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論文

Development of phosphate modified CAC cementitious systems with reduced water content for the immobilization of radioactive wastes

Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 15th International Congress on the Chemistry of Cement (ICCC 2019) (Internet), 10 Pages, 2019/09

低中レベルの放射性廃棄物を閉じ込めるために、ポルトランドセメントと添加剤の混合物であるグラウトが、低中レベルの放射性廃棄物に対して一般的に使用されている。しかしながら、ポルトランドセメントを用いた従来のセメント固化工程では、マトリクス中に存在する間隙水や水和物といった水の放射線分解により、水素ガス発生のリスクが残る。カルシウムアルミネートセメントに対してリン酸を添加すると、酸塩基反応によって硬化することが知られている。従来のセメントとは異なる反応メカニズムであることから、放射性廃棄物による水の放射線分解に相当する水素ガスのリスクを最小化する利点があると考えられ、低含水セメント固化体の作製を試みた。本研究は、初期の7日間養生時に温度(35$$^{circ}$$C, 60$$^{circ}$$C, 95$$^{circ}$$C, 110$$^{circ}$$C,180$$^{circ}$$C)を変化させた条件でリン酸添加カルシウムアルミネートセメントに及ぼす含水率低減の影響を調査した。実験結果は、試験された条件において従来のカルシウムアルミネートセメントに結晶性水和物が生成されず、大量の水を減少できたにも関わらず構造的に問題ないことを示した。95$$^{circ}$$Cで養生したサンプルにおいては、水酸化アパタイトの形成が確認された。

論文

Application of phosphate modified CAC for incorporation of simulated secondary aqueous wastes in Fukushima Daiichi NPP, 1; Characterization of solidified cementitious systems with reduced water content

Garcia-Lodeiro, I.*; Lebon, R.*; Machoney, D.*; Zhang, B.*; 入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 3rd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2018) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2018/11

Processing of contaminated water from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (NPP) results in a large amount of radioactive aqueous wastes, with a significant amount of radioactive strontium ($$^{90}$$Sr) and inorganic salts (mainly chlorides). It is challenging to condition these wastes using the conventional cementation because of the significant contamination and associated risk of hydrogen gas generation. The present study investigates the applicability of calcium aluminate cement (CAC) modified with phosphates (CAP) for incorporation of simulated secondary aqueous wastes. The use of CAP system is interesting because it may allow the reduction of water content, and the risk of hydrogen gas generation, since the solidification of this systems does not solely rely on the hydration of clinker phases. CAC and CAP pastes were prepared intermixing with different secondary aqueous wastes (concentrated effluent, iron co-precipitation slurry and carbonate slurry) and cured at either 35$$^{circ}$$C or 90$$^{circ}$$C in open systems for 7 days. Overall, the incorporation of the simulated wastes did not significantly alter the development of CAP or CAC, maintaining the integrity of their microstructure. However, because of the high Cl$$^{-}$$ content in the simulated wastes, CAC system showed formation of the Friedel's salt (Ca$$_{2}$$Al(OH)$$_{6}$$Cl(H$$_{2}$$O)$$_{2}$$). On the other hand, formation of chlorapatite-type phase was detected in the CAP systems cured at 90$$^{circ}$$C.

報告書

原子力施設廃止措置費用簡易評価コード(DECOST)利用マニュアル

高橋 信雄; 末金 百合花; 阪場 亮祐*; 黒澤 卓也*; 佐藤 公一; 目黒 義弘

JAEA-Testing 2018-002, 45 Pages, 2018/07

JAEA-Testing-2018-002.pdf:4.44MB

日本原子力研究開発機構は、原子炉施設, 再処理施設, 核燃料施設, 研究施設等の原子力施設を有している。これら施設は施設の使用目的の終了や老朽化等により、いずれ廃止措置を行うことになるが、廃止措置に先立ち、廃止措置費用を評価する必要がある。これまでに、施設の特徴や類似性、解体工法等を基に廃止措置費用を短時間で効率的に計算できる評価手法(DECOST)を開発してきた。本報告書は、DECOSTの利便性向上を目的に、利用マニュアルとして作成した。DECOSTで用いる評価式を提示し、評価の対象となる原子力施設の種類ごとにその利用方法を具体的に解説した。加えて、評価の際に必要となる施設情報や解体廃棄物量等の設定方法も示した。

