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報告書

福島における放射性セシウムの環境動態研究の現状(平成30年度版)

長尾 郁弥; 新里 忠史; 佐々木 祥人; 伊藤 聡美; 渡辺 貴善; 土肥 輝美; 中西 貴宏; 佐久間 一幸; 萩原 大樹; 舟木 泰智; et al.

JAEA-Research 2019-002, 235 Pages, 2019/08

JAEA-Research-2019-002.pdf:21.04MB

2011年3月11日に発生した太平洋三陸沖を震源とするマグニチュード9.0の東北地方太平洋沖地震とそれに伴って発生した津波により、東京電力福島第一原子力発電所の事故が発生し、その結果、環境中へ大量の放射性物質が放出され、その大部分が森林に沈着している。これに対し、面積が広大であり大量の除去土壌等が生じる、多面的な森林の機能が損なわれる可能性があるなどの問題があり、生活圏近傍を除き、汚染された森林の具体的な除染計画はない。そのため、未除染の森林から放射性セシウムが流出し、既に除染された生活圏に流入することに対する懸念があり、避難住民の帰還や産業再開の妨げとなる可能性があった。原子力機構では、環境中に放出された放射性物質、特に放射性セシウムの移動挙動に関する「長期環境動態研究」を2012年11月より実施している。この目的は、自治体の施策立案を科学的側面から補助する、住民の環境安全に関する不安を低減し、帰還や産業再開を促進するといった点にある。本報告書は、原子力機構が福島県で実施した環境動態研究におけるこれまでの研究成果について取りまとめたものである。

報告書

環境試料中からの放射性セシウム微粒子の単離; リターへの適用事例

田籠 久也; 土肥 輝美; 石井 康雄; 金井塚 清一*; 藤原 健壮; 飯島 和毅

JAEA-Technology 2019-001, 37 Pages, 2019/03

JAEA-Technology-2019-001.pdf:26.85MB

東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所事故由来の放射性セシウム微粒子(CsMP)の空間的分布の把握や、その物理化学特性を統計的に評価するには、環境試料等からの効率的なCsMPの単離が必要となる。本報では、森林生態系のCs循環に影響する可能性のあるリターに着目し、リターからの効率的なCsMPの単離法を開発した。過酸化水素水による有機物分解処理と、電子顕微鏡学的手法を組み合わせることによって、多くの土壌鉱物粒子を含むリター中からCsMPを短時間(1粒子あたり3日)で単離することができた。この単離法は、林床のリターのみならず、生木の樹皮や葉などの植物試料をはじめ、その他の有機物試料への適用も期待される。

論文

3Dレーザースキャナーによる測量から求めた治山ダムへの放射性セシウムの堆積量

渡辺 貴善; 大山 卓也; 石井 康雄; 新里 忠史; 阿部 寛信; 三田地 勝昭; 佐々木 祥人

KEK Proceedings 2017-6, p.122 - 126, 2017/11

土砂移動に伴う放射性セシウム流出量が最も高いと見込まれる地形の急峻な山地森林を対象として、治山ダムの土砂堆積量と土砂の放射性セシウム濃度を測定し放射性セシウムの森林からの流出量を算出した。治山ダムの堆積量の計測には3Dレーザースキャナーを用いることで、詳細な堆積物の変化を求めた。

論文

Translocation of radiocesium released by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident in Japanese chestnut and chestnut weevil larvae

佐々木 祥人; 石井 康雄; 阿部 寛信; 三田地 勝昭; 渡辺 貴善; 新里 忠史

Horticulture Journal, 86(2), p.139 - 144, 2017/04

2011年3月に発生した福島第一原子力発電事故により飛散した放射性セシウムの栗に対する移行を明らかにするために、果実の各部位と葉のオートラジオグラフィと放射性セシウム濃度を調べた。栗の果実は、可食部である子葉と鬼皮の間に薄皮をもつ。果実における放射性セシウム濃度は、鬼皮、薄皮、子葉ともに約1.0$$times$$10$$^{4}$$Bq・kg$$^{-1}$$で各部位においてほぼ同濃度であり、また葉もほぼ同濃度であった。さらに果実に寄生するクリシギゾウムシの幼虫の放射性セシウム濃度は、果実の可食部である子葉の約7分の一であることが示された。

論文

The Transfer of radiocesium from the bark to the stemflow of chestnut trees (${it Castanea crenata}$) contaminated by radionuclides from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident

