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論文

Structure analysis and derivation of deformed electron density distribution of polydiacetylene giant single crystal by the combination of X-ray and neutron diffraction data

田代 孝二*; 日下 勝弘*; 細谷 孝明*; 大原 高志; 塙坂 真*; 吉澤 功徳*; 山元 博子*; 新村 信雄*; 田中 伊知朗*; 栗原 和男*; et al.

Macromolecules, 51(11), p.3911 - 3922, 2018/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:80.82(Polymer Science)

The crystal structure of polydiacetylene giant single crystal has been analyzed on the basis of the two different methods of wide-angle neutron diffraction and X-ray diffraction. The X-ray result gives us the total electron density distribution. The neutron result tells the positions of atomic nuclei. As a result, the so-called bonded (or deformed) electron density, i.e., the electron density distribution due to the conjugation among the covalently bonded atoms along the polymer chain, can be estimated using the two information. The present report is the first example of the application of X-N method to the synthetic polymer species.

論文

Radionuclide release to stagnant water in the Fukushima-1 Nuclear Power Plant

西原 健司; 山岸 功; 安田 健一郎; 石森 健一郎; 田中 究; 久野 剛彦; 稲田 聡; 後藤 雄一

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(3), p.301 - 307, 2015/03

 被引用回数:11 パーセンタイル:18.6(Nuclear Science & Technology)

2011年3月11日に起こった福島第一原子力発電所事故の後、タービン建屋並びにその周辺において多量の放射性核種を含む滞留水(汚染水)が発生した。本稿では、炉心に含まれている放射性核種のインベントリを計算すると共に、東京電力から公開された滞留水分析結果をまとめ、炉心から滞留水への放射性核種の放出率を評価した。なお、本評価は、2011年6月3日までに得られている情報に基づいている。トリチウム,ヨウ素、そしてセシウムの放出率は数十%であり、一方、ストロンチウムとバリウムはそれよりも一桁から二桁小さかった。これらの放出率はTMI-2事故と同程度であった。

論文

広角X線回折および広角中性子回折に基づく高分子結晶構造の精密解析

田代 孝二*; 塙坂 真*; 山元 博子*; Wasanasuk, K.*; Jayaratri, P.*; 吉澤 功徳*; 田中 伊知朗*; 新村 信雄*; 日下 勝弘*; 細谷 孝明*; et al.

高分子論文集, 71(11), p.508 - 526, 2014/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:74.44(Polymer Science)

高分子結晶構造の詳細を、水素原子位置まで含めて明らかにすることを目的とし、高エネルギーX線および中性子回折データの収集ならびにそれらの解析結果を、さまざまの結晶性高分子を例として総合的に記述した。まず、最近にまで至る高分子構造解析手法の発展について概要を述べるとともに、それらの各段階における問題点について考察した。斜方晶型ポリエチレン、アタクティックポリビニルアルコール、ポリ乳酸およびそのステレオコンプレックスなど、いろいろの意味で重要な高分子について、これまでに提案されてきた構造を再吟味するとともに、新たに提案した構造について記述した。水素原子位置についても精確に決定された場合は、それらの構造情報に基づく極限力学物性の定量的予測を行った。さらにはポリジアセチレンの場合について、X線および中性子構造解析によって得られた精密な電子密度分布および原子位置座標の情報にいわゆるX-N法を適用し、主鎖骨格に沿った結合電子密度分布についての導出についても言及した。構造物性相関解明における高分子結晶構造解析の今後の展開についても言及した。

論文

Magnetic structures of FeTiO$$_3$$-Fe$$_2$$O$$_3$$ solid solution thin films studied by soft X-ray magnetic circular dichroism and ab initio multiplet calculations

北條 元*; 藤田 晃司*; 池野 豪一*; 的場 智彦*; 溝口 照康*; 田中 功*; 中村 哲也*; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 田中 勝久*

Applied Physics Letters, 104(11), p.112408_1 - 112408_5, 2014/03

AA2015-0416.pdf:1.6MB

 被引用回数:5 パーセンタイル:70.65(Physics, Applied)

The solid solutions between ilmenite and hematite have recently attracted considerable attention as a spintronic material due to their interesting magnetic and electrical properties. In this study, the electronic and magnetic structures of epitaxially grown ilmenite-hematite solid solution thin films were investigated by combining X-ray absorption near-edge structure (XANES), X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) for two different crystallographic projections, and first-principles theoretical calculations.