論文

Reduction of water content in calcium aluminate cement with/out phosphate modification for alternative cementation technique

Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; Jin, F.*; 目黒 義弘; 木下 肇*

Cement and Concrete Research, 109, p.243 - 253, 2018/07

 パーセンタイル:100(Construction & Building Technology)

Cementation of the secondary aqueous wastes from TEPCO Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant is challenging due to the significant strontium content and radioactivity, leading to a potential risk of hydrogen gas generation via radiolysis of water content. The present study investigates the reduction of water content in calcium aluminate cement (CAC) with/out phosphate modification by a heat-treatment during the solidification. The reduction of water in the CAC was found restricted by the rapid formation of crystalline hydration phases, whereas the phosphate-modified system allowed the gradual reduction of water, achieving the reduction of 60% water content at 95$$^{circ}$$C. Curing at 60-95$$^{circ}$$C also eliminated the significant cracks found at 35$$^{circ}$$C in the phosphate system. The possible difference in the amorphous products, NaCaPO$$_{4}$$.nH$$_{2}$$O type at 35$$^{circ}$$C and Ca(HPO$$_{4}$$).xH$$_{2}$$O type at 60-95$$^{circ}$$C, may have contributed to the improvement in the microstructure together with the change in the pore size distribution.

報告書

福島第一原子力発電所の廃炉によって発生する放射性廃棄物の処理に向けた固化技術及び減容技術カタログ

加藤 潤; 中川 明憲; 谷口 拓海; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘

JAEA-Review 2017-015, 173 Pages, 2017/07

JAEA-Review-2017-015.pdf:6.67MB

福島第一原子力発電所では様々な性状の放射性廃棄物が発生している。これらの放射性廃棄物を処分するためには、廃棄物に対して減容処理や固化処理を行い、処分に適した廃棄体を作ることが必要である。また、今後の廃炉に向けた検討では、既存の処理技術が適用可能かを見極めることが必要である。そこで、今後の処理技術の選定に向けて、実規模での開発実績が確認されている国内外の放射性廃棄物の減容技術及び固化技術の文献調査を実施した。本報告書はその調査結果をまとめたものである。対象廃棄物を均一な粉粒体・液体廃棄物と不均一な雑固体廃棄物の2種類に区分し、それぞれに対する減容技術、廃棄体化技術の調査を行った結果を、技術の名称や原理、処理能力、固化体性状などの適用性評価に必要な項目にまとめた。

論文

Heat treatment of phosphate-modified cementitious matrices for safe storage of secondary radioactive aqueous wastes in Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏; Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; 大杉 武史; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04

東京電力福島第一原子力発電所から発生する汚染水二次廃棄物の安全な貯蔵のために、リン酸セメントを用いて低含水固化技術を開発している。従来のセメントシステムは水和反応を経由して固化し、一定量の水の要求と含有を必要とする。しかしながら、リン酸セメントは酸塩基反応を経由して固化する。それゆえ、水は作業性の観点から必要とされているだけである。水分量が低減されたリン酸セメントシステムは放射性廃棄物による水の放射線分解で発生する水素ガスを低減できるため、安全な貯蔵に貢献できる。本研究は、異なる温度(60, 90, 120$$^{circ}$$C)の開放系及びリファレンスとして20$$^{circ}$$Cの閉鎖系で養生したカルシウムアルミネートセメント(CAC)とリン酸添加CAC(CAP)の含水率と特性を調査した。CACとCAP中の水分量は時間経過に伴い減少した。$$geq$$ 90$$^{circ}$$Cにおいて、CAPはCACよりも低い含水率を得た。CAC中の自由水は、加熱処理により構造水に転換したが、CAPでは生じなかった。ハイドロキシアパタイトの前駆相である正リン酸塩が20, 60$$^{circ}$$CのCAP中で発見され、90$$^{circ}$$Cでは正リン酸塩とハイドロキシアパタイトの混合物が発見された。120$$^{circ}$$CのCAP中のリン酸生成物は、20, 60, 90$$^{circ}$$CのCAPと比較して異なるリン酸塩からなるようにみえる。