佐々木 祥人; 阿部 寛信; 三田地 勝昭; 渡辺 貴善; 石井 康雄; 新里 忠史

Journal of Environmental Radioactivity, 161, p.58 - 65, 2016/09

AA2015-0311.pdf:1.93MB

 被引用回数:5 パーセンタイル:55.17(Environmental Sciences)

福島の森林に生育する栗の木から樹幹流中への放射性セシウムの移行について報告する。事故当時に存在していた木の樹皮表面には、放射性セシウムは不均一かつスポット状に分布していた。事故後に生じた新枝にはほぼ均一に存在していた。放射性セシウム濃度は、幹(直径2cm)、枝(直径5mm以下)、葉の順に低くなった。また、幹(直径2cm)においては、樹皮は、木部の約10倍の放射性セシウム濃度であった。樹幹流の溶存画分(0.45$$mu$$m以下)試験期間中のCs-137濃度は平均約10Bq/Lであり、pHは5.8でほぼ一定であった。樹幹流の溶存画分の電気伝導率は放射性セシウム濃度と強い正の相関がみられたことから、樹幹流中の電解質と放射性セシウムは同じ溶出機構であることが示唆された。樹幹流中の粒子画分(0.45$$mu$$m以上)の一部に放射性セシウムが強く付着している粒子が存在することが示された。

論文

Input and output budgets of radiocesium concerning the forest floor in the mountain forest of Fukushima released from the TEPCO's Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident

新里 忠史; 阿部 寛信; 三田地 勝昭; 佐々木 祥人; 石井 康雄; 渡辺 貴善

Journal of Environmental Radioactivity, 161, p.11 - 21, 2016/09

 被引用回数:10 パーセンタイル:29.65(Environmental Sciences)

東電福島第一原子力発電所の事故から2-3年経過後の福島県阿武隈山地の森林において、事故により放出された放射性セシウムの林床を基準とした流出及び入力量を推定した。放射性セシウムの流出入の観測は、落葉樹のコナラ林と常緑樹のスギ林に設置した観測区画において、表面洗食、林内雨、樹幹流、リターフォールを対象に実施した。その結果、福島県の降雨時期において、林床を基準とした放射性セシウムの入力量は、流出量と比較して4-50倍高い結果が得られた。これらの結果は、放射性セシウムはその著しく低い流出量のために森林内に留まる傾向にあることを示す。このため、森林における放射性セシウムの循環プロセスの理解が、放射性セシウムの濃度レベルの将来予測と森林に係る生活の再生における重要なであることを示す。

論文

Clay-based modeling approach to diffusion and sorption in the argillaceous rock from the Horonobe URL; Application to Ni(II), Am(III), and Se(IV)

舘 幸男; 陶山 忠宏; 四辻 健治; 石井 康雄; 高橋 宏明*

CMS Workshop Lectures, Vol.21, p.241 - 250, 2016/00

放射性廃棄物地層処分の安全評価において粘土質岩石中の核種の収着・拡散挙動は把握すべき重要なプロセスである。幌延深地層研究所における泥岩試料中のNi(II), Am(III), Se(IV)の拡散・収着挙動を、実験とモデルの両面から調査した。透過拡散試験によって得られた実効拡散係数は、先行研究の結果も含めて、Cs$$^{+}$$, Ni$$^{2+}$$, HTO, I$$^{-}$$, Se(SeO$$_{4}$$$$^{2-}$$), Am(Am(CO$$_{3}$$)$$^{2-}$$)の順に低下する傾向となった。一方で、拡散試験から得られた収着分配係数は、バッチ収着試験によって取得された値との整合的であった。これらの結果は、粘土成分(スメクタイトとイライト)の寄与を仮定した収着モデル、電気二重層理論と単純化された間隙モデルを考慮した拡散モデルとを組み合せた、粘土を主体としたモデル化手法によって解釈された。この粘土を主体としたモデルによって、一連のデータを概ね説明することが可能であり、この手法が多様な核種に対して適用可能と評価された。

論文

Deposition of radioactive caesium in the Fukushima mountain forests by the Fukushima Nuclear Power Plant accident

石井 康雄; 阿部 寛信; 新里 忠史

Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 3 Pages, 2015/05

本研究では福島県内の川内村荻地区, 川俣町山木屋地区に設置した森林観測プロットおよび浪江町大柿地区の砂防ダムにおいて、表面流出物質の特性および放射能分析について報告する。

論文

Ground-state configuration of the $$N=157$$ nucleus $$^{259}$$No

浅井 雅人; 塚田 和明; 阪間 稔*; 羽場 宏光*; 市川 隆敏*; 石井 康雄; 豊嶋 厚史; 石井 哲朗; 西中 一朗; 永目 諭一郎; et al.

