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末國 晃一郎*; Lee, C. H.*; 田中 博己*; 西堀 英治*; 中村 篤*; 笠井 秀隆*; 森 仁志*; 臼井 秀知*; 越智 正之*; 長谷川 巧*; et al.
Advanced Materials, 30(13), p.1706230_1 - 1706230_6, 2018/03
被引用回数：64 パーセンタイル：89.72(Chemistry, Multidisciplinary)高性能デバイスとしての熱電材料には、高い電気伝導度と低い熱伝導度という相反する要求を同時に満たす必要がある。本研究では、テトラへドライト(Cu,Zn)
(Sb,As)
S
の結晶構造とフォノンダイナミクスを調べ、平面内に配位している銅原子のラットリング運動がフォノンを効率良く散乱することを見出した。これらの知見は、平面配位構造を有する高性能熱電材料の新たな開発指針を与えるものである。
岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 駒嶺 哲*; 越智 英治*; 赤堀 光雄
Journal of Nuclear Materials, 471, p.110 - 115, 2016/02
被引用回数：6 パーセンタイル：44.70(Materials Science, Multidisciplinary)複数種類の温度と雰囲気の組み合わせ熱処理によって調製された模擬ガラス試料中の白金族元素の酸化還元状態を調べるために、放射光EXAFS分析を実施した。まず、EXAFS関数をRuO
のような標準物質のスペクトルと比較し、カーブフィッティング解析から構造パラメーターを取得した。加えて、2種類の標準物質のデータの線形結合解析から、金属と酸化物の割合の導出を試み、熱処理温度の上昇に伴い、金属成分の割合が増加することを明らかにした。確認されたロジウムの化学形は、RhO
ではなくRhOであり、酸化物の形態ではルテニウムと同伴した挙動を示すことも明らかになった。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
電気化学および工業物理化学, 81(7), p.543 - 546, 2013/07
被引用回数：8 パーセンタイル：18.95(Electrochemistry)高温溶融状態の高レベル模擬ガラス中のルテニウム元素の挙動と化学状態を、放射光X線イメージング技術を使用して分析した。溶融から気泡発生、ルテニウムの凝集と沈殿までを、12ビットCCDカメラで動的に観察した。X線強度は、画像の濃淡を数値化することによって得た。また、ルテニウムの存在は、そのK吸収端直後のエネルギーにおいては、図中にて黒く強調されて観測される。位置分解能を備えたイメージングXAFS分析技術を駆使して、溶融状態のルテニウムの化学状態についても調べた。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
Proceedings of 4th Asian Conference on Molten Salt Chemistry and Technology & 44th Symposium on Molten Salt Chemistry, Japan, p.47 - 52, 2012/09
模擬ガラスの溶融状態と融体中のルテニウムの挙動を、放射光イメージング分析によって調べた。溶融,気泡の発生と成長、ルテニウムの凝集と沈降を、高感度CCDカメラの12ビットグレースケール連続画像として動的に観察した。ルテニウムの存在は、画像中に黒色で強調される。また、透過X線強度は、画像のグレースケールを数値化することによって得た。さらに、位置分解能を備えたイメージングXAFS測定を行い、高温融体中のルテニウムの化学状態を明らかにする試みを実施した。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 塩飽 秀啓; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
日本原子力学会和文論文誌, 11(2), p.127 - 132, 2012/06