論文

Swelling pressure and leaching behaviors of synthetic bituminized waste products with various salt contents under a constant-volume condition

入澤 啓太; 目黒 義弘

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(3), p.365 - 372, 2017/03

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

We investigated the swelling pressure of synthetic bituminized waste products (BWPs) and the amount of Na$$^{+}$$ in the leachate from them under a constant-volume condition when the BWPs were in contact with water to understand influences of salt content on the surrounding environments after disposal of radioactive BWPs in a geological repository. The observation of the cross section of the synthetic BWP specimens revealed that micropores, which were formed after soluble salts leached out from the specimens, shrank and deformed near the surface of the specimens. The salt content in the synthetic BWP specimens depended on the amount of water taken up, indicating that an increase in the amount of water led to increases in the swelling pressure and the cumulative amount of Na$$^{+}$$ in the leachate. It was found that the shrinkage and deformation of the micropores near the surface of the synthetic BWP specimens that arose under the constant-volume condition significantly influenced increases in the swelling pressure and cumulative amount of Na$$^{+}$$ in the leachate.

論文

The Hydrogen gas generation by electron-beam irradiation from ALPS adsorbents solidified by several inorganic materials

佐藤 淳也; 鈴木 眞司*; 加藤 潤; 榊原 哲朗; 目黒 義弘; 中澤 修

QST-M-2; QST Takasaki Annual Report 2015, P. 87, 2017/03

福島第一原子力発電所における汚染水処理に伴い、多核種除去設備(以下、ALPS)から発生する廃吸着材は$$beta$$線放出核種を含む多量の放射性核種を含有しており、処分のため作製する固化体への放射線影響が懸念されている。したがって、処分時の安全性の観点から、固化体中の水の放射線分解による水素ガスの発生を評価しておくことが重要である。本件では、ケイチタン酸塩とSb吸着材の模擬物を対象に、無機固型化材(普通ポルトランドセメント(OPC),高炉スラグセメント(BB)及びジオポリマー(GP))を用いて固化試料を作製し、$$beta$$線を模擬した電子線照射を行い、水素ガスの発生量を調査した。結果、模擬廃棄物の種類が電子線照射時の水素ガス発生量に影響を与えていることが示唆された。

論文

The Hydrogen gas generation by gamma-ray irradiation from ALPS adsorbents solidified by several inorganic materials

佐藤 淳也; 鈴木 眞司*; 加藤 潤; 榊原 哲朗; 目黒 義弘; 中澤 修

QST-M-2; QST Takasaki Annual Report 2015, P. 88, 2017/03

福島第一原子力発電所における多核種除去設備(以下、ALPS)から発生している廃吸着材は、多量の放射性核種を含有しており、処分のために発生した固化体への放射線影響が懸念されている。本件では、ケイチタン酸塩及びSb吸着材の模擬物を対象に、無機固型化材(普通ポルトランドセメント(OPC),高炉スラグセメント(BB)及びジオポリマー(GP))を用いて固化試料を作製し、$$gamma$$線の照射試験を行い、水素ガス発生のG値及び固化試料の含水率を調査した。結果、固化した模擬廃棄物の違いによるG値への影響が観察された。このことから、廃棄物に含まれる構成成分が固化試料の水素ガスの発生に寄与していることが示された。

論文

Approaches of selection of adequate conditioning methods for various radioactive wastes in Fukushima Daiichi NPS

目黒 義弘; 中川 明憲; 加藤 潤; 佐藤 淳也; 中澤 修; 芦田 敬

Proceedings of International Conference on the Safety of Radioactive Waste Management (Internet), p.139_1 - 139_4, 2016/11