論文

極限EOT実現に向けた極薄AlO$$_{x}$$層によるHigh-$$k$$/Geゲートスタック界面制御

田中 亮平*; 秀島 伊織*; 箕浦 佑也*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 細井 卓治*; 志村 考功*; 渡部 平司*

第19回ゲートスタック研究会予稿集, p.5 - 8, 2014/01

It has recently been demonstrated an excellent Ge-MOSFET operation with an EOT of 0.76 nm using HfO$$_{2}$$/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$/GeO$$_{x}$$/Ge gate stack. However, the role of Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ layer in high-$$k$$/Ge stack is not well understood. In this work, we systematically investigated an effect of AlO$$_{x}$$ interlayer on thermal stability and EOT scaling focusing on the Ge diffusion into an overlying HfO$$_{2}$$ layer by means of X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and electrical characterization. It was found that ultrathin AlO$$_{x}$$ interlayer effectively suppresses the metal germanate formation in the high-$$k$$/Ge stack, thus obtaining good electrical properties. An EOT of 0.56 nm with significantly reduced gate leakage was successfully obtained for Pt/HfO$$_{2}$$/AlO$$_{x}$$/GeO$$_{x}$$/Ge gate stack.

論文

Ge diffusion and bonding state change in metal/high-$$k$$/Ge gate stacks and its impact on electrical properties

細井 卓治*; 秀島 伊織*; 田中 亮平*; 箕浦 佑也*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 志村 考功*; 渡部 平司*

Microelectronic Engineering, 109, p.137 - 141, 2013/09

 被引用回数:11 パーセンタイル:40.55(Engineering, Electrical & Electronic)

Ge diffusion and chemical bonding states in metal/high-$$k$$/Ge gate stacks were investigated by synchrotron photoemission spectroscopy to understand their impact on electrical properties. Although Hf germanide was found in HfO$$_{2}$$/GeO$$_{x}$$/Ge gate stacks, such germanide could be fully oxidized by using plasma-assisted oxidation. However, Al electrode on HfO$$_{2}$$/GeO$$_{x}$$/Ge stacks reduced interfacial GeO$$_{x}$$ layer, resulting in the formation of Al germanide at the Al/HfO$$_{2}$$ interface. No germanide was formed in the stacks with inert Pt electrode, suggesting the Al layer may promote upward diffusion of GeO molecules through the HfO$$_{2}$$ layer. Hf germanide was formed near the HfO$$_{2}$$/GeO$$_{x}$$ interface probably due to Ge intermixing with the HfO$$_{2}$$ layer in the Pt-gate stacks, in contrast to the enhanced formation of Al germanide in Al-gate stacks. The formation of metal germanide led to severe degradation of insulating properties in metal/high-$$k$$/Ge stacks.

論文

Metal/High-$$k$$/Geゲートスタックにおけるジャーマナイド形成とその電気特性への影響

細井 卓治*; 秀島 伊織*; 箕浦 佑也*; 田中 亮平*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 志村 考功*; 渡部 平司*

信学技報, 113(87), p.19 - 23, 2013/06

高性能Geデバイスの実現には、1nm以下のSiO$$_{2}$$換算膜厚(Equivalent Oxide Thickness: EOT)と良好な界面特性を両立するmetal/high-$$k$$ゲートスタック技術の確立が不可欠である。high-$$k$$/Geゲートスタックの特性劣化の要因として、high-$$k$$膜形成や熱処理工程におけるGeO$$_{x}$$界面層の意図しない形成や分解、Ge原子のhigh-$$k$$膜中への拡散が指摘されているが、その詳細はわかっていない。そこで本研究では、真空中で連続して作製したmetal/HfO$$_{2}$$/GeO$$_{x}$$/Geスタックの熱的構造変化を光電子分光法によりその場分析することで、ジャーマナイド形成やGeO$$_{x}$$層の還元反応を詳細に評価するとともに、電気特性との相関を調べた。室温であってもGe基板上の金属HfはHfジャーマナイドを形成し、HfO$$_{2}$$膜上へのAl堆積はGeO$$_{x}$$界面層を還元してAlジャーマナイドを形成することがわかった。優れた電気特性の実現にはこれらのジャーマナイド形成を回避することが重要であり、そのためにはHfO$$_{2}$$膜形成には酸化力の強いプラズマ酸化を行い、ゲート電極には反応性の低い金属を用いることが有効である。

論文

高速炉におけるガス巻込み現象の防止基準,1; 数値解析によるガス巻込み現象再現精度の検証

大島 宏之; 田中 伸厚*; 江口 譲*; 西村 元彦*; 功刀 資彰*; 内堀 昭寛; 伊藤 啓; 堺 公明

日本原子力学会和文論文誌, 11(4), p.316 - 328, 2012/12

ナトリウム冷却高速炉の安定運転において、自由表面渦によるガス巻込みの防止が重要であるため、著者らはCFDに基づくガス巻込み評価手法の開発を行っている。本研究では、ガス巻込み解析を行うためのCFD手法に関する検討を行った結果、ガス巻込み現象の適切な数値解析を行うためには、十分な格子解像度、高精度離散化手法、過度に渦を減衰させない乱流モデルなどが必要であることを明らかにした。

報告書

幌延深地層研究計画; 平成23年度調査研究成果報告

中山 雅; 天野 健治; 常盤 哲也; 山本 陽一; 大山 卓也; 天野 由記; 村上 裕晃; 稲垣 大介; 津坂 仁和; 近藤 桂二; et al.

