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論文

Development of field estimation technique and improvement of environmental tritium behavior model

横山 須美*; 高橋 知之*; 太田 雅和; 柿内 秀樹*; 杉原 真司*; 平尾 茂一*; 百島 則幸*; 玉利 俊哉*; 島 長義*; 安藤 麻里子; et al.

Plasma and Fusion Research (Internet), 14(Sp.2), p.3405099_1 - 3405099_4, 2019/06

核融合科学研究所は、2017年に大型ヘリカル装置を用いたD-D実験を開始した。施設の安全確保のためにはD-D反応で生成するトリチウムの環境中移行評価法の確立が重要となる。大気及び土壌中のトリチウム水(HTO)は植生に移行し、光合成を経て有機物トリチウム(OBT)が生成される。OBTは植生中に滞留し、経口摂取による被ばくを引き起こすため、トリチウム放出においてはOBT生成の予測が重要となる。本研究は、簡易なコンパートメントモデルと実用性の高いパラメータを使用して上述した環境中トリチウム移行を推定することを目的とする。これまでに、大気・土壌・植生系から成る簡易なコンパートメントモデルを提案し、精緻なモデルであるSOLVEGとの比較によりモデルの検証を図った。本研究では、簡易モデルへの湿性沈着過程の導入及び土壌の通気性や大気・土壌・植生中トリチウム濃度の測定によるパラメータの取得、更にはOBT分析時の簡便な前処理手法の確立を計画している。

論文

Research on hydrogen safety technology utilizing the automotive catalyst

大野 瞳*; 竹中 啓恭*; 喜多 知輝*; 谷口 昌司*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; Reinecke, E.-A.*; 高瀬 和之*; 田中 裕久*

E-Journal of Advanced Maintenance (Internet), 11(1), p.40 - 45, 2019/05

Safety management technology of hydrogen gas is extremely important not only for nuclear power generation but also for future society. A brand-new passive autocatalytic recombiner (PAR) system utilizing the monolithic "intelligent catalyst" has been studied for the long-term storage of high-concentration radioactive materials related to the decommissioning of nuclear reactors. The monolith-type automotive catalyst showed high hydrogen conversion activity from a room temperature in a large scale reactor of REKO-4. It became clear that natural convection by reaction is greatly improved by roughening the cell density of the monolith catalyst especially under static environmental conditions such as in a storage container. Taking advantage of this superior catalytic property, we aim to complete the safety technology for storage containers at an early stage and advance the development of highly active catalyst from further low temperature.

論文

Estimation of the release time of radio-tellurium during the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident and its relationship to individual plant events

高橋 千太郎*; 川島 茂人*; 日高 昭秀; 田中 草太*; 高橋 知之*

Nuclear Technology, 205(5), p.646 - 654, 2019/05

A simulation model was developed to estimate an areal (surface) deposition pattern of $$^{rm 129m}$$Te after the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident, and by using this model, timing and intensity of the release of $$^{rm 129m}$$Te were reversely estimated from the environmental monitoring data. The validation using data for $$^{137}$$Cs showed that the model simulated atmospheric dispersion and estimated surface deposition with relatively high accuracy. The estimated surface deposition pattern of $$^{rm 129m}$$Te was consistent with the actually measured one. The estimated time and activity of $$^{rm 129m}$$Te emission seemed to indicate that the $$^{rm 129m}$$Te was emitted mainly from Unit 3.

論文

Development on laser cutting technique to suppress spatter particles aiming at disposal of radio-active waste

直江 崇; 勅使河原 誠; 二川 正敏; 水谷 春樹; 村松 壽晴; 山田 知典; 牛塚 悠司*; 田中 伸厚*; 山崎 和彦*

Proceedings of 8th International Congress on Laser Advanced Materials Processing (LAMP 2019) (Internet), 5 Pages, 2019/05

レーザー切断は、J-PARC核破砕中性子源標的容器等の放射性廃棄物の減容処分方法の1つである。レーザーによる切断は、非接触で実施されるため従来の機械切断方法等と比較して遠隔操作による切断作業に適している。しかしながらレーザーは、切断時に生じる放射性物質を含むスパッタやヒュームの飛散が、周囲に汚染を広げるデメリットがある。近年、レーザー溶接において、ビームプロファイルの制御によるスパッタ飛散の低減技術が開発された。レーザー切断に本技術を適用する手始めとして、レーザー切断時における溶融部の挙動について物理モデルを構築するために、高速度ビデオカメラを用いて溶融部を可視化した。その結果、ヒュームとスパッタの発生は、時間的に独立していることを確認した。