福島第一原子力発電所の廃止措置に向けた取り組みにおいては、これまでの日本の商用原子力発電所から発生してきた放射性廃棄物とは、種類, 量, インベントリが異なる様々な放射性廃棄物(事故廃棄物)が発生している。これらの処分に向け、すでに国内外で適用実績を有する廃棄体化技術の、事故廃棄物への適用性を評価する必要がある。われわれは、既存の技術の調査結果、事故廃棄物の分類、模擬廃棄物の既存固化技術による基礎固化試験の結果から、実際に適用可能な廃棄体化技術を選択する手法を検討した。まず技術の適用性を評価するフローの提案、フローにおける各ステップでの評価項目及びその基準を設定した。並行して、13種類の性状の異なる廃棄物の固化試験を実施し、硬化性や得られた固化体の強度、浸出性などの特性を調べた。次いで、基礎試験で得られた基礎試験結果を参考に、廃棄物ごとに評価フローによる固化技術の評価を進めている。本発表では、いくつかの廃棄物に対して試みた評価の結果を示す。

論文

アルカリ活性材料(ジオポリマー)を用いた放射性廃棄物の固化技術の現状

目黒 義弘; 佐藤 淳也

デコミッショニング技報, (54), p.48 - 55, 2016/09

様々な放射性廃棄物、特に、流体状,粉粒体状の廃棄物は、廃棄体容器に固型化する必要があり、これまでに、セメント固化, アスファルト固化, プラスチック固化, ガラス固化などの方法が検討、採用されてきた。近年、セメント材に代わる新しい無機系の固型化材の検討が進んできている。これらはアルカリ活性材と称される固型化材であり、近年ではジオポリマーとして知られている。これら固型化材による固化体は、放射性廃棄物中に含まれる放射性元素や有害な重金属を固化体内に閉じ込め性, 高冷熱耐性, 高薬品耐性などが備わっており、将来有望な固型化材として注目されている。ジオポリマーの放射性廃棄物の固型化材への適用の多くは研究開発段階であるが、実際の放射性廃棄物の固型化に適用されるケースも増えてきている。本報告では、ジオポリマーの原子力分野での研究例や実用例について、特に福島第一原子力発電所において発生している放射性廃棄物への適用例について、簡単に解説する。

論文

Inventory estimation of $$^{137}$$Cs in radioactive wastes generated from contaminated water treatment system in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

加藤 潤; 目黒 義弘

E-Journal of Advanced Maintenance (Internet), 7(2), p.138 - 144, 2015/08

福島第一原子力発電所の汚染水処理システムの一環として稼働しているセシウム吸着装置及び第二セシウム吸着装置から発生した使用済みセシウム吸着塔、もしくは現在停止している除染装置から発生したスラッジといった廃棄物中の$$^{137}$$Cs濃度は、汚染水の分析データを用いて算出された。それに基づき、汚染水処理システムによる2011年6月6日から2014年8月12日までの$$^{137}$$Csの総除染量が見積もられた。

報告書

水浸漬法によるMA系アスファルト固化体の脱硝技術の検討

入澤 啓太; 小松崎 利夫; 川戸 喜実; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘

JAEA-Technology 2015-008, 28 Pages, 2015/03

JAEA-Technology-2015-008.pdf:13.63MB

東海再処理施設で製作された約3万本のアスファルト固化体のうち、16,671本のMA系アスファルト固化体がアスファルト固化体貯蔵施設内に保管されている。MA系アスファルト固化体の処分に向けた評価の不確実性を低減する手段の1つとして、アスファルト固化体から硝酸塩を分離できる脱硝技術である水浸漬法を検討した。水浸漬法による脱硝技術開発における要素技術として、(1)アスファルト固化体の粉砕技術、(2)水浸漬法による粉砕したアスファルト固化体の脱硝技術に関して調査した。粉砕技術は硝酸塩等の浸出を速めるために必要であり、粗砕及び微粉砕試験ごとに試料粒径の分布を求めた。脱硝技術の調査は硝酸イオン及び亜硝酸イオンの浸出挙動に加え、放射性核種として取り込まれている元素の浸出挙動を求めた。