JAEA-Review 2012-035, 63 Pages, 2012/09

JAEA-Review-2012-035.pdf:12.23MB

幌延深地層研究計画は、「地上からの調査研究段階(第1段階)」、「坑道掘削(地下施設建設)時の調査研究段階(第2段階)」、「地下施設での調査研究段階(第3段階)」の3つの段階に分けて実施されている。平成23年度は、「幌延深地層研究計画平成23年度調査研究計画」に従って、調査研究及び地下施設の建設を継続した。研究開発は従来通り、「地層科学研究」と「地層処分研究開発」に区分して実施した。具体的には、「地層科学研究」では、地質環境調査技術開発、地質環境モニタリング技術開発、深地層における工学的技術の基礎の開発、地質環境の長期安定性に関する研究という研究課題を設定し、「地層処分研究開発」では、人工バリアなどの工学技術の検証、設計手法の適用性確認、安全評価モデルの高度化及び安全評価手法の適用性確認という研究課題を設定している。本報告書はそれらを取りまとめたものである。幌延深地層研究計画の成果は、原子力機構における他の研究開発拠点での成果と合わせて一連の地層処分技術として、処分事業や安全規制に適宜反映していく。

論文

福島第一原子力発電所の滞留水への放射性核種放出

西原 健司; 山岸 功; 安田 健一郎; 石森 健一郎; 田中 究; 久野 剛彦; 稲田 聡; 後藤 雄一

日本原子力学会和文論文誌, 11(1), p.13 - 19, 2012/03

2011年3月11日に起こった福島第一原子力発電所事故の後、タービン建屋並びにその周辺において多量の放射性核種を含む滞留水(汚染水)が発生した。本稿では、炉心に含まれている放射性核種のインベントリを計算するとともに、東京電力から公開された滞留水分析結果をまとめ、炉心から滞留水への放射性核種の放出率を評価した。なお、本評価は、2011年6月3日までに得られている情報に基づいている。

論文

Low-threshold ablation of dielectrics irradiated by picosecond soft X-ray laser pulses

Faenov, A. Y.; Inogamov, N. A.*; Zhakhovskii, V. V.*; Khokhlov, V. A.*; 西原 功修*; 加藤 義章*; 田中 桃子; Pikuz, T. A.*; 岸本 牧; 石野 雅彦; et al.

Applied Physics Letters, 94(23), p.231107_1 - 231107_3, 2009/06

 被引用回数:41 パーセンタイル:16.73(Physics, Applied)

Ablation of LiF crystal by soft X-ray laser pulses with wavelength 13.9 nm and duration 7 ps is studied experimentally and theoretically. It is found that a crater appears on a surface of LiF for XRL fluence, exceeding the ablation threshold 10.2 mJ/cm$$^{2}$$ in one shot, or 5 mJ/cm$$^{2}$$ in each of the three XRL shots. This is substantially below the ablation thresholds obtained with other lasers having longer pulse duration and/or longer wavelength. A new mechanism of thermomechanical ablation in large bandgap dielectrics is proposed. The theory explains the low ablation threshold via small attenuation depth, absence of light reflection, and electron heat conductivity.

報告書

「数値解析による自由液面からのガス巻込み評価指針」の解説, 解説B(協力研究)

大島 宏之; 堺 公明; 上出 英樹; 木村 暢之; 江連 俊樹; 内堀 昭寛; 伊藤 啓; 功刀 資彰*; 岡本 孝司*; 田中 伸厚*; et al.