模擬ガラス中のルテニウム元素の分布とその化学状態を、放射光イメージング測定技術を使い分析した。この方法では、ダイレクトX線CCDカメラを、イオンチェンバーの代わりに使用している。X線CCDカメラによる画像の濃淡を数値化解析することにより、位置分解能を備えたX線吸収スペクトルが取得可能である。本研究では最初に、ルテニウム金属と酸化物が混在したテスト試料の測定を実施した。その結果、ルテニウム元素の分布情報を取得できたうえに、さらにルテニウムリッチの微小領域における化学状態、すなわちそれが金属か酸化物かの評価が可能であることを示すことができた。この手法を模擬ガラス試料へ適用し、ガラス中のルテニウム元素が酸化物の状態でいることを明らかにした。
稲垣 八穂広*; 酒谷 圭一*; 山村 由貴*; 三ツ井 誠一郎; 野下 健司*; 三浦 吉幸*; 兼平 憲男*; 越智 英治*; 椋木 敦*; 千葉 保*
第7回再処理・リサイクル部会セミナーテキスト, p.136 - 137, 2011/01
これまでの静的溶解試験では、ガラス溶解に伴い反応溶液の液性が変化するため、任意の液性一定条件での測定評価が困難であった。本研究では、我が国の模擬ガラス固化体であるJAEA-P0798ガラス及びJNFL-KMOCガラスについて、新たに考案したマイクロチャンネル流水試験法を用いた任意の液性一定条件での溶解試験を行い、ガラスの本質的特性の一つである初期溶解速度(
: 反応溶液中シリカ濃度がゼロの条件でのガラス溶解速度)を精密に測定し、その温度依存性,pH依存性を体系的に評価した。その結果、いずれのガラス試料についてもは温度とともに増大し、各温度においてpHに関してV字型の依存性を示すことがわかった。
小野瀬 研二*; 武川 哲也*; 越智 英治*
PNC TJ4125 86-002, 107 Pages, 1986/11
現在,動力炉・核燃料開発事業団東海再処理工場で設計中の償却施設で,揮発性ルテニウムの除去のために用いているシリカゲルフィルタおよびスクラバ,HEPAフィルタの信頼性確認試験を行った。シリカゲルフィルタでは,長期間の模擬オフガスへの曝気および高濃度NO-(1%)の模擬オフガスへの曝気を行い,ルテニウムの除染性能を試験した。また,プラントシャットダウン時のエアパージによる吸着ルテニウムの再飛散の可能性をみるため,エアパージ後のルテニウムの分布を調べた。スクラバとHEPAフィルタは,償却施設の設計で用いているスクラバ+HEPA,HEPA+HEPAの2ケースでの除染性能を試験した。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
no journal, ,
模擬ガラス中における、ジルコニウム,モリブデンやルテニウムのような核分裂生成元素の分布と化学状態を、放射光イメージング技術を使い調べた。高分解能のイメージングシステムと高速度のCCDカメラを駆使し、模擬ガラスの高温溶融状態に保ちながらの観察を実施した。位置分解能を備えたX線吸収スペクトルを、CCD画像のグレースケールの数値解析によって取得した。
高野 公秀; 山岸 功; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*
no journal, ,
ガラス溶融炉中におけるMo-Tc-Ru-Rh-Pd系の不溶解残渣の物理的・化学的挙動を明らかにするため、その化学形変化を把握することが重要である。ここでは、模擬不溶解残渣合金粉末を硝酸ナトリウムあるいは模擬廃液乾燥物と加熱し、仮焼層形成温度領域での残渣由来元素の化学形評価を350から700
Cの範囲で行った。合金中のMoは500C前後から硝酸塩と反応してモリブデン酸塩を形成し、700C以上まで安定に存在することを確認した。Ruは600C程度から二酸化物に酸化されており、それに伴い六方晶合金相は600から700Cにかけて消失した。合金粉末のみを大気中で加熱した際には、Ruが徐々に酸化されても1000C程度まで合金相が残存するが、硝酸塩との共存下では、溶融硝酸塩との反応及び脱硝に伴う酸化力に富んだNOx及び酸素発生により、模擬不溶解残渣合金の酸化が促進されることを明らかにした。
守川 洋; 宮内 厚志; 中島 正義; 大山 孝一; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*
no journal, ,
