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永井 泰樹*; 川端 方子*; 橋本 慎太郎; 塚田 和明; 橋本 和幸*; 本石 章司*; 佐伯 秀也*; 本村 新*; 湊 太志; 伊藤 正俊*
Journal of the Physical Society of Japan, 91(4), p.044201_1 - 044201_10, 2022/04
被引用回数:2 パーセンタイル:42.15(Physics, Multidisciplinary)近年、神経内分泌腫瘍を治療するための医療用RIとしてLuが注目されており、加速器施設で重陽子を濃縮Yb試料に照射し、高純度のLuを製造する方法が検討されている。ただし、Yb試料には様々な同位体が微量に含まれており、Lu以外のLu同位体が不純物として生成される。医療用として利用するLuは一定の純度が求められるため、定量的にLuの不純物を評価する手法が求められていた。本研究では、実験値を基に関与する全てのYb()Lu反応の断面積を決定し、粒子輸送計算コードPHITSと組み合わせることで、Yb試料が任意の組成比をもつ場合の各Lu同位体の生成量を推定する新しい手法を開発した。他に、天然組成のYb試料へ25MeV重陽子を照射した実験も行い、本手法の有効性を検証した。また、市販の濃縮Yb試料に照射した条件で計算を行い、重陽子のエネルギーを15MeVとすることで、純度99%以上のLu生成を達成できることを示した。開発した手法は、加速器を用いて高純度の医療用Luを製造する際、必要な濃縮Yb試料の同位体組成を議論する上で重要な役割を果たすものである。
川端 方子*; 本石 章司*; 太田 朗生*; 本村 新*; 佐伯 秀也*; 塚田 和明; 橋本 慎太郎; 岩本 信之; 永井 泰樹*; 橋本 和幸*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(3), p.913 - 922, 2021/12
被引用回数:7 パーセンタイル:75.12(Chemistry, Analytical)加速器中性子を利用し、将来有望な医療RIであるCu及びCuの大量合成に関して、実験に基づく生成量評価と臨床に必要な生成量のPHITSコード使用による評価、そして大量のターゲット物質からのCu同位体の分離精製手法開発を行った。実験では55.4gという大量の、天然亜鉛試料を利用し、加速器中性子の照射による生成率について定量的な評価を行った。また、同時に臨床的に必要な量のCu及びCuの製造の可能性について、それぞれ100gの濃縮ZnおよびZn試料に対して、40MeV、2mAの重陽子照射により発生する中性子を照射する数値シミュレーションを行い、その生成量を推定した。また、大量の天然亜鉛試料からCu及びCuを分離するために、熱分離と樹脂分離を組み合わせた分離方法を開発し、73%の分離効率と97%の亜鉛回収率が得られることを実証した。これらの結果、このような加速器中性子による生成と本分離手法の組み合わせで、臨床応用のために必要なCu及びCuの大規模生産を提供することができることがわかった。
塚田 和明; 永井 泰樹*; 橋本 慎太郎; 湊 太志; 川端 方子*; 初川 雄一*; 橋本 和幸*; 渡辺 智*; 佐伯 秀也*; 本石 章司*
Journal of the Physical Society of Japan, 89(3), p.034201_1 - 034201_7, 2020/03
被引用回数:2 パーセンタイル:21.38(Physics, Multidisciplinary)ポリエチレン遮へい中のZnOに、50MeV重陽子とBeによる()反応で生成した中性子を照射することで、Ga, Ga, Zn、並びにCuの特異な生成を実験的に確認した。特に、ポリエチレン遮へい内で得られた収率は、遮へいなしの実験と比較して、約20倍の収量を示した。一方、鉛遮へい内の金属Zn試料の照射におけるGa, Ga, Zn、並びにCuの収量と、ZnO及び金属Zn試料の照射におけるCu, Ni及びZnの収量は、遮へいによる影響はほとんど受けていない。この実験結果は、遮へい条件を調整することで、中性子反応に限らず陽子反応を含む多様で大量の放射性同位元素を、一度の照射で同時に合成できるという加速器中性子の注目すべき特性を示すものである。また、PHITSコードを利用した生成量予測を試み、本実験結果と比較することで、本生成量の特異性について評価した。
初川 雄一*; 早川 岳人*; 塚田 和明; 橋本 和幸*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 谷森 達*; 園田 真也*; 株木 重人*; et al.