報告書

焼却灰のセメント固化試験手引書

中山 卓也; 川戸 喜実; 大杉 武史; 嶋崎 竹二郎; 花田 圭司; 鈴木 眞司; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘

JAEA-Technology 2014-046, 56 Pages, 2015/03

JAEA-Technology-2014-046.pdf:7.61MB

日本原子力研究開発機構では、保有する原子力施設等の研究開発活動で発生した放射性の可燃性及び難燃性廃棄物を、減容のため焼却処理をしている。焼却処理により発生した焼却灰はセメント固化して処分する計画としている。焼却灰は各拠点で発生するが、焼却炉型や廃棄物により特徴が異なるため、セメントの固化条件を設定するための基礎試験を拠点毎に行い、データを取得する必要がある。また、セメント固化試験においては、共通に評価すべき項目があるため、統一した手順で試験を進めていくことが重要である。本手引書は、セメント固化処理設備の設計に向けた基礎的なデータ取得を計画する際に、試験方法や条件設定の参考として利用するために作成した。焼却灰のセメント固化試験において評価すべき項目として、法規制において廃棄体に求められる要件について整理し、一軸圧縮強度や流動性などの技術的な7つの評価項目を抽出した。試験を計画する際に必要となる焼却灰, セメント, 水, 混和材料の選定方法の項目、試験固化体の作製手順の項目及び膨張、一軸圧縮強度、溶出量等の評価の方法の項目については、これまでの知見から注意すべき点を記載した。同時に、固化条件の最適化に向けた試験フロー及び調整の指針についてまとめた。最後に、各拠点でセメント固化試験に着手する際の助けとなるよう、目標とする固化条件を満足する固化可能な範囲の目安及び固化技術開発の課題について取りまとめたものである。

報告書

LA系アスファルト固化体の詰め替え技術の検討

入澤 啓太; 小松崎 利夫; 川戸 喜実; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘

JAEA-Technology 2014-039, 28 Pages, 2014/12

JAEA-Technology-2014-039.pdf:6.13MB

東海再処理施設で作製されたLA系アスファルト固化体は200Lドラム缶内に封入されており、アスファルト固化体貯蔵施設に13,296本収納されている。LA系アスファルト固化体の処分に向け、処分場設置スペースの効率化を図るための減容化策の一つとして、200Lドラム缶からアスファルト固化体を角型容器に詰め替えるための要素技術を検討した。詰め替え工程として、(1)ドラム缶からのアスファルト固化体の取り出し、(2)ポストフィーリング部の分離、(3)角型容器への充填といった一連の工程を考案し、個々の工程に対して2通りの操作方法を検討し、それぞれの技術の作業効率等を調べた。

報告書

東京電力福島第一原子力発電所から発生する滞留水・処理水の分析結果データベースの開発; 水分析結果データベース(2013年度版)の公開

浅見 誠; 綿引 博美; 大井 貴夫; 牧野 仁史; 柴田 淳広; 亀尾 裕; 目黒 義弘; 芦田 敬

JAEA-Data/Code 2014-016, 37 Pages, 2014/09

JAEA-Data-Code-2014-016.pdf:37.04MB
JAEA-Data-Code-2014-016-appendix(CD-ROM).zip:60.46MB

東京電力株式会社(東京電力)福島第一原子力発電所から発生する廃棄物に関する分析結果のうち、2011年度から2013年度(2014年3月末)までに日本原子力研究開発機構(JAEA)と東京電力によって公開されている滞留水・処理水の分析結果(JAEAの分析結果:25サンプル、東京電力の分析結果:313サンプル)を水分析結果データベース(2013年度版)としてまとめた。また、東京電力によって公開されている汚染水処理に係る二次廃棄物(吸着材、スラッジ)中のインベントリ評価に必要な滞留水量及び廃棄物発生量に関する情報(「福島第一原子力発電所における高濃度の放射性物質を含むたまり水の貯蔵及び処理の状況について」等の公開資料の第0報(2011/5/31)から第143報(2014/3/25)の内容)も合わせてまとめた。本資料では、例題を用いて水分析結果データベースの機能と使用方法を示すとともに、水分析結果データベース(2013年度版)を付録CDとして提供する。

