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論文

Measurement of the Md$$^{3+}$$/Md$$^{2+}$$ reduction potential studied with flow electrolytic chromatography

豊嶋 厚史; Li, Z.*; 浅井 雅人; 佐藤 望; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 金谷 佑亮; 北辻 章浩; 塚田 和明; 永目 諭一郎; et al.

Inorganic Chemistry, 52(21), p.12311 - 12313, 2013/11

https://doi.org/10.1021/ic401571h
 被引用回数：3 パーセンタイル：78.65(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

本研究では、フロー電解クロマトグラフィー装置を用いメンデレビウム(Md)の還元挙動を調べた。クロマトグラフィーカラムに適切な電位を印加することにより、安定なMd$$^{3+}$$をMd$$^{2+}$$へと還元できた。Md$$^{3+}$$+e$$^{-}$$$$rightarrow$$Md$$^{2+}$$反応の還元電位を標準水素電極に対して-0.16$$pm$$0.05Vと決定した。

論文

Sulfate complexation of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution

Li, Z.*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; Pershina, V.*; et al.

Radiochimica Acta, 100(3), p.157 - 164, 2012/03

https://doi.org/10.1524/ract.2012.1898
 被引用回数：8 パーセンタイル：32.85(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The cation-exchange behavior of $$^{261}$$Rf ($$T_{1/2}$$ = 78 s) produced in the $$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5$$n$$) reaction was studied on a one-atom-at-a-time scale in 0.15-0.69 M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions ([H$$^{+}$$] = 1.0 M) using an automated ion-exchange separation apparatus coupled with the detection system for alpha-spectroscopy (AIDA). It was found that adsorption probabilities ($$%$$ads) of $$^{261}$$Rf on cation-exchange resin decrease with an increase of [HSO$$_{4}$$$$^{-}$$], showing a successive formation of Rf sulfate complexes. Rf exhibits a weaker complex formation tendency compared to the lighter homologues Zr and Hf. This is in good agreement with theoretical predictions including relativistic effects.

論文

Anionic fluoro complex of element 105, Db

笠松 良崇*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; Li, Z.; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 西中 一朗; et al.

Chemistry Letters, 38(11), p.1084 - 1085, 2009/10

https://doi.org/10.1246/cl.2009.1084
 被引用回数：13 パーセンタイル：48.46(Chemistry, Multidisciplinary)

105番元素ドブニウム(Db)のフッ化水素酸と硝酸混合水溶液中における陰イオン交換挙動を、新規に開発した迅速イオン交換分離装置を用いて調べた。Dbのフッ化物陰イオン錯体の挙動は、近接の第6周期同族元素タンタル(Ta)の挙動とは大きく異なり、第5周期のニオブ(Nb)の挙動と似ているという特徴的な性質を示すことがわかった。

口頭

KCl, KFエアロゾルを利用した核反応生成物のHeガスジェット迅速搬送と陰イオン交換実験

笠松 良崇; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 康雄; 西中 一朗; 佐藤 哲也; Li, Z.; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

本研究では105番元素、ドブニウム(Db)の研究を進めている。これまでDbの同族元素であるNbやTa,擬似同族元素PaのHF/HNO$$_{3}$$混酸水溶液中での陰イオン交換挙動を調べ、Dbのフッ化物錯形成を調べるための実験条件を模索してきた。そして、1条件ではあるがDbのイオン交換挙動を調べることに成功し、Dbの溶離挙動がTaよりもNbに近いことがわかった。しかし、これまでの実験手法では溶液濃度によってはNbが樹脂などに物理吸着する等の問題があった。そこで、より迅速で安定したフッ化物錯形成を実現するため、本実験ではエアロゾルを広く使用されてきたKClからKFに変更して、生成物の搬送テストとオンライン陰イオン交換実験を行った。結果として、KFをエアロゾルとして用いるとNbが物理吸着する現象がなくなり、挙動もより安定化する様子が観測された。バッチ法で取得していたNb, Taの溶離挙動をもよく再現しており、He/KFガスジェットの使用によって迅速なオンライン実験条件下でもNbのフッ化物錯形成を詳細に調べることができることがわかった。今後より多様な条件下でNbを比較対象としたDbの実験を進めていくための実験条件を見いだすことができた。

口頭

新実験システムを利用した105番元素(Db)のHF/HNO$$_3$$水溶液中での陰イオン交換挙動

塚田 和明; 笠松 良崇; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 石井 康雄; Li, Z.; 菊池 貴宏; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