PLOS ONE (Internet), 13(12), p.e0208909_1 - e0208909_12, 2018/12
被引用回数:3 パーセンタイル:29.51(Multidisciplinary Sciences)電子飛跡検出型コンプトンカメラ(ETCC)を用いて放射性同位元素Tcの画像撮像を実施した。Tcは、204, 582, 835keVの3本の線を放出し、濃縮同位体Moを用いてMo(p,n)Tc反応で合成される。濃縮Mo同位体三酸化物の再利用について実験を実施し、再生率7090%を達成した。画像は3本の線それぞれを用いて解析し取得した。その結果、線エネルギーが高いほど空間分解能が向上することが判り、Tcのような高エネルギー線放出核を利用することで、ETCCが人体の深部の組織や器官の医療画像撮像に有効であることを示唆する結果を得た。
塚田 和明; 永井 泰樹*; 橋本 和幸*; 川端 方子*; 湊 太志; 佐伯 秀也*; 本石 章司*; 伊藤 正俊*
Journal of the Physical Society of Japan, 87(4), p.043201_1 - 043201_5, 2018/04
被引用回数:10 パーセンタイル:59.63(Physics, Multidisciplinary)A neutron source from the C(d,n) reaction has a unique capability for producing medical radioisotopes like Mo with a minimum level of radioactive wastes. Precise data on the neutron flux are crucial to determine the best conditions for obtaining the maximum yield of Mo. The measured yield of Mo produced by the Mo(n,2n)Mo reaction from a large sample mass of MoO agrees well with the numerical result estimated by the latest neutron data, which are a factor of 2 larger than the other existing data. This result provides an important conclusion towards the domestic production of Mo; about 50% of the MoO sample mass with a single Mo in Japan would be met using a 100 g MoO sample mass with a single accelerator of 40 MeV, 2 mA deuteron beams.
西中 一朗*; 横山 明彦*; 鷲山 幸信*; 牧井 宏之; 橋本 和幸*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 314(3), p.1947 - 1965, 2017/12
被引用回数:2 パーセンタイル:19.24(Chemistry, Analytical)Li + Sn反応により生成されるI, Te, Sn同位体の生成断面積を入射エネルギー24-59MeVの領域で測定した。得られた生成断面積のエネルギー依存性を統計模型計算の結果と比較することにより、各同位体の生成機構と崩壊様式の観点から完全・不完全融合反応の生成断面積への寄与を議論した。また、医学的に有用なIの生成という観点から、様々なSn同位体とLiビームの組み合わせにより、I同位体がどの程度生成されるかを計算し、Li以外をビームとして用いた場合との比較を行った。
須郷 由美*; 橋本 和幸*; 川端 方子*; 佐伯 秀也*; 佐藤 俊一*; 塚田 和明; 永井 泰樹*
Journal of the Physical Society of Japan, 86(2), p.023201_1 - 023201_3, 2017/02
被引用回数:14 パーセンタイル:67.59(Physics, Multidisciplinary)Zn()Cu反応により合成したCuを利用し、結腸直腸の腫瘍を有するマウスにおけるCuClの生体内分布を初めて観測した。その結果、Cuの高い取り込みが、腫瘍ならびに銅代謝のための主要な器官である肝臓と腎臓で観察された。これは腫瘍に対するCuの蓄積を示す結果であり、CuClが癌放射線治療のための潜在的な放射性核種薬剤であることを示唆している。また、現状で入手可能な強い中性子を用いたZn()Cu反応を利用することでもたらされたCuの生成量の増加は、小動物を用いた治療効果について更なる研究の進展もまた約束するものである。
西中 一朗; 横山 明彦*; 鷲山 幸信*; 前田 英太*; 渡辺 茂樹; 橋本 和幸; 石岡 典子; 牧井 宏之; 豊嶋 厚史; 山田 記大*; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 304(3), p.1077 - 1083, 2015/06
被引用回数:9 パーセンタイル:60.04(Chemistry, Analytical)29-57MeVのLiビームとPb標的核の反応においてアスタチン同位体Atの生成断面積を線, 線スペクトルメトリーで測定した。生成断面積の励起関数を統計模型モデル計算と比較することで、Li + Pbの反応機構を調べた。44MeVより大きい入射エネルギーでのAtとAtの生成断面積が理論値よりも小さいことから、分解反応が存在することを明らかにした。照射した鉛標的からのアスタチンの化学分離を乾式蒸留法に基づいて調べ、アスタチン製造の相補的な手法を開発した。