Physical Review C, 87(1), p.014332_1 - 014332_6, 2013/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:57.51(Physics, Nuclear)

$$^{259}$$Noの基底状態のスピン・パリティ,中性子軌道配位を$$alpha$$崩壊核分光により初めて実験的に同定した。$$^{259}$$Noは、これまでにスピン・パリティや一粒子軌道配位が同定された原子核の中で最も中性子数の多い原子核である。本研究により$$^{259}$$Noの基底状態と娘核$$^{255}$$Fmの231.4keV励起準位の中性子軌道配位が9/2$$^{+}$$[615]と同定され、この領域の原子核における中性子一粒子軌道のエネルギー間隔と順序が明らかになった。中性子数$$N$$=157における9/2$$^{+}$$[615]基底状態の出現は、$$N$$=152と$$N$$=162に存在する変形殻ギャップ間の中性子軌道のエネルギー順序が中性子数が増えるにつれて大きく変化していることを示唆している。

論文

Fluorido complex formation of element 104, rutherfordium (Rf)

石井 康雄; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; Li, Z.*; 永目 諭一郎; 宮下 直*; 森 友隆*; 菅沼 英夫*; 羽場 宏光*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 84(9), p.903 - 911, 2011/09

 被引用回数:12 パーセンタイル:50.96(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究では、HF/HNO$$_{3}$$水溶液中における104番元素ラザホージウム(Rf)の陽イオン交換挙動を4族同族元素Zr, Hf並びに擬同族元素Thとともに調べた。その結果、HF/0.10M HNO$$_{3}$$水溶液中におけるRfの分配係数($$K_{d}$$)はフッ化物イオン濃度([F$$^{-}$$])の増加に対して減少することがわかった。これはRfフッ化物錯体の逐次錯形成を示している。また、Rfと同族元素の$$K_{d}$$値の変化を水素イオン濃度([H$$^{+}$$])の関数として調べた。log$$K_{d}$$値はlog[H$$^{+}$$]に対して直線的に減少し、その傾きは-2.1から-2.5の間であった。この結果はこれらの元素が同じ錯イオン、おそらく[MF]$$^{3+}$$と[MF$$_{2}$$]$$^{2+}$$の混合物として溶液中に存在することを示している。またそのフッ化物錯体形成の強さはZr$$sim$$Hf$$>$$Rf$$>$$Thの順であった。

論文

Neutron one-quasiparticle states in $$^{251}$$Fm$$_{151}$$ populated via the $$alpha$$ decay of $$^{255}$$No

浅井 雅人; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 石井 康雄; 市川 隆敏*; 豊嶋 厚史; 石井 哲朗; 永目 諭一郎; 西中 一朗; 小島 康明*; et al.

Physical Review C, 83(1), p.014315_1 - 014315_12, 2011/01

 被引用回数:19 パーセンタイル:19.41(Physics, Nuclear)

$$^{255}$$Noの$$alpha$$崩壊によって励起される$$^{251}$$Fmの励起準位を、$$alpha$$-$$gamma$$同時計数測定並びに$$alpha$$線微細構造測定により詳細に調べた。測定で得られた$$gamma$$遷移の内部転換係数や寿命,一準粒子軌道状態の回転バンドのエネルギー,$$alpha$$遷移の抑止係数をもとに、$$^{251}$$Fmの励起準位と$$^{255}$$Noの基底状態のスピン・パリティ並びに中性子軌道配位を実験的に決定した。中性子数151の原子核における1/2$$^{+}$$[620]準位の励起エネルギーは、陽子数の増加に伴って特に陽子数100以上の原子核において顕著に増加するが、1/2$$^{+}$$[631]準位のエネルギーは陽子数100において減少することが明らかとなった。これらの一準粒子軌道状態のエネルギーの系統性から、陽子数の増加に伴って原子核の変形がどのように変化しているのかを、16重極変形や64重極変形といった高次の変形まで含めて議論した。

論文

Influence of operational conditions on retardation parameters measured by diffusion experiment in compacted bentonite

