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末國 晃一郎*; Lee, C. H.*; 田中 博己*; 西堀 英治*; 中村 篤*; 笠井 秀隆*; 森 仁志*; 臼井 秀知*; 越智 正之*; 長谷川 巧*; et al.
Advanced Materials, 30(13), p.1706230_1 - 1706230_6, 2018/03
被引用回数：68 パーセンタイル：89.61(Chemistry, Multidisciplinary)高性能デバイスとしての熱電材料には、高い電気伝導度と低い熱伝導度という相反する要求を同時に満たす必要がある。本研究では、テトラへドライト(Cu,Zn)
(Sb,As)
S
の結晶構造とフォノンダイナミクスを調べ、平面内に配位している銅原子のラットリング運動がフォノンを効率良く散乱することを見出した。これらの知見は、平面配位構造を有する高性能熱電材料の新たな開発指針を与えるものである。
岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 駒嶺 哲*; 越智 英治*; 赤堀 光雄
Journal of Nuclear Materials, 471, p.110 - 115, 2016/02
被引用回数：9 パーセンタイル：53.71(Materials Science, Multidisciplinary)複数種類の温度と雰囲気の組み合わせ熱処理によって調製された模擬ガラス試料中の白金族元素の酸化還元状態を調べるために、放射光EXAFS分析を実施した。まず、EXAFS関数をRuO
のような標準物質のスペクトルと比較し、カーブフィッティング解析から構造パラメーターを取得した。加えて、2種類の標準物質のデータの線形結合解析から、金属と酸化物の割合の導出を試み、熱処理温度の上昇に伴い、金属成分の割合が増加することを明らかにした。確認されたロジウムの化学形は、RhO
ではなくRhOであり、酸化物の形態ではルテニウムと同伴した挙動を示すことも明らかになった。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
電気化学および工業物理化学, 81(7), p.543 - 546, 2013/07
被引用回数：8 パーセンタイル：18.60(Electrochemistry)高温溶融状態の高レベル模擬ガラス中のルテニウム元素の挙動と化学状態を、放射光X線イメージング技術を使用して分析した。溶融から気泡発生、ルテニウムの凝集と沈殿までを、12ビットCCDカメラで動的に観察した。X線強度は、画像の濃淡を数値化することによって得た。また、ルテニウムの存在は、そのK吸収端直後のエネルギーにおいては、図中にて黒く強調されて観測される。位置分解能を備えたイメージングXAFS分析技術を駆使して、溶融状態のルテニウムの化学状態についても調べた。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
Proceedings of 4th Asian Conference on Molten Salt Chemistry and Technology & 44th Symposium on Molten Salt Chemistry, Japan, p.47 - 52, 2012/09
模擬ガラスの溶融状態と融体中のルテニウムの挙動を、放射光イメージング分析によって調べた。溶融,気泡の発生と成長、ルテニウムの凝集と沈降を、高感度CCDカメラの12ビットグレースケール連続画像として動的に観察した。ルテニウムの存在は、画像中に黒色で強調される。また、透過X線強度は、画像のグレースケールを数値化することによって得た。さらに、位置分解能を備えたイメージングXAFS測定を行い、高温融体中のルテニウムの化学状態を明らかにする試みを実施した。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 塩飽 秀啓; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
日本原子力学会和文論文誌, 11(2), p.127 - 132, 2012/06
