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論文

Study on the behavior of radiolytically produced hydrogen in a high-level liquid waste tank of a reprocessing plant; Comparison between actual and simulated solutions

衣旗 広志*; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 駿河谷 直樹; 佐藤 宗一; 小玉 貴司*; 玉内 義一*; 柴田 勇木*; 安齋 喜代志*; 松岡 伸吾*

Nuclear Technology, 192(2), p.155 - 159, 2015/11

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

東海再処理施設より採取した高放射性廃液を30mL使用して試験を実施した結果、掃気停止状態において、気相部の水素濃度は、水素の爆発下限界である4%よりも低い濃度で平衡状態となっていることが分かった。また、平衡値について、模擬廃液実験から得られたパラメータを用いて計算される予測値と比較した。その結果、平衡値と予測値は同程度のオーダーであり、パラジウムイオンによる水素消費反応が実廃液にも起きていることを確認した。

論文

Recombination of N$$_{4+}$$ and N$$_{3+}$$ with electrons in atmospheric pressure nitrogen

池添 康正; 松岡 伸吾*; 中村 洋根*

Chemical Physics Letters, 177(4-5), p.366 - 370, 1991/03

 被引用回数:10 パーセンタイル:56.99

大気圧窒素中でのイオンの中和反応(1),(2)を、大気圧(1)N$$_{4+}$$+e$$^{-}$$$$rightarrow$$中和、(2)N$$_{3+}$$+e$$^{-}$$$$rightarrow$$中和、イオン化時間分解質量分析計を用いて観測した。反応(1),(2)の速度定数が、k$$_{1}$$=4.6$$pm$$0.9$$times$$10$$^{-6}$$、k$$_{2}$$=3.7$$times$$10$$^{-6}$$cm$$^{3}$$s$$^{-1}$$とそれぞれ求められた。これらの速度定数の圧力依存性をしらべ、1気圧~1.7気圧の範囲では、圧力とともに減少することを見出した。中和反応のメカニズムについて、実験結果をもとに議論した。

論文

Ions in carbon dioxide at atmospheric pressure, 4; Ionic reactions in CO$$_{2}$$-CO-O$$_{2}$$ mixture

池添 康正; 清水 三郎; 小貫 薫; 松岡 伸吾*; 中村 洋根*; 田川 精一*; 田畑 米穂*

Journal of Physical Chemistry, 93(4), p.1193 - 1197, 1989/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:79.24(Chemistry, Physical)

大気中の炭酸ガス--酸化炭素-酸素混合ガス中のイオン種の反応を調べた。

論文

Ion-molecule reactions and thermal decomposition of ions in N$$_{2}$$-O$$_{2}$$-alkane(C$$_{2}$$-C$$_{6}$$) mixtures studied by time-resolved atmospheric pressure ionization mass spectrometry

松岡 伸吾*; 池添 康正

J.Phys.Chem., 92(5), p.1126 - 1133, 1988/05

窒素-酸素-アルカン混合気体中で進行するイオン-分子反応を、大気圧イオン化時間分解型質量分析計を用いて調べた。反応条件は大気圧下、236-569Kである。O$$_{2}$$$$^{+}$$イオンはアルカンと非解離型および解離型荷電移動反応をする。炭素数4以上のアルカンイオン(cnH$$_{2}$$$$_{n}$$$$_{+}$$$$_{2}$$$$^{+}$$)は高温で熱分解する。その他、NOO$$^{+}$$イオンNO$$^{+}$$イオンのアルカン類との反応速度定数など、24種のイオン-分子反応の速度定数を測定した。

論文

Gas phase ion-molecule reaction rate constants through 1986

池添 康正; 松岡 伸吾*; 武部 雅汎*; A.Viggiano*

Gas Phase Ion-Molecule Reaction Rate Constants Through 1986, 224 Pages, 1987/00

放射線化学、レーザ化学、宇宙化学など広い分野での現象の初期過程であるイオン-分子反応の速度定数を収集整理した。1960年初頭から1986年秋までの1100文献から約9300の反応例の速度定数を収録した。