白金族元素(Ru,Rh,Pd)は、ガラス溶融炉内で沈降・堆積し溶融ガラスの粘性を増加させ、ガラスの流下性に影響を与える。ガラス溶融炉運転で想定される高温条件での白金族元素の沈降挙動を把握するため、本研究では模擬ガラス試料を用いた実験室規模の高温保持試験を行い、白金族元素の沈降形態とともに、溶融温度と沈降速度の関係を評価した。その結果、溶融ガラス中の高温保持による沈降試験において自然重力沈降下では、白金族粒子は界面沈降形態を有し、圧密沈降へと変化し、界面沈降形態下では界面沈降速度は粘性に依存している。また1100度-1440時間までの範囲では底部の白金族濃度は飽和せず上昇傾向を示し、保持時間との関係はほぼ比例関係で表すことができた。
中田 正美; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物は、ガラス固化体を製作し保管されるが、高レベル放射性廃棄物中には遷移金属,ランタノイドや白金族など多くの元素が含まれている。そこで、酸化還元(REDOX)状態を指標の一つとすることにより、性状評価を行うこととした。含まれている元素の中で、鉄はREDOX状態により金属から2価や3価のように異なる化学状態を示すので、
Feメスバウアスペクトルを測定し、REDOX評価を試みた。製作した模擬ガラス試料を粉末にし、メスバウア分光測定を行った。その結果、仮焼層では、3価の鉄のみが観測されたが、残留ガラスでは、2価の鉄も観測できた。2価が存在しない仮焼層の方が残留ガラスより強い酸化状態であったことを示すことができた。
大山 孝一; 守川 洋; 宮内 厚志; 中島 正義; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*
no journal, ,
白金族元素(Ru, Rh, Pd)成分粒子はホウケイ酸ガラスにおける溶解度が小さいことから、ガラス溶融炉内で沈降・堆積し粘度を増加させ、ガラスの流下性に影響を及ぼす。ガラス溶融炉の運転で想定される数か月に渡る高温保持で生じる炉内の白金族元素成分粒子の重力による自然沈降の形態及び白金族元素成分の含有率の変化を把握するため、模擬廃棄物ガラスを用い、4か月(2880hr)までのるつぼスケールの保持試験を行った。その結果、粒子を含まない上澄み領域と粒子を含む領域が明確な境界を持って形成され、その界面は時間経過とともに低下しており、この低下傾向は時間経過とともに緩やかになっていることがわかった。また、1100Cで保持した模擬廃棄物ガラスの容器底部から採取した試料の組成分析で、1440hrまでは白金族元素成分の含有率は範囲ではおおむね直線的に上昇したが、それ以降では上昇傾向が穏やかになっていることが確認された。
永山 紗智子; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 赤堀 光雄; 川島 英典*; 駒嶺 哲*; 越智 英治*
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物のガラス固化処理プロセスを詳細に理解するためには、溶融ガラス表面に形成される仮焼層及び、溶融ガラス中における白金族元素の挙動解明が必須である。ガラス中での白金族元素の化学状態を知るために、脱硝処理した模擬廃液粉末を空気中と還元雰囲気中で加熱処理し、模擬溶融ガラス及び模擬仮焼層試料を調製した。調製試料の放射光XAFS測定を行うことで、酸素濃度が化学状態へ与える影響を分析・評価した。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 川島 英典*; 駒嶺 哲*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
no journal, ,
使用済み燃料の再処理工程で発生する高レベル廃液の処分プロセスを模擬した、ホウケイ酸ガラスと模擬廃液の溶融状態におけるルテニウム元素の挙動を、放射光イメージング観察によって調べた。気泡の発生、ルテニウムの凝集、凝集体の沈殿が観察された。また、RuのK吸収端を対象としたイメージングXAFS分析から、凝集体中のRuが酸化物であることが確認された。
岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 永山 紗智子*; 中田 正美; 赤堀 光雄; 川島 英典*; 駒嶺 哲*; 越智 英治*
no journal, ,