模擬ガラス中のルテニウム元素の分布とその化学状態を、放射光イメージング測定技術を使い分析した。この方法では、ダイレクトX線CCDカメラを、イオンチェンバーの代わりに使用している。X線CCDカメラによる画像の濃淡を数値化解析することにより、位置分解能を備えたX線吸収スペクトルが取得可能である。本研究では最初に、ルテニウム金属と酸化物が混在したテスト試料の測定を実施した。その結果、ルテニウム元素の分布情報を取得できたうえに、さらにルテニウムリッチの微小領域における化学状態、すなわちそれが金属か酸化物かの評価が可能であることを示すことができた。この手法を模擬ガラス試料へ適用し、ガラス中のルテニウム元素が酸化物の状態でいることを明らかにした。
稲垣 八穂広*; 酒谷 圭一*; 山村 由貴*; 三ツ井 誠一郎; 野下 健司*; 三浦 吉幸*; 兼平 憲男*; 越智 英治*; 椋木 敦*; 千葉 保*
第7回再処理・リサイクル部会セミナーテキスト, p.136 - 137, 2011/01
これまでの静的溶解試験では、ガラス溶解に伴い反応溶液の液性が変化するため、任意の液性一定条件での測定評価が困難であった。本研究では、我が国の模擬ガラス固化体であるJAEA-P0798ガラス及びJNFL-KMOCガラスについて、新たに考案したマイクロチャンネル流水試験法を用いた任意の液性一定条件での溶解試験を行い、ガラスの本質的特性の一つである初期溶解速度(
: 反応溶液中シリカ濃度がゼロの条件でのガラス溶解速度)を精密に測定し、その温度依存性,pH依存性を体系的に評価した。その結果、いずれのガラス試料についてもは温度とともに増大し、各温度においてpHに関してV字型の依存性を示すことがわかった。
小野瀬 研二*; 武川 哲也*; 越智 英治*
PNC TJ4125 86-002, 107 Pages, 1986/11
現在,動力炉・核燃料開発事業団東海再処理工場で設計中の償却施設で,揮発性ルテニウムの除去のために用いているシリカゲルフィルタおよびスクラバ,HEPAフィルタの信頼性確認試験を行った。シリカゲルフィルタでは,長期間の模擬オフガスへの曝気および高濃度NO-(1%)の模擬オフガスへの曝気を行い,ルテニウムの除染性能を試験した。また,プラントシャットダウン時のエアパージによる吸着ルテニウムの再飛散の可能性をみるため,エアパージ後のルテニウムの分布を調べた。スクラバとHEPAフィルタは,償却施設の設計で用いているスクラバ+HEPA,HEPA+HEPAの2ケースでの除染性能を試験した。
守川 洋; 宮内 厚志; 中島 正義; 大山 孝一; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*
no journal, ,
白金族元素(Ru,Rh,Pd)は、ガラス溶融炉内で沈降・堆積し溶融ガラスの粘性を増加させ、ガラスの流下性に影響を与える。ガラス溶融炉運転で想定される高温条件での白金族元素の沈降挙動を把握するため、本研究では模擬ガラス試料を用いた実験室規模の高温保持試験を行い、白金族元素の沈降形態とともに、溶融温度と沈降速度の関係を評価した。その結果、溶融ガラス中の高温保持による沈降試験において自然重力沈降下では、白金族粒子は界面沈降形態を有し、圧密沈降へと変化し、界面沈降形態下では界面沈降速度は粘性に依存している。また1100度-1440時間までの範囲では底部の白金族濃度は飽和せず上昇傾向を示し、保持時間との関係はほぼ比例関係で表すことができた。
岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*
no journal, ,
溶融模擬ガラス中の不溶解性残渣の挙動を評価するために、仮焼層、流下ガラス及び炉底残留ガラスの試料を対象として、放射光XAFS法により、マンガン,セリウム,ジルコニウム,モリブデン,ルテニウム,ロジウム,パラジウム等各元素の化学状態を分析した。得られたXAFSスペクトルのXANES領域からは、対象元素の酸化還元状態や化学形を明らかにした。また、EXAFS領域の解析からは、対象元素周りの局所構造に関する情報を得た。解析の結果、仮焼層では酸化状態にあるものが、流下ガラスでは還元状態にあることがわかった。また、同じ仮焼層でも、模擬廃液にリン酸ジブチル(DBP)の入った試料では、より酸化状態にあることが判明した。
大山 孝一; 守川 洋; 宮内 厚志; 中島 正義; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*
no journal, ,