JAEA-Research 2008-049, 44 Pages, 2008/06

JAEA-Research-2008-049.pdf:42.3MB

日本原子力研究開発機構は、高速増殖炉サイクル実用化戦略調査研究の一環として、ナトリウム冷却高速炉の概念検討を進めている。実用化のためのプラントシステム概念は、経済性向上のために出力に比してコンパクトな炉容器を指向している。そのため、既存の概念と比較して炉容器内の流速が相対的に大きくなり、自由液面からのカバーガスの巻込みについてより精度の高い設計評価を行うことが重要となっている。そこで、大学,研究所,電力,メーカの専門家で構成するワーキンググループを設置し、ガス巻込み現象について設計で参照すべき数値解析に基づく指針案の検討を行い、得られた知見をもとに、「数値解析による自由液面からのガス巻込み評価指針」(第1次案)を策定した。本件は、指針の解説として、ワーキンググループにおいて実施した研究に関して紹介するものである。

論文

Local electronic structure of Cr in the II-VI diluted ferromagnetic semiconductor Zn$$_{1-x}$$Cr$$_x$$Te

小林 正起*; 石田 行章*; Hwang, J. I.*; Song, G. S.*; 藤森 淳; Yang, C. S.*; Lee, L.*; Lin, H.-J.*; Huang, D.-J.*; Chen, C. T.*; et al.

New Journal of Physics (Internet), 10, p.055011_1 - 055011_15, 2008/05

 被引用回数:11 パーセンタイル:39.82(Physics, Multidisciplinary)

The electronic structure of the Cr ions in the diluted ferromagnetic semiconductor Zn$$_{1-x}$$Cr$$_x$$Te ($$x$$=0.03 and 0.15) thin films has been investigated using X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) and photoemission spectroscopy (PES). The line shape of the Cr $$2p$$ XMCD spectra is independent of $$H$$, $$T$$, and $$x$$, indicating that the ferromagnetism is originated from the same electronic states of the Cr ion. Cluster-model analysis indicates that the ferromagnetic XMCD signal is originated from Cr ions substituted for the Zn site. The Cr $$3d$$ partial density of states extracted using Cr $$2p to 3d$$ resonant PES shows a broad feature near the top of the valence band, suggesting strong $$s$$,$$p$$-$$d$$ hybridization. Based on these findings, we conclude that double exchange mechanism cannot explain the ferromagnetism in Zn$$_{1-x}$$Cr$$_{x}$$Te.

論文

Time evolution of palladium structure change with redox fluctuations in a LaFePdO$$_{3}$$ perovskite automotive catalyst by high-speed analysis with in situ DXAFS

上西 真里*; 田中 裕久*; 谷口 昌司*; 丹 功*; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 小林 哲彦*

Catalysis Communications, 9(2), p.311 - 314, 2008/02

 被引用回数:30 パーセンタイル:35.88(Chemistry, Physical)

ペロブスカイト型触媒LaFePdO$$_{3}$$においては、排出ガスの酸化還元雰囲気変動による結晶内外へのPdの移動によって貴金属粒子の成長が抑えられる。Pdの実際の移動を直接観察するために、Pdの周りの局所構造の時間発展の様子を10ミリ秒の時間分解能でエネルギー分散型X線吸収スペクトルの微細構造(DXAFS)のその場観察により調べた。Pdの構造変化は実際のガソリンエンジンの制御周波数(1$$sim$$4Hz)に十分早く応答しており、また析出したPd粒子は極端に小さい。

論文

Self-regenerating Rh- and Pt-based perovskite catalysts for automotive-emissions control

田中 裕久*; 谷口 昌司*; 上西 真里*; 梶田 伸彦*; 丹 功*; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 成田 慶一*; 木村 希夫*; 金子 公良*

Angewandte Chemie; International Edition, 45(36), p.5998 - 6002, 2006/09

 被引用回数:122 パーセンタイル:7.72(Chemistry, Multidisciplinary)

貴金属のペロブスカイト酸化物粒子への可逆な固溶析出現象を利用して、貴金属の使用量を削減しながら高性能な自動車触媒を創ることができる。パラジウムに引き続き、白金とロジウムに関しても自己再生機能を持たせることに成功した。

論文

The Intelligent catalyst having the self-regenerative function of Pd, Rh and Pt for automotive emissions control

田中 裕久*; 上西 真里*; 谷口 昌司*; 丹 功*; 成田 慶一*; 木村 希夫*; 金子 公良*; 西畑 保雄; 水木 純一郎

Catalysis Today, 117(1-3), p.321 - 328, 2006/09

 被引用回数:162 パーセンタイル:2.07(Chemistry, Applied)

インテリジェント触媒の貴金属の自己再生機能は1970年代以降の自動車触媒の歴史において画期的な技術である。その自己再生機構はXAFS解析によって研究される。それは現実の自動車排ガス中の酸化還元雰囲気変動に同期して起こる、ペロブスカイト構造の内(Pd陽イオン)と外(Pdナノ粒子)の変化によって実現している。結果として、Pd粒子の成長は自動車の使用期間中ずっと抑制される。そのうえ、その変化の早さがエネルギー分散型XAFSのその場観察で10ミリ秒の時間分解能で測定された。そして自己再生がかなり早く起こっていることが判明した。さらに、Pd同様にRhとPtでも自己再生機能を持つ新しい触媒ができた。自己再生機能は将来の触媒技術の設計指針を与える。