論文

再処理オフガス処理処分の意義と方法

松岡 伸吾*; 桜井 勉

日本原子力学会誌, 28(8), p.701 - 709, 1986/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:78.44(Nuclear Science & Technology)

揮発性放射性核種の放出低減化のため、再処理工程で発生する$$^{3}$$H,$$^{1}$$$$^{4}$$C,$$^{8}$$$$^{5}$$Kr,$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{9}$$I及びエーロゾルの除去、固定及び処分法が各国で研究または実用化されている。これら処理処分の意義を定量的に考察し、次いで研究開発の現状と実工場で用いられているプロセスについて解説した。

論文

Conventional Off-gas Cleaning Systemの現状と課題

松岡 伸吾*; 桜井 勉; 夏目 晴夫

UTNL-R-0190, p.8 - 16, 1986/00

再処理プラントのオフガスクリーニングシステムを調査し、技術的問題点等を検討した。その中で「より合理的」と考えられるシステムを議論し、改良案として一つのオフガスクリーニングシステムを提案した。系内でのヨウ素の分散を防ぐこと、及びできるだけ常温・常圧操作に近づける工夫がなされているのが特徴である。

論文

Ions in carbon dioxide at an atmospheric pressure, II; Effect of CO and O$$_{2}$$ addition

池添 康正; 小貫 薫; 清水 三郎; 中島 隼人; 佐藤 章一; 松岡 伸吾*

Radiation Physics and Chemistry, 26(4), p.445 - 449, 1985/00

COとO$$_{2}$$を添加した大気圧炭酸ガス中でのイオン生成及び後続反応を時間分解型大気圧イオン化質量分析計で観測した。比較的安定なイオンとして、(44xn)$$^{+}$$(n≧2)なるクラスターイオンが見出された。このイオンは(CO$$_{2}$$)$$_{n}$$$$^{+}$$とは異なった反応性を持っており、かりに(O$$_{2}$$(CO)$$_{2}$$)$$^{+}$$(CO$$_{2}$$)$$_{n}$$$$_{-}$$$$_{2}$$の形式で表現された。このイオン種を含むイオン反応のメカニズムを提案した。このイオン反応のメカニズムは炭酸ガスの放射線分解においても作用していると考えられる。

論文

Ions in carbon dioxide at an atmospheric pressure, 3; Formation of($$^{1}$$$$^{8}$$O$$_{2}$$(CO)$$_{2}$$)$$^{+}$$(CO$$_{2}$$)$$_{n}$$ in a CO$$_{2}$$-CO-$$^{1}$$$$^{8}$$O$$_{2}$$ mixture

池添 康正; 小貫 薫; 清水 三郎; 佐藤 章一; 松岡 伸吾*; 中村 洋根*

J.Phys.Chem., 88(24), p.5945 - 5948, 1984/00

1気圧CO$$_{2}$$-CO(0.97%)-$$^{1}$$$$^{8}$$O$$_{2}$$(0.11%)中で、($$^{1}$$$$^{8}$$O$$_{2}$$(CO)$$_{2}$$)$$^{+}$$(CO$$_{2}$$)$$_{n}$$+(CO$$_{2}$$)$$_{n}$$の形をしたクラスターイオンが生成することを、時間分解型大気圧イオン化質量分析計(T RAPI)によって明らかにした。このイオンは$$^{1}$$$$^{8}$$O$$_{2}$$+(CO$$_{2}$$)$$_{n}$$+2CO$$rightarrow$$($$^{1}$$$$^{8}$$O$$_{2}$$(CO)$$_{2}$$)$$^{+}$$(CO$$_{2}$$)$$_{n}$$、(CO$$_{2}$$)+(CO$$_{2}$$)$$_{n}$$+$$^{1}$$$$^{8}$$O$$_{2}$$$$rightarrow$$($$^{1}$$$$^{8}$$O$$_{2}$$(CO)$$_{2}$$)$$^{+}$$(CO$$_{2}$$)$$_{n}$$などの遅い発熱反応によって生成している。さらにこのイオンは、COとO$$_{2}$$に対して低い反応性(~10$$^{-}$$$$^{1}$$$$^{3}$$cm$$^{+}$$S$$^{-}$$$$^{1}$$)を持っていること、プロパンに対しては高い反応性(~10$$^{-}$$$$^{9}$$cm$$^{3}$$S$$^{-}$$$$^{1}$$)を持っていることを明らかにした。