橋本 和幸; 永井 泰樹; 川端 方子; 佐藤 望*; 初川 雄一; 佐伯 秀也; 本石 章司*; 太田 雅之; 今野 力; 落合 謙太郎; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 84(4), p.043202_1 - 043202_4, 2015/04
被引用回数:8 パーセンタイル:52.64(Physics, Multidisciplinary)The distribution of Tc-radiopharmaceutical in mouse was obtained with SPECT for the first time using Tc, which was separated by thermochromatography from Mo produced via the Mo(n,2n)Mo reaction with accelerator neutrons. The SPECT image was comparable with that obtained from a fission product Mo. Radionuclidic purity and radiochemical purity of the separated Tc and its aluminum concentration met the United States Pharmacopeia regulatory requirements for Tc from the fission product Mo. These results provide important evidence that Tc radiopharmaceutical formulated using the Mo can be a promising substitute for the fission product Mo. A current and forthcoming problem to ensure a reliable and constant supply of Mo in Japan can be partially mitigated.
渡辺 智; 橋本 和幸; 石岡 典子
JAEA-Review 2014-050, JAEA Takasaki Annual Report 2013, P. 102, 2015/03
As part of basic studies for the production of Lu capable of labeling of Lu-1,4,7,10-tetraazacyclododecan-N,N',N'',N'''-tetraacetic acid (DOTA)-antibody, Lu complexation of DOTA and diethylenetriamine-N,N,N',N'',N''-pentaacetic acid (DTPA) was investigated in the presence of competing metals: Mg, Cu, and Yb in addition to Ca, Fe, and Zn. The inhibition of Lu complexation by the competing metals was in the order of Mg, Ca Fe Yb Cu, Zn and Mg, Ca Zn Fe Cu Yb with DOTA and DTPA, respectively. Consequently, the elimination of Mg and Ca from the Lu final solution produced was not found to be necessary, while the elimination of Cu, Fe, Zn and Yb from the Lu final solution was found to be necessary. On the basis of the knowledge obtained, the method of elimination of the competing metals will be developed.
初川 雄一; 橋本 和幸; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 永井 泰樹; 谷森 達*; 園田 真也*; 株木 重人*; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1283 - 1285, 2015/02
被引用回数:2 パーセンタイル:17.42(Chemistry, Analytical)Tcは広く医療診断に用いられている放射性診断薬であり、数多くの標識化合物が開発されている。近年天体核物理分野で開発されてきたコンプトンカメラの医療用への応用研究が行われているが141keVの放出線を有するTcは線エネルギーが低くコンプトンカメラには不向きである。そこでより高エネルギー線を放出するテクネチウム同位体の開発が求められている。800keVの線を放出するTcはコンプトンカメラ用RIの候補の一つである。本研究ではタンデム加速器でTcを生成し、これを京都大学で開発されているコンプトンカメラでの撮像実験に供した。
渡辺 智; 橋本 和幸; 石岡 典子
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1519 - 1521, 2015/02