論文

Status of the neutron time-of-flight single-crystal diffraction data-processing software STARGazer

矢野 直峰*; 山田 太郎*; 細谷 孝明*; 大原 高志; 田中 伊知朗*; 新村 信雄*; 日下 勝弘*

Acta Crystallographica Section D; Structural Biology (Internet), 74(11), p.1041 - 1052, 2018/11

STARGazer is a data processing software for neutron time-of-flight (TOF) single-crystal diffraction data collected by the IBARAKI Biological Crystal Diffractometer (iBIX) at the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC). This software creates hkl intensity data from three-dimensional (x, y, TOF) diffraction data. STARGazer is composed of both a data processing component and a data visualization component. This article describes the status of data processing software STARGazer and its data processing algorithms.

論文

Structure analysis and derivation of deformed electron density distribution of polydiacetylene giant single crystal by the combination of X-ray and neutron diffraction data

田代 孝二*; 日下 勝弘*; 細谷 孝明*; 大原 高志; 塙坂 真*; 吉澤 功徳*; 山元 博子*; 新村 信雄*; 田中 伊知朗*; 栗原 和男*; et al.

Macromolecules, 51(11), p.3911 - 3922, 2018/06

 パーセンタイル:100(Polymer Science)

The crystal structure of polydiacetylene giant single crystal has been analyzed on the basis of the two different methods of wide-angle neutron diffraction and X-ray diffraction. The X-ray result gives us the total electron density distribution. The neutron result tells the positions of atomic nuclei. As a result, the so-called bonded (or deformed) electron density, i.e., the electron density distribution due to the conjugation among the covalently bonded atoms along the polymer chain, can be estimated using the two information. The present report is the first example of the application of X-N method to the synthetic polymer species.

論文

Hydrological and climate changes in southeast Siberia over the last 33 kyr

勝田 長貴*; 池田 久士*; 柴田 健二*; 國分 陽子; 村上 拓馬*; 谷 幸則*; 高野 雅夫*; 中村 俊夫*; 田中 敦*; 内藤 さゆり*; et al.

Global and Planetary Change, 164, p.11 - 26, 2018/05

バイカル湖ブグルジェイカサドルの堆積物中の化学組成を高分解能に分析することにより過去3.3万年以上の内陸シベリアの古環境及び古気候変動を復元した。完新世の気候は、6500年前に温暖、乾燥に変化し、氷期から間氷期の気候システムに遷移したことを示唆する。最終氷期においては、プリモールスキー山脈に起因する砕屑性炭酸塩の堆積がハインリッヒイベント(H3とH1)に伴って生じた。また、ハマル-ダバン山脈の氷河融解水がセレンガ川を通じて供給された。アレレード・ヤンガードリアス時に発生した無酸素底層水は、セレンガ川からの流水の減少とプリモールスキー山脈から供給された有機物の微生物分解で生じたものと考えられる。完新世初期の降水の減少は、8200年前の寒冷イベントに対応する。

論文

Retreat from stress; Rattling in a planar coordination

末國 晃一郎*; Lee, C. H.*; 田中 博己*; 西堀 英治*; 中村 篤*; 笠井 秀隆*; 森 仁志*; 臼井 秀知*; 越智 正之*; 長谷川 巧*; et al.

Advanced Materials, 30(13), p.1706230_1 - 1706230_6, 2018/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:13.58(Chemistry, Multidisciplinary)

高性能デバイスとしての熱電材料には、高い電気伝導度と低い熱伝導度という相反する要求を同時に満たす必要がある。本研究では、テトラへドライト(Cu,Zn)$$_{12}$$(Sb,As)$$_{4}$$S$$_{13}$$の結晶構造とフォノンダイナミクスを調べ、平面内に配位している銅原子のラットリング運動がフォノンを効率良く散乱することを見出した。これらの知見は、平面配位構造を有する高性能熱電材料の新たな開発指針を与えるものである。

論文

New precise measurement of muonium hyperfine structure interval at J-PARC

上野 恭裕*; 青木 正治*; 深尾 祥紀*; 東 芳隆*; 樋口 嵩*; 飯沼 裕美*; 池戸 豊*; 石田 啓一*; 伊藤 孝; 岩崎 雅彦*; et al.