白金族元素(ルテニウム,ロジウム,パラジウム)粒子は、ガラス溶融炉内で沈降・堆積し粘度を増加させ、ガラスの流下性に影響を及ぼす。ガラス溶融炉の運転で想定される数か月にわたる高温保持で生じる炉内の白金族粒子の変化と粘度への影響を把握するため、模擬廃棄物ガラスを用い、前報の1か月(720hr)に引き続き4か月(2880hr)までのるつぼスケールの保持試験を行い、粒子形状の観察及び粘度測定を行った。その結果、酸化ルテニウムの針状粒子の長さは初期状態ではほぼすべてが1
m以下だったが、保持時間とともに最大粒子の長さが数十m以上に達し、同様に、パラジウムの球状粒子の径は1-2mから5-10m程度になっており、白金族粒子の成長が認められた。また、初期状態, 240hr, 720hr, 1440hr及び2880hr保持後の模擬廃棄物ガラスのずり速度0.1s-1での粘度と白金族成分含有率の関係は、同含有率20wt%程度までの範囲において、おおむね直線関係となる傾向が見られた。以上のことから、模擬廃棄物ガラスを1100
Cで最大2880hr保持したるつぼスケールでの沈降・堆積では、白金族成分粒子の成長が観察されたが、粘度の増加はおもに白金族成分の含有率上昇によることを確認した。
岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 永山 紗智子*; 中田 正美; 赤堀 光雄; 川島 英典*; 駒嶺 哲*; 越智 英治*
no journal, ,
六ヶ所再処理工場高レベル放射性廃液のガラス固化プロセスにおいて、ガラス溶融炉における不溶解残渣の性状や挙動の評価が重要である。そこで、不溶解残渣の主成分であるRu等白金族元素を含有した模擬不溶解残渣合金を用い、放射光XAFSによる性状評価を実施している。溶融ガラス中の性状、特に化学状態は、酸化還元状態(REDOX)に大きく影響されることから、ここでは、酸素分圧を変えることによりガラス中の酸化還元状態を制御し、模擬ガラスを調製するとともに、放射光XAFSにより試料中に含有する白金族元素の主成分分析を行うことにより、組成とREDOXとの関連を明らかにした。
赤堀 光雄; 高野 公秀; 山岸 功; 湊 和生; 吉岡 正弘*; 越智 英治*; 福井 寿樹*; 駒嶺 哲*
no journal, ,
六ヶ所再処理工場で採取した不溶解残渣の性状評価として、SEM/EPMAによる組織観察,面分析,組成分析を行った。さらにKMOC等でのコールド試験に使用するため、Mo-Ru-Rh-Pd系の模擬不溶解残渣を粉末冶金法により調製し、SEM観察及び粒度分布測定を行った結果から、粒径等の模擬性について比較検討した。
岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*
no journal, ,
模擬ガラス中における、ジルコニウム,モリブデンやルテニウムのような核分裂生成元素の分布と化学状態を、放射光イメージング技術を使い調べた。高分解能のイメージングシステムと高速度のCCDカメラを駆使し、模擬ガラスの高温溶融状態に保ちながらの観察を実施した。位置分解能を備えたX線吸収スペクトルを、CCD画像のグレースケールの数値解析によって取得した。
赤堀 光雄; 山岸 功; 高野 公秀; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*
no journal, ,
六ヶ所再処理工場(RRP)高レベル廃液ガラス固化施設でのガラス溶融炉の運転、さらには高度化炉の設計において、不溶解残渣の性状やガラス溶融炉内の挙動の把握が重要である。そこで、不溶解残渣の主成分である白金族元素を含有した模擬不溶解残渣合金を用いて、溶融ガラス中、特に、溶融ガラスの上部に形成される仮焼層(cold cap)における性状評価を実施した。硝酸塩等との高温反応性,溶解特性、さらには詳細な酸化還元挙動(REDOX)について、測定・評価を行ったほか、確証改良溶融炉(KMOC)試験のガラス試料について、含有する各種元素の化学状態などREDOX評価に役立つ基礎データを放射光XAFS及びメスバウア測定により取得した。
中田 正美; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物は、ガラス固化体を製作し保管されるが、高レベル放射性廃棄物中には遷移金属、ランタノイドや白金族など多くの元素が含まれている。含まれている元素の中で、鉄はREDOX状態により金属から2価や3価のように異なる化学状態を示すので、含有量は少ないが鉄に着目をし、非破壊測定で価数及び存在比が得られるFe-57メスバウアスペクトルを測定し、REDOX評価を試みた。KMOC試験におけるドレン後の炉底残留ガラスを約