被引用回数:10 パーセンタイル:64.00(Chemistry, Analytical)がん治療に有用な線放出核種であるLu(半減期6.7日)の製造研究(Yb(n,) Yb(T=1.911 h)Lu)において、抗体標識に用いる二官能性キレート剤とLuとの錯形成時に、Ca, Fe及びZn等の金属元素が存在すると、錯形成の阻害が起こることを明らかにしている。ただし、Ca, Fe及びZnの存在量や、二官能性キレート剤の種類による阻害についての詳細は分かっていない。そこで、本研究では、DOTA及びDTPAとLuとの錯形成において、Ca, Fe又はZnを加えたときの影響について調べた。Lu溶液とCa(II), Fe(II)又はZn(II)溶液との混合溶液に、酢酸バッファーを加えた後、DOTA又はDTPA溶液を加えてLu-DOTA又はLu-DTPAを作製し、薄層クロマトグラフィーにより錯形成率を求めた。結果として、Ca, Fe又はZnの存在度が増加するに従いLuの錯形成率は減少し、また、DOTAよりもDTPAのほうがLuの錯形成率が高いことがわかった。以上から、抗体標識に用いる二官能性キレート剤として、DOTAよりもDTPAのほうがLuとの錯形成は有利であることが示唆された。
川端 方子; 永井 泰樹; 橋本 和幸; 佐伯 秀也; 本石 章司*; 佐藤 望*; 太田 朗生*; 椎名 孝行*; 河内 幸正*
Journal of the Physical Society of Japan, 84(2), p.023201_1 - 023201_4, 2015/02
被引用回数:6 パーセンタイル:44.95(Physics, Multidisciplinary)医療用Tcは、溶融したMoOから熱分離によって分離できる。Mo/Tcジェネレーターを使用し、溶融MoOからのTc分離における、湿気を帯びた酸素ガスの影響を調査した。Moは、Mo(n,2n)Mo反応で生成した。乾燥酸素ガスと比較して、湿気を帯びた酸素ガス中では、Tcの分離速度、分離効率、回収効率全てにおいて、高い値を示すという新しい見解を得ることができた。本研究結果により、溶融MoOから、高品質なTcを高効率かつ安定的に製造するという課題へ向け、重要な進展を遂げた。また、湿気を帯びた酸素ガスと溶融MoOの相互作用について、新たな知見を与えるものである。
渡辺 智; 橋本 和幸; 渡辺 茂樹; 飯田 靖彦*; 花岡 宏史*; 遠藤 啓吾*; 石岡 典子
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(1), p.935 - 940, 2015/01
被引用回数:11 パーセンタイル:66.88(Chemistry, Analytical)No-carrier-added Lu produced via the Yb(n, ) Yb Lu process was separated from the macroscopic amounts of the Yb target using reversed-phase ion-pair liquid chromatography. To produce a highly purified Lu solution capable of labeling antibodies, the metallic impurities were removed using cation, chelating ion, and anion exchange columns. After the elimination of metallic impurities, the concentrations of Ca, Fe, and Zn were reduced from 87, 340, and 77 ppb to 13, 18, and 9 ppb, respectively. Consequently, the labeling yield of the Lu -labeled antibody increased from less than 5% to 88%.
永井 泰樹; 川端 方子; 佐藤 望; 橋本 和幸; 佐伯 秀也; 本石 章司*
Journal of the Physical Society of Japan, 83(8), p.083201_1 - 083201_4, 2014/07
被引用回数:10 パーセンタイル:57.57(Physics, Multidisciplinary)High thermo-separation efficiencies of about 90% and 70% have been obtained for the first time for Tc from molten MoO samples containing Mo with thicknesses of 4.0 and 8.8 mm, respectively, by repeated milking tests. Mo was produced with Mo(,2)Mo by using neutrons from H(,)He. The thermo-separation efficiency was determined by measuring the 141 keV -ray yield of Tc within the molten MoO samples with a radiation detector as a function of the furnace temperature and time. The diffusion coefficients of Tc in the molten MoO samples were estimated in order to help understand the Tc release mechanism. The present result solves a long-standing problem of decreasing the separation efficiency of Tc from MoO while increasing the sample mass or repeating sublimation in thermo-separation, and will bring a major breakthrough to obtain high-quality Tc from MoO irradiated by accelerator-neutrons (protons) or reactor-neutrons.