論文

The Intelligent catalyst; Pd-perovskite having the self-regenerative function in a wide temperature range

田中 裕久*; 丹 功*; 上西 真里*; 谷口 昌司*; 西畑 保雄; 水木 純一郎

Key Engineering Materials, 317-318, p.827 - 832, 2006/08

革新的なPdペロブスカイトである「インテリジェント触媒」が開発された。これはPdナノ粒子の自己再生機能により耐久性が大幅に改善されたものである。Pdペロブスカイト触媒はアルコキシド法で作製され、SPring-8での80億電子ボルトの放射光を利用してX線吸収実験が成された。Pdは酸化雰囲気中ではペロブスカイト格子のBサイトを占有し、還元雰囲気中では析出し、金属ナノ微粒子を形成する。触媒は排ガスの酸化還元変動中でもペロブスカイト構造を維持しており、Pdの周りの局所構造は完全に可逆的に変化している。Pdのペロブスカイト格子の内外への出入りのため、金属粒子の成長は抑制される。この機能は、ガソリンエンジンの排ガス中で典型的に起こるゆらぎの中で、自動車触媒を活性状態に修復させることができる。その場観察を含むXAFS解析により、Pdの自己再生機能は低温から高温域まで、非常に広い温度範囲で起こっていることがわかった。インテリジェント触媒は貴金属の需要供給問題の一つの解であり、触媒技術の世界標準になることが期待される。

論文

The Self-regenerative "intelligent" catalyst for automotive emissions control

丹 功*; 谷口 昌司*; 田中 裕久*; 上西 真里*; 梶田 伸彦*; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 新原 晧一*

Key Engineering Materials, 317-318, p.833 - 836, 2006/08

Pdが自己再生する、Coを使わないLaFePdO$$_{3}$$ペロブスカイト触媒が開発された。その金属粒子成長抑制能力と触媒活性がLaFeCoPdO$$_{3}$$と比較された。900$$^{circ}$$Cの排ガス中での耐久後にXAFSとTEMで観察し、LaFePdO$$_{3}$$のPdはナノサイズを維持しており、ライトオフ試験の結果も優秀であることが確認された。さらに触媒変換器のデザインも、実環境下において自己再生機能が最大限に発揮できるように検討された。

論文

Isolated hydrogen center in wide gap semiconductors studied by $$mu$$SR

下村 浩一郎*; 門野 良典*; 西山 樟生*; 渡辺 功雄*; 鈴木 栄男*; Pratt, F.*; 大石 一城; 水田 正志*; 斎藤 峯雄*; Chow, K. H.*; et al.

Physica B; Condensed Matter, 376-377, p.444 - 446, 2006/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:92.76(Physics, Condensed Matter)

Recent progresses of the studies of isolated hydrogen center in ZnO and GaN by muon spin rotation methods are reported. Preliminary experimental results for shallow muonium hunting as an acceptor in InSb and GaSb are also discussed.

論文

LaFePdO$$_{3}$$ perovskite automotive catalyst having a self-regenerative function

田中 裕久*; 丹 功*; 上西 真里*; 谷口 昌司*; 木村 希夫*; 西畑 保雄; 水木 純一郎

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1071 - 1077, 2006/02

 被引用回数:46 パーセンタイル:10.05(Chemistry, Physical)

自動車用ガソリンエンジンからの排ガスは酸化還元変動を伴っているが、排ガスを無毒化するために完全燃焼に近い条件で動作している。LaFe$$_{0.95}$$Pd$$_{0.05}$$O$$_{3}$$ペロブスカイト触媒は「インテリジェント触媒と命名され、自動車排ガス中の自然な雰囲気変動の中で貴金属の自己再生の能力をもっている。アルコキシド法で作成されたペロブスカイト触媒のLaはAサイトに位置する。Pdは酸化雰囲気中ではBサイトに位置し、還元雰囲気中では金属微粒子となって析出する。その酸化還元変動中でもペロブスカイト構造は全体として保たれる一方で、Pdの周りの局所構造は全く可逆に変化する。その結果、Pd金属粒子の肥大化は抑制される。また200$$^{circ}$$Cもの低温でも自己再生機能が働いていることがわかった。高活性が維持されるため、Pdの必要量が激減した。この技術は触媒設計の新しい世界標準として期待される。

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