論文

大気圧炭酸ガス中のイオン反応; 放射線分解との関連

池添 康正; 松岡 伸吾*; 佐藤 章一

質量分析, 32(5), p.449R - 453R, 1984/00

炭酸ガス中で進行するイオン反応を大気圧イオン化質量分析計を用いて調べた。調べた反応系は、1)純CO$$_{2}$$系,2)CO$$_{2}$$-CO-O$$_{2}$$系,3)CO$$_{2}$$-CO-$$^{1}$$$$^{8}$$O$$_{2}$$系である。1)極微量(0.01ppmの水,炭化水素)によってイオン反応は変化する,2)(O$$_{2}$$(CO)$$_{2}$$)$$^{+}$$(CO$$_{2}$$)$$_{n}$$で表わされるクラスターイオンが、CO$$_{2}$$-CO-O$$_{2}$$系中で安定な主イオンとして存在する,3)このクラスターイオンが炭酸ガスの放射線分解において生成物収率決定に果す役割等について解明,考察を行った。

論文

Effect of water on the radiolysis of carbon dioxide

池添 康正; 佐藤 章一; 清水 三郎; 松岡 伸吾*

Radiation Physics and Chemistry, 17, p.69 - 70, 1981/00

炭酸ガスの放射線分解に対する水の影響を調べた。その結果、微量の水の存在により、逆反応が促進され、一酸化炭素の生成が抑制されることを見出した。逆反応に関与する酸化種として、O$$_{2}$$$$^{pm}$$(H$$_{2}$$O)$$_{m}$$(CO$$_{2}$$)$$_{n}$$,O$$^{pm}$$(H$$_{2}$$O)$$_{m}$$(CO$$_{2}$$)$$_{n}$$なるクラスターイオンを考えた。

論文

Radiation-sensitized thermal cracking of n-butane, 1; Radical reactions

松岡 伸吾*; 田村 孝章*; 大島 恵一*; 大島 裕之助

Canadian Journal of Chemistry, 52(14), p.2579 - 2589, 1974/00

 被引用回数:4

n-ブタンの放射線分解における温度効果が17~548$$^{circ}$$Cの範囲で、回分及び流通の両系で検討された。放射線熱分解において得られる主生成物はメタン、エタン、エチレン、及びプロピレンである。これら主生成物がラジカル連鎖的に生成していることが、熱分解生成物との比較、アンモニア添加効果、線量率依存症、及び特に停止反応生成物と主生成物生成の活性化エネルギーの温度変化の関係より明らかにされた。410$$^{circ}$$C以上における放射線熱分解の活性化エネルギーの測定値はラジカル連鎖停止反応がエチルラジカルの結合反応であることを示した。熱分解におけるいくつかの素反応の活性化エネルギー、頻度因子の値が定められた。放射線熱分解領域における1-ブテン及び2-ブテン生成が連鎖伝播を担うブチルラジカルの分解により生成することが示された。

口頭

六ヶ所再処理工場の確率論的安全評価,12; 高レベル濃縮廃液の水素放出の抑制効果にかかわる実験研究, 1

小玉 貴司*; 中野 正道*; 松岡 伸吾*; 松浦 千尋*; 伊藤 泰男*; 黒須 勝也*; 白石 浩二; 勝村 庸介*

no journal, , 

高レベル廃液貯槽の中で発生する放射線分解水素はその全量が液面から放出されるわけではなく、いわゆる「液深効果」があることが知られている。本研究では、その原因は、これまで考えられていたような放射線分解で生成した活性種と水素の反応ではなく、Pdを触媒として硝酸と水素の反応であることを示す実験結果を報告し、「液深効果」の評価法を提案する。