原子力機構のタンデム加速器を利用した核反応$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F,5n)により105番元素ドブニウムの同位体$$^{262}$$Db(半減期:34秒)を合成し、新たに開発したオンライン実験装置を利用して、HF/HNO$$_3$$水溶液系での陰イオン交換実験を行った。その結果、Dbは同族元素Taと比較し、陰イオン交換樹脂への吸着が弱く、また、Nbと同等かより弱い傾向が明らかになった。このことから、Dbのフッ化物錯形成が同族元素に比べ弱いことが期待される。

口頭

Anion-exchange behavior of Db in HF/HNO$$_{3}$$ mixed solution using a new on-line chemical apparatus

塚田 和明; 笠松 良崇*; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 石井 康雄; Li, Z.; 菊池 貴宏; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

原子力機構のタンデム加速器から得られる重イオンビームを用いて$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F,5n)反応により105番元素ドブニウムの同位体$$^{262}$$Db(半減期:34秒)を合成し、新たに開発したオンライン化学分離装置を利用して、HF/HNO$$_{3}$$水溶液系での陰イオン交換挙動を調べた。開発した装置では、$$^{262}$$Dbの半減期(34秒)以内で化学分離を行い、$$alpha$$線測定を開始することが可能になり、統計精度を約2倍に上げることができた。この結果、Dbのデータを精度よく求めることができ、同族元素のイオン交換挙動との比較が可能になり、DbはTaと比較して陰イオン交換樹脂への吸着が著しく弱いこと、また、Nbの吸着とほぼ同等か若干弱い可能性があることが明らかになった。

口頭

Cation-exchange behavior of Zr, Hf, and Th in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions; Towards to study on sulfate complexation of $$^{104}$$Rf

Li, Z.; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 佐藤 望; 永目 諭一郎

no journal, , 

Cation-exchange behavior of Zr, Hf, and Th in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions at [H$$^{+}$$] = 1.0 M and [SO$$_{4}$$$$^{2-}$$] = 0.000408 M has been studied by a batch method as model experiments of $$_{104}$$Rf. On-line chromatographic behavior of short-lived Zr and Hf was also examined with a rapid chemical separation apparatus to find out appropriate experimental conditions for Rf.

口頭

電気化学的手法による101番元素メンデレビウムの還元

豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Li, Z.; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 北辻 章浩; 永目 諭一郎; 大江 一弘*; et al.

no journal, , 

101番元素メンデレビウム(Md)は水溶液中で3価が最も安定であるが、2価だけでなく1価に還元される可能性があり非常に興味深い。本研究では、電気化学的手法を用いてMdの2価への還元を調べた。原子力機構タンデム加速器において、$$^{248}$$Cm($$^{11}$$B, 4n)反応によって$$^{255}$$Mdを合成した。反応生成物をHe/KClガスジェット法により化学室に搬送し、化学分離装置に捕集した。KClを除去した後、フロー電解カラム装置に導入し0.1M HCl水溶液を用いて溶離展開した。作用電極には0$$sim$$-0.9Vの電圧(Ag/AgCl参照電極)を印加した。溶出液を300$$mu$$Lずつ5つに分取し別々のTa皿に収集した。その後、3M HCl水溶液をカラム電極に導入し、電極に吸着したイオンを流し出した。溶出液を300$$mu$$Lずつ2つに分取し、別のTa皿に収集した。これらを蒸発乾固した後、PIPS検出器を用いて$$alpha$$線測定を行った。印加電圧0Vでは、Mdは0.1M HCl水溶液で溶出せず、3.0M HClで溶出した。この挙動はBk$$^{3+}$$と同じで、Md$$^{3+}$$として存在することを示している。一方、-0.9Vでは、Mdは0.1M HCl水溶液で溶出した。この挙動はSr$$^{2+}$$と同じで、2価に還元されていることがわかった。

口頭

Electrochemistry of the heaviest elements at JAEA

豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 北辻 章浩; 石井 康雄; 佐藤 哲也; Li, Z.; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 西中 一朗; et al.