Hyperfine Interactions, 238(1), p.14_1 - 14_6, 2017/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:17.79

MuSEUM is an international collaboration aiming at a new precise measurement of the muonium hyperfine structure at J-PARC (Japan Proton Accelerator Research Complex). Utilizing its intense pulsed muon beam, we expect a ten-fold improvement for both measurements at high magnetic field and zero magnetic field. We have developed a sophisticated monitoring system, including a beam profile monitor to measure the 3D distribution of muonium atoms to suppress the systematic uncertainty.

論文

Complex chemistry with complex compounds

Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12

 パーセンタイル:100

近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)$$_{6}$$の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO)$$_{6}$$, W(CO)$$_{6}$$, Sg(CO)$$_{6}$$錯体に適用することに成功した。

論文

New muonium HFS measurements at J-PARC/MUSE

Strasser, P.*; 青木 正治*; 深尾 祥紀*; 東 芳隆*; 樋口 嵩*; 飯沼 裕美*; 池戸 豊*; 石田 啓一*; 伊藤 孝; 岩崎 雅彦*; et al.

Hyperfine Interactions, 237(1), p.124_1 - 124_9, 2016/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:10.17

At the Muon Science Facility (MUSE) of J-PARC (Japan Proton Accelerator Research Complex), the MuSEUM collaboration is planning new measurements of the ground state hyperfine structure (HFS) of muonium both at zero field and at high magnetic field. The previous measurements were performed both at LAMPF (Los Alamos Meson Physics Facility) with experimental uncertainties mostly dominated by statistical errors. The new high intensity muon beam that will soon be available at MUSE H-Line will provide an opportunity to improve the precision of these measurements by one order of magnitude. An overview of the different aspects of these new muonium HFS measurements, the current status of the preparation, and the results of a first commissioning test experiment at zero field are presented.

論文

Application of profile fitting method to neutron time-of-flight protein single crystal diffraction data collected at the iBIX

矢野 直峰*; 山田 太郎*; 細谷 孝明*; 大原 高志; 田中 伊知朗*; 日下 勝弘*

Scientific Reports (Internet), 6, p.36628_1 - 36628_9, 2016/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:44.93(Multidisciplinary Sciences)

We developed and employed a profile fitting method for the peak integration of neutron time-of-flight diffraction data collected by the IBARAKI Biological Crystal Diffractometer (iBIX) at the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC) for protein ribonuclease A and alpha-thrombin single crystals. Gaussian convolved with two back-to-back exponentials was selected as the most suitable fitting function, and a profile fitting algorithm for the integration method was developed. It was clearly demonstrated that the profile fitting method provides more accurate integrated intensities and model structures than the summation integration method at higher resolution shells.

論文

Comparative study of granitic and sedimentary groundwater colloids by flow-field flow fractionation coupled with ICP-MS

斉藤 拓巳; 浜本 貴史*; 水野 崇; 岩月 輝希; 田中 知*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 30(6), p.1229 - 1236, 2015/06

 被引用回数:8 パーセンタイル:31.7(Chemistry, Analytical)

流動場分画法とICP-MSを組み合わせることで、花崗岩系地下水および堆積岩系地下水に含まれるコロイドの連続的なサイズ分布と元素組成を評価した。花崗岩系地下水には、10nm以下と140nm以上の領域に、有機物コロイドや無機元素が存在していた。10nm以下に存在する有機物コロイドは発色団と蛍光団の分布の点で異なる複数の成分からなり、蛍光団に富む有機物コロイドと大部分の無機元素のサイズ分布が対応していた。堆積岩系地下水では、5nm以下のサイズ領域に、有機物コロイドと無機コロイドが存在し、より大きなサイズ領域に、無機コロイドが存在した。有機物コロイドはサイズと発色団と蛍光団の分布の点で均質であった。無機微量元素のサイズ分布は、元素によって異なり、異なるホスト相の存在が示唆された。

論文

Insights into the proton transfer mechanism of a bilin reductase PcyA following neutron crystallography

海野 昌喜*; 石川 久美子*; 日下 勝弘*; 玉田 太郎; 萩原 義徳*; 杉島 正一*; 和田 啓*; 山田 太郎*; 友寄 克亮; 細谷 孝明*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 137(16), p.5452 - 5460, 2015/04

 被引用回数:14 パーセンタイル:35.42(Chemistry, Multidisciplinary)