口頭

高レベル濃縮廃液からの放出水素の抑制効果,2; 液深効果の反応機構

小玉 貴司*; 中野 正直*; 林 芳昭*; 松岡 伸吾*; 伊藤 泰男*; 松浦 千尋*; 白石 浩二; 勝村 庸介*

no journal, , 

前回の日本原子力学会では、高レベル廃液内で放射線分解により生成される水素は、溶存するPdが触媒する反応によって消費され、その蓄積が抑制されることを報告した。今回は、この反応に関与する化学種を明らかにするために行った、模擬高レベル廃液への水素通気実験の結果を報告する。実験では、溶液中の亜硝酸と硝酸の濃度及び出口ガス中の窒素酸化物濃度を測定した。その結果、溶液中に生成される亜硝酸は少量であるものの、出口ガス中にはNOを主成分とする窒素酸化物が検出され、その濃度は溶液中の硝酸濃度の減少とほぼ対応するものであること、また、窒素酸化物の生成量は水素の推定反応量とおよそ対応することがわかった。これらにより硝酸が酸化剤となっていることが確認された。

口頭

高レベル廃液からの水素放出の抑制効果,3; 気相部水素濃度の予測

小玉 貴司*; 中野 正直*; 林 芳昭*; 松岡 伸吾*; 伊藤 泰男*; 松浦 千尋*; 白石 浩二; 勝村 庸介*

no journal, , 

本報告では、高レベル廃液貯槽で、掃気機能が喪失した場合に気相部の水素濃度がどの程度になるか評価した結果を述べる。評価に使うパラメータは、廃液の放射線分解による水素の生成速度と、Pdを触媒とする廃液中の水素消滅反応の速度及び廃液への水素の溶解度である。前者の生成速度としては、硝酸溶液の場合の文献値を用い、後2者は、本研究において、模擬高レベル廃液を使った実験により評価した。これらの値はいずれも室温でのものである。簡単のため、気液ともそれぞれ均一とし、水素に関する気液平衡の成立を仮定すると、気相の水素濃度は0.6%となった。この値は、爆発下限濃度の4%より小さいものである。

口頭

再処理施設における放射性物質の移行挙動に関する研究,4; コールド基礎試験(その1)模擬廃液を用いたARF測定試験

田代 信介; 松本 哲也; 片岡 修; 天野 祐希; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄; 石川 淳; 内山 軍蔵; 上田 吉徳*; et al.

no journal, , 

高レベル濃縮廃液が設計上の想定を超えて、沸騰して乾固状態に至る過程までの放射性物質の放出挙動にかかわるデータを小規模のコールド試験により測定した。高レベル濃縮廃液を模擬して27元素を硝酸溶液に溶解させて酸濃度を2Mとした試料を掃気しながら300$$^{circ}$$Cまで加熱した。試料から気相に移行した水蒸気,ガス状,エアロゾル状物質を凝縮器,エアフィルター,ガス吸収瓶で捕集し、ICP-MSを用いて各試料中の模擬FP元素量を定量した。その結果、沸騰して乾固状態に至る過程までのCs及びRuの気相への支配的な移行挙動として、それぞれ、ミスト放出, RuO$$_{4}$$ガス放出が示唆される結果が得られた。実際の高レベル濃縮廃液を用いた既往研究と異なり、凝縮液試料から求めたRuの気相への積算移行割合がCsよりも全体的に1$$sim$$3桁程度大きかった原因としては、RuO$$_{4}$$の生成を抑制する還元性の亜硝酸の存在の有無が影響した可能性が考えられる。

口頭

高放射性廃液から発生する水素の測定及び解析,1; 高放射性廃液貯槽のオフガス中の水素濃度測定と解析

富山 祐弘; 安田 猛; 蔦木 浩一; 吉野 保之; 白土 陽治; 中村 芳信; 衣旗 広志*; 小玉 貴司*; 中野 正直*; 玉内 義一*; et al.