no journal, , 

電気化学的手法を用いた重アクチノイド元素ノーベリウム(No)の酸化について発表する。原子力機構タンデム加速器において、$$^{248}$$Cm($$^{12}$$C, 5n)反応により$$^{255}$$Noを合成し、ガスジェット法によって化学室に搬送した。捕集生成物を$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸($$alpha$$-HIB)水溶液に溶解した後、フロー電解カラム装置に導入し、カラム電極からの溶出液を6つのTa皿に180$$mu$$Lずつ収集した。その後、カラムに吸着したイオンを流し出すために3.0M HCl水溶液を流し、溶出液を別の2つのTa皿に収集した。これらの溶出液を蒸発乾固した後、PIPS検出器を用いて$$alpha$$線測定を行った。また$$^{81}$$Srと$$^{162}$$Ybを用いて2価イオンと3価イオンの溶出挙動を確認した。印加電圧0.2Vでは、$$^{255}$$NoはSr$$^{2+}$$と同様に3.0M HCl溶出液に観測された。この挙動はNoが2価イオンとして存在することを示している。一方、1.2Vでは、NoはYb$$^{3+}$$と同様に0.1M $$alpha$$-HIB水溶液によって溶出した。この溶出挙動はNo$$^{2+}$$がNo$$^{3+}$$に電気化学的に酸化されたことを示している。101番元素メンデレビウム(Md)の還元についても報告する。

口頭

Dbを模擬した5族元素Nb並びにTaのオンライン等温ガスクロマトグラフ挙動

佐藤 哲也; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; Li, Z.; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎

no journal, , 

超アクチノイド元素Dbの模擬として、5族元素Nb及びTaの短寿命核種を用い、これらの等温ガスクロマトグラフ挙動を調べた。オキシ塩化物生成が見込まれる条件下でのTa揮発性化合物の分離挙動は本研究で初めて観測され、その揮発性はNbに比べて低いことがわかった。

口頭

Development of an on-line isothermal gas chromatographic apparatus for Db and Sg

佐藤 哲也; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 笠松 良崇*; Li, Z.; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 羽場 宏光*; 後藤 真一*; et al.

no journal, , 

超アクチノイド元素Db及びSgの化学的性質を調べるため、オンライン等温ガスクロマトグラフ装置の開発を行った。Db及びSgの模擬として、それぞれNbとTa、及びWの短寿命核種を用いて、5族,6族元素の等温ガスクロマトグラフ挙動を調べた。オキシ塩化物生成が見込まれる条件下での揮発性化合物の分離挙動を調べたところ、Nb及びWについてはこれまでの報告を再現することがわかった。一方、Taの挙動を本装置で初めて観測することができた。また、このときTaの揮発性はNbに比べて低いものであることがわかった。

口頭

Chemical investigation of Rf and Db at JAEA

永目 諭一郎; 浅井 雅人; 石井 康雄; 菊池 貴宏; Li, Z.; 佐藤 哲也; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 笠松 良崇*; 羽場 宏光*; et al.

no journal, , 

原子力機構で進めてきた、超重元素ラザホージウム(Rf)並びにドブニウム(Db)のフッ化物錯形成に関する研究成果を報告する。化学的研究に使用する超重核種$$^{261}$$Rf並びに$$^{262}$$Dbは原子力機構のタンデム加速器を用いて、それぞれ$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5$$n$$)並びに$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F, 5$$n$$)反応で合成した。Rf並びにDbのフッ化水素酸(HF)/硝酸(HNO$$_{3}$$)混合水溶液中でのイオン交換挙動を、周期表の同族元素と比較しながら迅速化学分離装置AIDAを用いて詳細に調べた。その結果、Rfのフッ化物錯形成が同族元素のフッ化物形成よりも著しく弱いことがわかった。一方、Dbのフッ化物形成についても同様な結果が得られた。超重元素で観測された特異的なフッ化物形成について議論する。

口頭

Rfを模擬した同族元素Zr並びにHfの$$alpha$$-HiB錯形成

菊池 貴宏; 豊嶋 厚史; Li, Z.; 塚田 和明; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 永目 諭一郎; 笠松 良崇*; Fan, F.*

no journal, , 

原子番号104以上の超アクチノイド元素の化学的性質は、その短い半減期と核反応生成率の低さから化学実験が困難で、未だ不明な部分が多い。これまでに本研究グループでは、周期表第4族に位置する104番元素ラザホージウム(Rf)のフッ化物形成が同族元素Zr並びにHfの性質とは大きく異なることを実験で確認してきた。本研究では、このRfをさらに系統的に理解するために、金属イオンの電荷やイオン半径に依存して錯体を形成する$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸($$alpha$$-HiB)を用いた陽イオン交換法による研究を目指して、同族元素のZr並びにHfを対象に$$alpha$$-HiB錯体の形成機構を調べた。また、この実験結果から、今後のRfのオンライン実験への適応に関する問題点等の評価を行った。