12mm/sで測定したメスバウアスペクトルを解析した結果、2価は82%であった。磁気分裂成分が見られないので(存在していても無視できる量)、精度をよくするために、約4.5mm/sでメスバウアスペクトルを測定した。解析した結果、2価は9.00.2%であり、精度よく測定できているのがわかる。
大山 孝一; 守川 洋; 宮内 厚志; 中島 正義; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*
no journal, ,
白金族元素(Ru, Rh, Pd)成分粒子はホウケイ酸ガラスにおける溶解度が小さいことから、ガラス溶融炉内で沈降・堆積し粘度を増加させ、ガラスの流下性に影響を及ぼす。ガラス溶融炉の運転で想定される数か月に渡る高温保持で生じる炉内の白金族元素成分粒子の重力による自然沈降の形態及び白金族元素成分の含有率の変化を把握するため、模擬廃棄物ガラスを用い、4か月(2880hr)までのるつぼスケールの保持試験を行った。その結果、粒子を含まない上澄み領域と粒子を含む領域が明確な境界を持って形成され、その界面は時間経過とともに低下しており、この低下傾向は時間経過とともに緩やかになっていることがわかった。また、1100Cで保持した模擬廃棄物ガラスの容器底部から採取した試料の組成分析で、1440hrまでは白金族元素成分の含有率は範囲ではおおむね直線的に上昇したが、それ以降では上昇傾向が穏やかになっていることが確認された。
湊 和生; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 吉岡 正弘*
no journal, ,
六ヶ所再処理工場不溶解残渣廃液中の沈殿物(不溶解残渣)の性状についての基礎データは、ガラス溶融炉における不溶解残渣の挙動を理解するうえで不可欠のものである。また、確証改良溶融炉(KMOC)でのガラス固化の模擬試験においては、不溶解残渣を模擬した合金が用いられているが、その模擬の妥当性を判断するためには、実際の不溶解残渣の性状を把握しておくことが必要である。さらに、模擬不溶解残渣などを用いた基礎的な試験により、不溶解残渣の性状や溶融炉内の挙動を詳細に評価することで、新型のガラス溶融炉の開発に役立てることができる。そこで、六ヶ所再処理工場不溶解残渣を原子力機構・東海研究開発センターへ輸送し、その性状を分析・評価するとともに、模擬不溶解残渣を用いた基礎的な試験を実施した。
赤堀 光雄; 高野 公秀; 中田 正美; 川島 英典*; 駒嶺 哲*; 越智 英治*
no journal, ,
六ヶ所再処理工場高レベル放射性廃液のガラス固化処理プロセスにおいて、ガラス溶融炉における不溶解残渣の性状や挙動の把握が重要である。そこで、不溶解残渣の主成分である白金族元素を含有した模擬不溶解残渣合金を用いて、溶融ガラス中における性状評価を実施している。白金族元素を含めて、溶融ガラス中のFP元素の化学形は、その場の酸化還元状態に大きく影響されることから、ここでは、酸化及び還元雰囲気で模擬ガラスを調製し、その中に含まれる白金族元素等の化学形の相違などを評価した。
岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 赤堀 光雄; 川島 英典*; 駒嶺 哲*; 越智 英治*
no journal, ,
様々な熱処理をした模擬ガラス試料について、Ru, RhおよびPdのXAFS測定を行い、EXAFS関数を導出した。それらの結果が、金属と酸化物の標準試料データの組成比による簡単な線形結合によって良好に再現されることを利用し、試料中の金属成分と酸化物成分の割合を求めた。この方法によって模擬ガラスを製造したプロセスの酸化還元状態を推測することを提案した。
岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*
no journal, ,
模擬ガラス仮焼層中の不溶解性残渣成分の分析を、放射光イメージング及びXAFS法を使い実施した。Zrがケイ酸ジルコニウムやモリブデン酸ジルコニウムのような複合酸化物の状態で存在すること、ほとんどのモリブデンがモリブデン酸イオンの状態であることがわかった。セリウムのL3吸収端XAFS分析における3価と4価の存在比から、酸化還元状態を推定した。セリウムのK吸収端XAFSからは、同元素が結晶相にあるかガラス相にあるかの判断を実施した。溶融状態のイメージング観察からは、Ruの化学状態や気泡の成長に関する情報を得た。
