江幡 大蔵*; 坂本 文徳; 香西 直文; 山崎 信哉; 椎名 和弘; 菅野 崇

no journal, , 

担子菌へのCsの濃集について、電子顕微鏡による分析により調べた。その結果、菌糸内にCsが取り込まれていることがわかった。さらに、元素分析からCsとKとの濃度比から、LentinulaへのCsの濃集がKよりも大きいことを明らかにした。この結果は、LentinulaがCsの濃集性に優れていることを示唆している。

口頭

担子菌類による放射性Csの除染試験

椎名 和弘; 菅野 崇; 坂本 文徳; 香西 直文; 山崎 信哉; 大貫 敏彦

no journal, , 

糸状菌を用いた除染を目的として、糸状菌の一種である担子菌類を用いてリター層への植菌と生育、さらには放射性Csの濃集について予備的検討を行った。バット内での生育試験では、菌糸の生育が目視により確認できた。菌を1か月程度生育した結果、落ち葉層1g当りのカウント数が約2倍高かった。一方、屋外試験では、現在生育試験を継続中である。これまでの結果から、植菌した種菌からは菌糸が落ち葉中に伸びていることを確認した。

口頭

放射性降下物起源Csの植物中における化学状態

菅野 崇; 香西 直文; 坂本 文徳; 山崎 信哉; 椎名 和弘; 大貫 敏彦

no journal, , 

放射性Csの環境中での移行挙動を明らかにするためにオートラジオグラフィによる放射能測定と植物に付着した放射性Csの化学状態を検討した。この実験から杉の枝や雄しべの成長時期の違いにより、放射性Cs濃度並びに化学状態が異なるという結果が得られた。

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