六ヶ所再処理工場高レベル放射性廃液のガラス固化プロセスにおいて、ガラス溶融炉における不溶解残渣の性状や挙動の評価が重要である。そこで、不溶解残渣の主成分であるRu等白金族元素を含有した模擬不溶解残渣合金を用い、放射光XAFSによる性状評価を実施している。溶融ガラス中の性状、特に化学状態は、酸化還元状態(REDOX)に大きく影響されることから、ここでは、酸素分圧を変えることによりガラス中の酸化還元状態を制御し、模擬ガラスを調製するとともに、放射光XAFSにより試料中に含有する白金族元素の主成分分析を行うことにより、組成とREDOXとの関連を明らかにした。
高野 公秀; 山岸 功; 赤堀 光雄; 湊 和生; 吉岡 正弘*; 越智 英治*; 福井 寿樹*; 駒嶺 哲*
no journal, ,
不溶解残渣の空気中高温酸化挙動を示差熱重量分析により明らかにするとともに、模擬不溶解残渣合金との酸化挙動の相違を、粒径やTcの有無等の観点から比較検討した。六ヶ所再処理工場で採取した実残渣と、模擬合金の空気中1220Cまでの示差熱重量曲線を比較した結果、Moと特にRuの酸化開始温度は実残渣の方が低いこと、そのためにRuO
の蒸発がより低温域から進行し残存率は実残渣の方が低くなることがわかった。模擬残渣の平均径15
mに対し、実残渣では数十nmから数百nmと微細であるために、反応速度が大きく異なるためと考えられる。加熱後の生成物は、模擬合金,実残渣ともにRuOが主要な相で、他にPd-Rh合金,降温時に生成したPdOであり、さらに実残渣には元から含有していたZrOが確認されたが、MoとTcを含有した相は確認されず、昇温過程で酸化物として大部分は蒸発したと考えられる。
岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 赤堀 光雄; 川島 英典*; 駒嶺 哲*; 越智 英治*
no journal, ,
様々な熱処理をした模擬ガラス試料について、Ru, RhおよびPdのXAFS測定を行い、EXAFS関数を導出した。それらの結果が、金属と酸化物の標準試料データの組成比による簡単な線形結合によって良好に再現されることを利用し、試料中の金属成分と酸化物成分の割合を求めた。この方法によって模擬ガラスを製造したプロセスの酸化還元状態を推測することを提案した。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 湊 和生; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; et al.
no journal, ,
従来のイオンチェンバーの替わりにX線ダイレクトCCDカメラを使用した放射光イメージング技術を利用し、高レベル模擬廃棄物ガラス試料中のRu元素の分布とその化学状態を調べた。取得した画像のグレースケール解析から、位置分解能を備えたX線吸収スペクトルを取得した。得られたスペクトルを標準試料のものと比較して、試料中の各部分が酸化物なのか金属なのかを判別した。解析の結果、ガラス利用中ではRuは、酸化物RuOの状態で分布していることを確認した。
岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*
no journal, ,
模擬ガラス仮焼層中の不溶解性残渣成分の分析を、放射光イメージング及びXAFS法を使い実施した。Zrがケイ酸ジルコニウムやモリブデン酸ジルコニウムのような複合酸化物の状態で存在すること、ほとんどのモリブデンがモリブデン酸イオンの状態であることがわかった。セリウムのL3吸収端XAFS分析における3価と4価の存在比から、酸化還元状態を推定した。セリウムのK吸収端XAFSからは、同元素が結晶相にあるかガラス相にあるかの判断を実施した。溶融状態のイメージング観察からは、Ruの化学状態や気泡の成長に関する情報を得た。
岡本 芳浩; 中田 正美; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*
no journal, ,
模擬ガラス中の不溶解性残渣の挙動評価として、主要構成元素であるルテニウムについて、高温溶融状態の模擬ガラス試料を測定対象とした放射光イメージング分析を実施し、気泡の発生と成長、及びそれに伴うルテニウムの凝集と沈降の様子を明らかにした。また、凝集したルテニウムの化学状態に関しては、イメージングAFS測定からルテニウム酸化物(RuO)であることがわかった。