口頭

HF/HNO$$_{3}$$水溶液系における105番元素、Dbの陰イオン交換挙動

笠松 良崇*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; Li, Z.; 石井 康雄; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 菊池 貴宏; 羽場 宏光*; et al.

no journal, , 

105番元素ドブニウム(Db)のフッ化物錯形成を明らかにするために、Db及びその同族元素Nb, Ta, 擬同族元素Paの陰イオン交換挙動をHF/HNO$$_{3}$$混合水溶液において調べた。原子力機構タンデム加速器施設において$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F, 5n)反応により$$^{262}$$Dbを合成した。反応生成物を迅速に化学室へガスジェット搬送し、新たに開発したオンライン迅速イオン交換・$$alpha$$線測定装置を用いてDbの陰イオン交換挙動を調べた。また、第5族同族元素であるNb, Taの陰イオン交換挙動も同条件下において調べ、Dbの実験値との比較を行った。その結果、Dbの分配係数($$it K$$$$_{d}$$値)は、周期表上で最も近い同族元素Taの$$it K$$$$_{d}$$値よりも1桁以上小さく、より軽い同族元素Nbの$$it K$$$$_{d}$$値に近いことを明らかとした。また、Dbの$$it K$$$$_{d}$$値は、別の実験で得た擬同族元素Paの$$it K$$$$_{d}$$値にも近いことがわかった。

口頭

電気化学的手法を用いたメンデレビウム(Md)の還元

豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Li, Z.; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 北辻 章浩; 永目 諭一郎; 大江 一弘*; et al.

no journal, , 

電気化学的手法を用い、メンデレビウム(Md)の還元を調べた。原子力機構タンデム加速器においてMd-255を合成し、ガスジェット法により化学室に搬送した。Mdを0.1M塩酸水溶液に溶解した後、作用電極をイオン交換体によって修飾したフロー電解カラム装置に導入し、溶離展開した。電極への印加電圧の変化に対する溶離挙動の変化を調べ、-0.4Vよりも低い印加電圧で3価から2価へ還元されることを明らかにした。

口頭

Electrochemistry of the heaveist elements

豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 北辻 章浩; 石井 康雄; 佐藤 哲也; Li, Z.; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 西中 一朗; et al.

no journal, , 

電気化学クロマトグラフィーを用いたノーベリウム(No)とメンデレビウム(Md)の電気化学的研究について発表する。原子力機構タンデム加速器施設において、$$^{248}$$Cm($$^{12}$$C, 5n)反応並びに$$^{248}$$Cm($$^{11}$$B, 4n)反応によってそれぞれ$$^{255}$$No並びに$$^{255}$$Mdを合成した。Noの実験では、0.1M$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸($$alpha$$-HIB)水溶液中において、$$^{81}$$Sr$$^{2+}$$並びに$$^{162}$$Yb$$^{3+}$$の溶離挙動と比較しながら、2価から3価への酸化実験を行った。印加電圧0.2Vでは、Noは$$alpha$$-HIBでは溶離せず、3.0M HClによって電極から溶出した。このNoの挙動はSr$$^{2+}$$に類似しており、Noが2+であることを示している。一方、1.2VではNoは$$alpha$$-HIB水溶液によって溶出した。この溶離挙動はYb$$^{3+}$$に類似しており、No$$^{2+}$$からNo$$^{3+}$$への酸化に成功したことを明確に示している。発表では、0.1M HCl水溶液中におけるMd$$^{3+}$$からMd$$^{2+}$$への還元についても報告する。

口頭

Anion-exchange behavior of Db in HF/HNO$$_{3}$$ mixed solution using an on-line chemical apparatus

塚田 和明; 笠松 良崇*; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 石井 康雄; Li, Z.; 菊池 貴宏; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; et al.