シアノバクテリアや高等植物等の光合成生物は細胞内にビリン色素と呼ばれる集光色素を有している。ビリン還元酵素PcyAはビリベルジン(BV)を2段階で還元する反応を触媒することによりビリン色素の1つであるフィコシアノビリンを合成する。今回、我々はシアノバクテリア由来PcyAの立体構造をBVとの複合体状態で中性子結晶解析により決定した。BVは2つの状態(通常の状態と1つ水素が付いたBVH$$^{+}$$の状態)で存在していたが、近接したPcyA中のAsp105もBVの状態に対応して2つの状態(プロトン化および解離状態)で存在していた。また、X線構造解析では照射還元により確認できなかったBV中のA環近くの「アキシアル」水分子の存在を確認することができた。さらに、BV近傍に位置するHis88がプロトン化状態で存在しBV中のA環のラクタム酸素と水素結合を形成していることも確認したが、このHis88と隣接したHis74の間の水分子がH$$_{3}$$O$$^{+}$$の状態で存在することも明らかにした。これらの知見はAsp105, His88および「アキシアル」水分子がPcyAによる触媒反応におけるプロトン移動に関与していることを示唆しており、フィコシアノビリン合成(初期段階)の新たな反応機構の提唱を可能とした。

論文

Geochemical and grain-size distribution of radioactive and stable cesium in Fukushima soils; Implications for their long-term behavior

斉藤 拓巳; 牧野 久識*; 田中 知*

Journal of Environmental Radioactivity, 138, p.11 - 18, 2014/12

 被引用回数:39 パーセンタイル:8.87(Environmental Sciences)

放射性セシウムは主に強酸溶解性画分と抽出残差に多く抽出され、また、比較的粒径の小さなシルト、粘土画分に含まれていた。X線回折より、これらのサイズ画分は雲母様鉱物やカオリンを多く含有することが分かった。また、各画分における放射性セシウム濃度と雲母様鉱物濃度には正の相関が有り、雲母様鉱物が土壌における放射性セシウムの固定化を担っていることが明らかになった。さらに、逐次抽出における放射性セシウムと安定セシウムの比は強酸溶解性画分において小さく、放射性セシウムの分布が完全には平衡になっておらず、将来的に、粘土鉱物へのゆっくりとした固定化がさらに進行することが示唆された。

論文

広角X線回折および広角中性子回折に基づく高分子結晶構造の精密解析

田代 孝二*; 塙坂 真*; 山元 博子*; Wasanasuk, K.*; Jayaratri, P.*; 吉澤 功徳*; 田中 伊知朗*; 新村 信雄*; 日下 勝弘*; 細谷 孝明*; et al.

高分子論文集, 71(11), p.508 - 526, 2014/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:79.68(Polymer Science)

高分子結晶構造の詳細を、水素原子位置まで含めて明らかにすることを目的とし、高エネルギーX線および中性子回折データの収集ならびにそれらの解析結果を、さまざまの結晶性高分子を例として総合的に記述した。まず、最近にまで至る高分子構造解析手法の発展について概要を述べるとともに、それらの各段階における問題点について考察した。斜方晶型ポリエチレン、アタクティックポリビニルアルコール、ポリ乳酸およびそのステレオコンプレックスなど、いろいろの意味で重要な高分子について、これまでに提案されてきた構造を再吟味するとともに、新たに提案した構造について記述した。水素原子位置についても精確に決定された場合は、それらの構造情報に基づく極限力学物性の定量的予測を行った。さらにはポリジアセチレンの場合について、X線および中性子構造解析によって得られた精密な電子密度分布および原子位置座標の情報にいわゆるX-N法を適用し、主鎖骨格に沿った結合電子密度分布についての導出についても言及した。構造物性相関解明における高分子結晶構造解析の今後の展開についても言及した。

論文

Evaluation of performance for IBARAKI biological crystal diffractometer iBIX with new detectors

日下 勝弘*; 細谷 孝明*; 山田 太郎*; 友寄 克亮; 大原 高志; 片桐 政樹*; 栗原 和男; 田中 伊知朗*; 新村 信雄*

Journal of Synchrotron Radiation, 20(6), p.994 - 998, 2013/11

 被引用回数:18 パーセンタイル:19.83(Instruments & Instrumentation)

茨城生命物質構造解析装置iBIXは、主にあらゆる生命維持に関わる生体巨大分子の水素、プロトネーションや水和構造解明を目的とした飛行時間型中性子単結晶回折計である。2008年後半から、iBIXは茨城大学の支援によりユーザ実験に利用されている。2012年8月から既存の14台の検出器の更新が行われ、16台の新しい検出器がiBIXに設置された。現在の回折計の測定効率は、加速器出力の増加に伴い、以前の測定効率に比べて1オーダ改善した。2012年12月には、アップグレードされた検出器を用いた運用のコミッショニングに成功し、標準蛋白質であるリボヌクレアーゼAの回折データセット収集が試みられた。検出器アップグレード以前データ収集を行ったリボヌクレアーゼAの結果と比較し、最新のiBIXの性能評価を実施した結果、回折データの分解能、等価反射強度および構造精密化のR-factorが劇的に改善した。iBIXは世界で最も高性能な生物専用の中性子単結晶回折装置の一つであると予想される。