no journal, , 

東海再処理工場の高放射性廃液貯槽(5基)のオフガス系配管にサンプリングラインを設け、オフガス中の水素濃度の測定を行い、高放射性廃液中から発生する水素量を求め、設計との比較を行った。水素濃度は、シリンジによりオフガスを採取し、ガスクロマトグラフィを用いて測定した。HALWの液組成についてはORIGEN値から評価した。結果、高放射性廃液貯槽から発生する水素濃度は、パルセーション(脈動)作動後、2.0$$sim$$2.5ppmで推移するが、パルセーションを停止すると経過時間とともに低下し、約1.3ppmで平衡に達する傾向が確認された。これはパルセーションによる撹拌効果により、HALW中に溶解している水素が放出されている可能性を示唆している。評価液組成から求めた水素濃度は約800ppmであるが、実測値は数ppmオーダーであり、非常に小さい。これは、既報のコールド試験の結果として報告しているHALW中のPdによる水素消費反応による、水素濃度の低下の可能性を示している。

口頭

高放射性廃液から発生する水素の測定及び解析,2; 水素濃度の測定値と解析値の比較

衣旗 広志*; 小玉 貴司*; 中野 正直*; 玉内 義一*; 松岡 伸吾*; 富山 祐弘; 安田 猛; 蔦木 浩一; 吉野 保之; 白土 陽治; et al.

no journal, , 

模擬高放射性廃液で確認したパラジウムによる水素消費反応が高放射性廃液にも起きていることを確認するために、前報で報告した高放射性廃液貯槽のオフガス中の水素濃度と模擬廃液実験の結果から計算される水素濃度の比較評価を行った。水素濃度の計算に使用したモデルは、模擬高放射性廃液を用いたコールド試験結果より、攪拌状態や放射線分解によって発生する水素が放出される水面面積等を考慮したモデルで計算を行った。計算結果と実測したオフガス中の水素濃度を比較評価した結果、攪拌状態の不確定さがもたらす範囲内で同程度の値であることが確認された。この結果より、模擬高放射性廃液での試験で確認されたパラジウムによる水素消費反応は、実高放射性廃液でも起きている可能性が示唆された。これは、原子力機構と日本原燃との共同研究で実施した成果を2件のシリーズで発表するものであり、本発表は日本原燃が行う。

口頭

再処理施設における放射性物質の移行挙動に関する研究,6; コールド基礎試験(その3)FP濃度の影響

田代 信介; 松本 哲也; 片岡 修; 天野 祐希; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄; 石川 淳; 内山 軍蔵; 上田 吉徳*; et al.

no journal, , 

高レベル濃縮廃液が沸騰して乾固状態に至る事故時における放射性物質の放出挙動にかかわる研究を行っている。非放射性の模擬FP元素(27元素)を硝酸溶液に溶解させて作製した模擬高レベル濃縮廃液(模擬廃液)を用いた実験室規模コールド実験を行い、模擬廃液が沸騰して乾固状態(300$$^{circ}$$C)に至る過程における模擬FP元素の気相への移行割合を初期FP元素濃度をパラメーターとして取得した。模擬FP元素の分析にはICP-MSを用いた。実験の結果、Ruの積算移行割合は初期Ru濃度が増加すると減少するが、CsやNdの積算移行割合は初期FP濃度にほとんど依存しないことがわかった。

口頭

再処理施設における放射性物質の移行挙動に関する研究,7; ホット試験

山根 祐一; 天野 祐希; 柳田 佳徳; 川崎 泰; 佐藤 真人; 早坂 裕美; 田代 信介; 阿部 仁; 内山 軍蔵; 上田 吉徳*; et al.

no journal, , 

高レベル濃縮廃液が設計上の想定を超えて、沸とうして乾固状態に至る過程における放射性物質の放出挙動に係るデータを取得している。本稿では、小規模の試験装置により100mLの実廃液を電気炉で加熱して、300$$^{circ}$$Cに達するまでの放射性物質の放出量を測定し、その放射性物質の廃液中での初期濃度との関係を調べた結果を報告する。

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