石井 康雄; 清田 佳美; 舘 幸男; 吉川 英樹

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1265, p.233 - 238, 2010/09

拡散試験における試験溶液の淀みやフィルター拡散抵抗などの試験条件変化についてCs, Iを用いて測定し、モデル解析を用いてこれら効果の不確実性について見積もった。拡散パラメーター取得において、RD法だけではなく、同時にIDデータを取得して解析することで誤差を有効に低減できることを実験並びにモデル解析により明らかにした。

論文

Extraction of chromatographic behavior of Rf, Zr, and Hf in HCl solution with styrenedivinylbenzene copolymer resin modified by TOPO (trioctylphosphine oxide)

豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 11(1), p.7 - 11, 2010/06

本研究では、ラザホージウム(Rf)並びに同族元素Zr, Hfの2.0-7.0M塩酸水溶液からトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)への抽出挙動を調べた。塩酸水溶液の濃度増加に伴ってこれらの元素の抽出率は増加し、その抽出順はZr$$>$$Hf$$geq$$Rfであることを明らかにした。この実験結果から、RfCl$$_{4}$$$$cdot$$2(TOPO)錯体の安定性は同族元素の同じ錯体よりも低いことが考えられる。

論文

In-beam $$gamma$$-ray spectroscopy of $$^{248,250,252}$$Cf by neutron-transfer reactions using a Cf target

高橋 竜太; 石井 哲朗; 浅井 雅人; 長江 大輔*; 牧井 宏之; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 石井 康雄; 松田 誠; 牧嶋 章泰*; et al.

Physical Review C, 81(5), p.057303_1 - 057303_4, 2010/05

 被引用回数:9 パーセンタイル:39.21(Physics, Nuclear)

放射能の強いCf標的と$$^{18}$$Oビームによる中性子移行反応を用いてインビーム$$gamma$$線分光を行い、$$^{248,250,252}$$Cfの基底バンドをそれぞれ10$$^{+}$$, 12$$^{+}$$, 10$$^{+}$$まで新たに確立した。$$^{248,250,252}$$Cfからの$$gamma$$線は、Si$$Delta E$$-$$E$$検出器を用いて、散乱粒子である$$^{16-19}$$Oの質量数とエネルギーを識別しながら測定した。本実験はCf標的を用いた最初のインビーム$$gamma$$線分光である。

論文

Anionic fluoro complex of element 105, Db

笠松 良崇*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; Li, Z.; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 西中 一朗; et al.

Chemistry Letters, 38(11), p.1084 - 1085, 2009/10

 被引用回数:13 パーセンタイル:48.46(Chemistry, Multidisciplinary)

105番元素ドブニウム(Db)のフッ化水素酸と硝酸混合水溶液中における陰イオン交換挙動を、新規に開発した迅速イオン交換分離装置を用いて調べた。Dbのフッ化物陰イオン錯体の挙動は、近接の第6周期同族元素タンタル(Ta)の挙動とは大きく異なり、第5周期のニオブ(Nb)の挙動と似ているという特徴的な性質を示すことがわかった。

論文

Oxidation of element 102, nobelium, with flow electrolytic column chromatography on an atom-at-a-time scale

豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 北辻 章浩; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 羽場 宏光*; 大江 一弘*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 131(26), p.9180 - 9181, 2009/07

 被引用回数:8 パーセンタイル:59.46(Chemistry, Multidisciplinary)

新たに開発したフロー電解カラムクロマトグラフ装置を用い、0.1M$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸($$alpha$$-HIB)水溶液中における102番元素ノーベリウム(No)の酸化反応をシングルアトムレベルで調べた。最も安定なNo$$^{2+}$$がNo$$^{3+}$$に酸化され、1.0V以上の印加電圧において酸化された$$alpha$$-HIB錯体がカラム中で三価状態を保持することを明らかとした。

論文

Fluoride complexation of element 104, rutherfordium (Rf), investigated by cation-exchange chromatography

石井 康雄; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 當銘 勇人; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 宮下 直*; 森 友隆*; 菅沼 英夫*; et al.