論文

Expansion control for cementation of incinerated ash

中山 卓也; 鈴木 眞司; 花田 圭司; 富岡 修; 佐藤 淳也; 入澤 啓太; 加藤 潤; 川戸 喜実; 目黒 義弘

Proceedings of 2nd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2014) (CD-ROM), 12 Pages, 2014/06

A method, in which incinerated ash is solidified with a cement material, has been developed to dispose of radioactive incinerated ash waste. A small amount of metallic Al, which was not oxidized in the incineration, existed in the ash. When such ash was kneaded with a cement material and water, H$$_{2}$$ generation began immediately just after the kneading, H$$_{2}$$ bubbles pushed up the kneaded muddy material and an expanded solidified form was obtained. In this study, we tried to control H$$_{2}$$ generation by means of following two methods, one was a method to let metallic Al react prior to the cementation and the other was a method to add an expansion inhibitor that made an oxide film on the surface of metallic Al. The solidified forms prepared using the pre-treated ash and lithium nitrite were not expanded.

論文

Effects of salt content on leaching properties of synthetic bituminized wastes

入澤 啓太; 大曽根 理; 目黒 義弘

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(3), p.323 - 331, 2014/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:61.51(Nuclear Science & Technology)

本研究では、模擬アスファルト固化体中の水溶性成分(Na$$^{+}$$, NO$$_{3}$$$$^{-}$$, NO$$_{2}$$$$^{-}$$, SO$$_{4}$$$$^{2-}$$)の浸出比と実効拡散係数を水浸漬法により調べた。塩/アスファルト比,塩組成,塩粒径、及びアスファルトの主成分が異なる模擬アスファルト固化体を作製した。45wt%の塩濃度を含む模擬アスファルト固化体中の水溶性成分の実効拡散係数はイオン種間で一致した。これは、模擬アスファルト固化体中の実効拡散係数が陽イオン,陰イオン、及びイオンの価数によらないことを示している。このことから、水溶性成分の浸出において、水溶性イオンと模擬アスファルト固化体中の細孔表面との相互作用が十分に小さいと予想できる。さらに、実効拡散係数は、塩/アスファルト比の上昇に伴い、増大した。水溶性成分の実効拡散係数がおもに、塩/アスファルト比によって決定されていることがわかった。

論文

Development of separation technique of sodium nitrate from low-level radioactive liquid waste using electrodialysis with selective ion-exchange membranes

入澤 啓太; 中川 明憲; 鬼澤 崇*; 小河原 貴史*; 花田 圭司; 目黒 義弘

Proceedings of 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2013) (CD-ROM), 5 Pages, 2013/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:26.35

An advanced method, in which electrodialysis separation of sodium nitrate and decomposition of nitrate ion are combined, has been developed to remove nitrate ion from low-level radioactive liquid wastes including nitrate salts of high concentration. An engineering scale apparatus with two electrodialytic devices, in which the sodium and nitrate ions were separately removed by each device, was produced on the basis of the results of fundamental investigation previously reported, and the performance of the apparatus was tested. Both the ions were successfully removed at the same time, though these ions were separately transferred using two electrodialytic devices. And also effect of several experimental parameters such as current and temperature on current efficiency of both the ions of each device was investigated.

論文

Research and development on waste management for the Fukushima Daiichi NPS by JAEA

駒 義和; 芦田 敬; 目黒 義弘; 宮本 泰明; 佐々木 紀樹; 山岸 功; 亀尾 裕; 寺田 敦彦; 檜山 敏明; 小山 智造; et al.

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.736 - 743, 2013/09

東京電力福島第一原子力発電所の事故に伴い発生した廃棄物の管理に関して、原子力機構が進めている研究開発の成果を概観する。

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