no journal, , 

105番元素ドブニウム(Db)と同族元素のニオブ及びタンタルのHF/HNO$$_{3}$$混合水溶液系における陰イオン交換挙動を、オンライン迅速化学分離装置(AIDA-II)を利用して観測した。実験では、$$^{262}$$Db, $$^{88}$$Nb及び$$^{169,170}$$Ta同位体を、それぞれ$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F, ${it 5}$n), $$^{nat}$$Ge($$^{19}$$F, ${it x}$n)及び$$^{nat}$$Gd($$^{19}$$F, ${it x}$n)反応を用いてタンデム加速器で合成し、AIDA-IIを利用した繰り返し化学分離と$$alpha$$線測定を行った。得られた$$alpha$$線スペクトルから、Dbの壊変に伴う$$alpha$$線を同定し、その分配係数を求めた。その結果、本水溶液系における陰イオン交換樹脂への吸着の強さはPa $$<$$ Db $$<$$ Nb $$ll$$ Taであり、Dbとその直近の同族元素であるTaの挙動が大きく異なるという興味深い結果が得られた。講演では本結果とともに、原子力機構におけるDbの水溶液化学の現状と今後の計画についても報告する。

口頭

Sulfate complexation of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution ([H$$^{+}$$] = 1.0 M)

Li, Z.; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; Sch$"a$del, M.*; 永目 諭一郎; Liang, X. H.*; et al.

no journal, , 

本研究では、H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ (0.15-0.69 M)/HNO$$_{3}$$ ([H$$^{+}$$] = 1.0 M)混合水溶液中における104番元素Rfの硫酸錯体形成を明らかにした。$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5n)反応により$$^{261}$$Rf (半減期T$$_{1/2}$$ = 78 s)を合成し、ガスジェット法により化学室に搬送した後に自動化学分離装置を用いてその陽イオン交換挙動を調べた。その結果、Rfの硫酸錯体形成は軽同族元素のZr並びにHfに比べ著しく弱いことが明らかになった。この結果は相対論計算による理論的予測と定性的に一致している。

口頭

Rfを模擬した周期表第4族元素の$$alpha$$-HiB錯形成とイオン交換挙動

菊池 貴宏; 豊嶋 厚史; Li, Z.; 塚田 和明; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 永目 諭一郎; 笠松 良崇*; Fan, F.*

no journal, , 

本研究では、金属イオンの電荷やイオン半径に鋭敏な$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸($$alpha$$-HiB)を錯形成剤として用い、陽イオン交換法により104番元素ラザホージウム(Rf)の同族元素Zr, Hf並びに擬同族元素Thの錯体形成反応を調べた。実験に用いた$$^{88}$$Zr並びに$$^{175}$$Hfは、原子力機構タンデム加速器において製造し、分離精製した。また$$^{234}$$Thは$$^{238}$$Uからイオン交換法によって分離し、0.1$$sim$$0.5M HNO$$_{3}$$水溶液中に保存した。これらのトレーサーを含む$$alpha$$-HiB/HNO$$_{3}$$混合水溶液と陽イオン交換樹脂を混合して60$$^{circ}$$Cで振とうした。試料を遠心分離して一定量分取し、試料の$$gamma$$線を測定して分配係数を得た。ZrとHfの平衡到達時間を振とう時間を変化させて検討した後、平衡時における分配係数の変化を$$alpha$$-HiB錯形成剤の濃度に対して調べた。その結果、ZrとHfはどちらも約180分で平衡に到達することが明らかになった。また、$$alpha$$-HiB濃度の増加に伴ってZr並びにHfの分配係数は減少し、陽イオン錯体の逐次形成反応を示した。一方、Thは陽イオン交換樹脂に強く吸着し、Zr並びにHfの挙動とは大きく異なることが明らかになった。

口頭

フッ化水素酸・硝酸混合水溶液系における6族元素の陰イオン交換挙動; $$^{106}$$Sgのイオン交換挙動研究に向けて

Liang, X.; Li, Z.; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 金谷 佑亮; 永目 諭一郎

no journal, , 

106番元素シーボーギウム(Sg)に対してフッ化水素酸と硝酸の混合水溶液系での陰イオン交換挙動実験に関する研究を進めるため、同族元素であるWとMoを対象に同分離系における分配係数とその平衡到達時間を得た。Wに対するバッチ実験の結果から、常温での平衡到達時間は数日を要するが、溶液温度70$$^{circ}$$Cでは平衡到達時間が大きく改善することが明らかになった。また、70$$^{circ}$$CにおけるHF濃度に対するWとMoの分配係数変化は、10$$^{-4}$$Mから1.0MのHF濃度範囲において、Moの分配係数は小さくほぼ一定であるのに対し、WはHF濃度に依存して変化することがわかった。このことは、両者の違いをもとにSgの分配係数を測定し比較することで、本水溶液系におけるSgのフッ化物イオン錯体形成に関する新たな情報を得る可能性を示している。

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