橋本 和幸; 藤崎 三郎*
放射線と産業, (136), p.17 - 21, 2014/06
RIを用いたがん治療薬の開発研究を効率よく実施するためには、半減期が数日程度であるために輸入が難しい当該RIを、国内において大量に製造する技術の開発が不可欠である。本稿では、がん細胞への致死効果を持つ線を放出し、かつ核医学イメージングに適した線を同時に放出するなど優れた特性を持つLuおよびRe, Reの研究用原子炉を用いた大量製造技術の開発について、文部科学省原子力基礎基盤戦略イニシアティブ(平成2022年度)のもとで日本原子力研究開発機構と千代田テクノルが共同で実施した内容を簡単に紹介する。
永井 泰樹; 橋本 和幸
日本物理学会誌, 69(6), p.370 - 375, 2014/06
半減期66時間のMoの娘核Tcを含む放射性医薬品は、我が国で三大生活習慣病の核医学診断に年間90万件利用されている。Moは、海外の原子炉で製造され、我が国は使用する全てのMoを週に数回輸入している。ところが、近年、原子炉が高経年化のため長期間運転停止する事態が頻発し、世界的にMo不足になり、我が国も国産化に向けた検討が始まった。本稿では、Moを含む診断治療用RIについて、小型加速器で得られる高速中性子を用いた新しい生成法とその開発状況について紹介する。
渡辺 智; 橋本 和幸; 石岡 典子
JAEA-Review 2013-059, JAEA Takasaki Annual Report 2012, P. 97, 2014/03
As basic studies of bifunctional chelating agent for Lu -labeled antibodies, Lu complexation of DOTA and DTPA was investigated by the addition of competing metals, Ca(II), Fe(II) and Zn(II). From comparison of competing metals, the inhibition by competing metals on the Lu complexation was in the order of Ca(II)Fe(II)Zn(II) and Ca(II)Zn(II)Fe(II) as DOTA and DTPA, respectively. For comparison between DOTA and DTPA, the susceptibility to the inhibition on Lu complexation by all the three competing metals was DTPADOTA. Therefore, it was found that DTPA is advantageous for Lu complexation compared with DOTA in the presence of Ca(II), Fe(II) and Zn(II), and that the elimination of Fe from Lu solution is especially effective because the Lu complexation of DTPA is highly inhibited by Fe(II).
橋本 和幸; 永井 泰樹
Comprehensive Biomedical Physics, Vol.8, p.219 - 227, 2014/00
医療用放射性核種は、原子炉及び加速器で製造されている。原子炉の熱中性子束は、加速器中性子源など他の中性子源のものよりも数桁高いため、半減期が数日以上の医療用放射性核種の大量製造に重要な役割を果たしている。一方、加速器では、半減期が数分以上の医療用放射性核種が製造されている。加速器工学やターゲット工学の近年の進歩により、高フラックスの制動放射線や強力な高エネルギー加速器中性子を得ることが可能となっており、医療用放射性核種の新しい製造法の研究が行われている。
永井 泰樹; 橋本 和幸; 初川 雄一; 佐伯 秀也; 本石 章司; 園田 望; 川端 方子; 原田 秀郎; 金 政浩*; 塚田 和明; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 82(6), p.064201_1 - 064201_7, 2013/06
被引用回数:43 パーセンタイル:85.20(Physics, Multidisciplinary)A new system proposed for the generation of radioisotopes with accelerator neutrons by deuterons (GRAND) is described by mainly discussing the production of Mo used for nuclear medicine diagnosis. A prototype facility of this system consists of a cyclotron to produce intense accelerator neutrons from the C(d,n) reaction with 40 MeV 2 mA deuteron beams, and a sublimation system to separate Tc from an irradiated MoO sample. About 9.7 TBq/week of Mo is produced by repeating irradiation on an enriched Mo sample (251g) with accelerator neutrons three times for two days. It meets about 10% of the Mo demand in Japan. The characteristic feature of the system lies in its capability to reliably produce a wide range of high-quality, carrier-free, carrier-added radioisotopes with a minimum level of radioactive wastes without using uranium. The system is compact in size, and easy to operate; therefore it could be used worldwide to produce radioisotopes for medical, research, and industrial applications.