Chemistry Letters, 37(3), p.288 - 289, 2008/03

 被引用回数:17 パーセンタイル:43.4(Chemistry, Multidisciplinary)

104番元素ラザホージウム(Rf)の低次フッ化物錯体の形成を調べるため、HF/HNO$$_{3}$$水溶液系におけるRfの陽イオン交換挙動を4価の陽イオンであるZr, Hf及びThの挙動と比較を行った。AIDA(${it $alpha$}$線測定装置結合型自動迅速イオン交換分離装置)を用いた加速器オンライン実験でRfの陽イオン交換挙動を調べた。原子力機構タンデム加速器施設において、$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5${it n}$)により合成した$$^{261}$$Rf(半減期: 78s)をHe/KClガスジェット搬送法によりAIDAへ搬送し130秒間捕集した。これを250$$mu$$LのHF/0.1M HNO$$_{3}$$水溶液で溶解し、1.6mm i.d.$$times$$7.0mm又は1.0mm i.d.$$times$$3.5mmの陽イオン交換カラムへ溶離展開させ、その溶出液をTa皿に捕集した。その後、0.1M HF/0.1M HNO$$_{3}$$によってカラム中の残留物を溶出させ、別のTa皿に捕集した。これらを蒸発乾固させた後、600mm$$^{2}$$のPIPS検出器で$$^{261}$$Rfの${it $alpha$}$線を測定しその分配係数を求めた。HF/0.1M HNO$$_{3}$$においてZr, Hf, Th及びRfは、フッ化物イオン濃度の増加に従いその${it K}$ $$_{d}$$値が減少した。これは、これらのイオンにフッ化物イオンが配位することによって、陽イオン交換樹脂への吸着性能が減少したものと考えられる。陽イオン交換樹脂への吸着の強さの順序はZr$$sim$$Hf$$>$$Rf$$>$$Thとなり、これは各元素のイオン半径の大きさの順序と一致した。

論文

Hexafluoro complex of rutherfordium in mixed HF/HNO$$_{3}$$ solutions

豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 後藤 真一*; 石井 康雄; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; et al.

Radiochimica Acta, 96(3), p.125 - 134, 2008/03

 被引用回数:23 パーセンタイル:13(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)$$^{261}$$Rf反応により104番元素ラザホージウム(Rf)を生成し、陰イオンフッ化物錯体の形成を陰イオン交換法を用いて調べた。フッ化物イオン濃度0.0005-0.013MでRfヘキサフルオロ錯体[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$が形成することを初めて明らかにした。[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$の形成は同族元素Zr, Hfのヘキサフルオロ錯体と著しく異なり、[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$の錯形成定数は同族元素Zr, Hfの錯形成定数より少なくとも一桁小さいことを明らかにした。

論文

Extraction behavior of rutherfordium into tributylphosphate from hydrochloric acid

羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 石井 康雄; 當銘 勇人; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 市川 隆俊; 市川 進一; et al.

Radiochimica Acta, 95(1), p.1 - 6, 2007/01

 被引用回数:14 パーセンタイル:24.72(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

逆相抽出クロマトグラフ法を用い、7.2-8.0M塩酸溶液中におけるラザホージウム(Rf)並びにその軽同族体Zr, Hfのトリブチルりん酸(TBP)への溶媒抽出挙動を調べた。Rf, Zr並びにHfの抽出率が塩酸濃度の増加とともに増加し、抽出されやすさの順列がZr$$>$$Hf$$sim$$Rfであることが明らかとなった。これら三元素の塩化物錯体の形成順列を考慮すると、Rf四塩化物のTBP錯体の安定性がZr, Hfよりも低いことが示唆される。

論文

Chemical studies on rutherfordium (Rf) at JAERI

永目 諭一郎; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 石井 康雄; 佐藤 哲也; 平田 勝; 西中 一朗; 市川 進一; et al.

Radiochimica Acta, 93(9-10), p.519 - 526, 2005/00

 被引用回数:26 パーセンタイル:11.69(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

東海研究所タンデム加速器を用いて進めてきた超重元素(104番元素)ラザホージウム(Rf)の単一原子レベルでの化学挙動研究について報告する。特に短寿命(78秒)で数分間に1原子の割合で生成するRfのイオン交換挙動を調べるために開発した自動迅速イオン交換分離装置の概要を紹介する。また最近得られたRfのフッ化物錯体のイオン交換挙動について詳しく述べる。これはRfのフッ化水素酸溶液中での陰イオン交換挙動が、周期表同族元素であるジルコニウムやハフニウムの挙動とは大きく異なっていて、Rfのフッ化物形成に相対論効果が寄与している可能性を指摘する興味深い結果である。

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