論文

Hydrogen-bond network and pH sensitivity in human transthyretin

横山 武司*; 水口 峰之*; 鍋島 裕子*; 日下 勝弘*; 山田 太郎*; 細谷 孝明*; 大原 高志; 栗原 和男; 田中 伊知朗*; 新村 信雄*

Journal of Synchrotron Radiation, 20(6), p.834 - 837, 2013/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:66.27(Instruments & Instrumentation)

トランスサイレチン(TTR)は4量体で形成されるタンパク質である。TTRの誤った折り畳みや凝集はヒトのアミロイド疾患と関連がある。また、TTR四量体の解離はアミロイド線維形成カスケードの律速段階であると信じられている。さらに、低いpHは単量体への解離とアミロイド線維の形成を促進すると知られている。これらTTRのpH感受性と立体構造安定性に内在する分子機構を明らかにするために、茨城県生命物質構造解析装置を用いた飛行時間法による中性子回折実験を行った。本実験では、2.5mm$$^{3}$$の体積を持つ結晶(育成期間: 4か月)を使用した。2.0${AA}$分解能での中性子結晶構造解析の結果から、ヒスチジン88番残基のプロトン化状態とその状態に依存する水素結合ネットワークの詳細が明らかになった。この水素結合ネットワークは単量体・単量体間と二量体・二量体間の相互作用に関わっており、この結果から、酸性化によるヒスチジン88番残基の二重プロトン化がその水素結合ネットワークを破壊しTTR四量体の解離を引き起こすことが示唆された。また、酸性pHでのX線結晶構造との比較から、TTRのpH感受性の要因となる3つのアミノ酸残基が同定された。我々の中性子結晶構造モデルは、アミロイド症に関連する分子構造安定性を理解する上での手掛かりとなる。

論文

Study of feasible and sustainable multilateral approach on nuclear fuel cycle

久野 祐輔; 田崎 真樹子; 秋葉 光徳*; 安達 武雄*; 高嶋 隆太*; 和泉 圭紀*; 田中 知*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.965 - 974, 2013/09

多国間管理は、平和利用の権利を侵害することなく核不拡散を堅持しつつ、燃料サイクルのフロントエンド、バックエンドサービスを実施できるものである。近年の検討はウラン濃縮にかかわるフロントエンドに焦点が置かれているが、使用済み燃料にかかわるサービスはより重要な課題と考えられる。本研究では、このようなニーズに合致したMNA枠組について取り扱った。

論文

Neutron and X-ray crystallographic analysis of the human $$alpha$$-thrombin-bivalirubin complex at pD 5.0; Protonation states and hydration structure of the enzyme-product complex

山田 太郎*; 栗原 和男; 大西 裕季*; 玉田 太郎; 友寄 克亮; 桝見 賢司*; 田中 伊知朗*; 黒木 良太; 新村 信雄*

Biochimica et Biophysica Acta; Proteins and Proteomics, 1834(8), p.1532 - 1538, 2013/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:76.43(Biochemistry & Molecular Biology)

$$alpha$$-トロンビン-ビバリルジン複合体のプロトン化状態と水和構造をX線(1.6${AA}$)/中性子(2.8${AA}$)単結晶回折データによる同時構造精密化により明らかにした。原子間距離については別途、1.25${AA}$のX線結晶構造解析により評価した。この複合体は、$$alpha$$-トロンビンの酵素・生成物(EP)複合体のモデルとなる。活性化部位周囲の中性子散乱長図は、H57/Hの側鎖が重水素化されていることを示唆する。この同時精密化により、H57/HのD$$delta$$1とD$$epsilon$$2の占有率がそれぞれ1.0と0.7であると示された。しかしながら、S195/Hのヒドロキシル基のO$$gamma$$周囲には有意な中性子散乱長密度が観察されなかった。また、そのO$$gamma$$は、dFPR-COOHのカルボキシル基炭素に近接していた。これらの観察から、S195/HのO$$gamma$$は脱プロトン化されており、EP複合体において求核性を維持していると示唆された。また、活性化部位に加えて、ビバリルジンの認識に関与するS1サブサイトとエキソサイトIに水和構造が存在することが分かった。

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