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論文

Study on loss-of-cooling and loss-of-coolant accidents in spent fuel pool, 1; Overview

加治 芳行; 根本 義之; 永武 拓; 吉田 啓之; 東條 匡志*; 後藤 大輔*; 西村 聡*; 鈴木 洋明*; 大和 正明*; 渡辺 聡*

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

本研究では、使用済燃料プール(SFP)の事故時における燃料被覆管の酸化モデル及びSFPに設置されたスプレイの冷却性能を評価するための数値シミュレーション手法を開発した。これらをMAAPやSAMPSONのようなシビアアクシデント(SA)解析コードに組み込み、SFPの事故時解析を実施した。数値流体力学コードを用いた解析を実施し、SA解析コードの結果と比較することにより、SFP事故の詳細を検討した。さらに、3次元臨界解析手法を開発し、SFPにおける使用済燃料のより安全な燃料配置について検討した。

論文

Rapid separation of zirconium using microvolume anion-exchange cartridge for $$^{93}$$Zr determination with isotope dilution ICP-MS

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Talanta, 185, p.98 - 105, 2018/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:62.19(Chemistry, Analytical)

放射性廃棄物処分場における長寿命核分裂生成物(LLFP)の被ばくリスクを評価するためには、LLFPの分析が不可欠である。本研究では、マイクロ陰イオン交換カートリッジ(TEDAカートリッジ)を用い使用済燃料溶解液からZrを分離してLLFPの一つである$$^{93}$$Zrの存在量をICP-MSで定量した。TEDAカートリッジは、同等の分離に必要な従来分離材料(陰イオン交換樹脂)の1/10以下の体積(0.08cm$$^{3}$$)であっても優れたZr分離性能を維持し、使用済燃料中のほぼ全ての共存元素を迅速に除去できることを確認した。また、従来材料の約10倍の流速で処理が可能であるため、1.2分で分離が完了した。得られた$$^{93}$$Zr定量値は、実測値による検証実績がなかった燃焼計算コードORIGEN2の正しさを実証する結果となり、ORIGEN2の信頼性も確認できた。

論文

Ecological and genomic profiling of anaerobic methane-oxidizing archaea in a deep granitic environment

伊能 康平*; Hernsdorf, A. W.*; 今野 勇太*; 幸塚 麻里子*; 柳川 克則*; 加藤 信吾*; 砂村 道成*; 広田 秋成*; 東郷 陽子*; 伊藤 一誠*; et al.

ISME Journal, 12(1), p.31 - 47, 2018/01

岐阜県瑞浪市の超深地層研究所において、深度300メートルの地下水を地下坑道から採取し、地下微生物の生態系を調査した。その結果、花崗岩深部でマグマ由来のメタンに依存した微生物生態系が存在することを明らかにした。

論文

IAEA環境試料極微量プルトニウムの正確な高感度分析技術

宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明

KEK Proceedings 2017-6, p.292 - 298, 2017/11

IAEA環境試料に含まれるフェムトグラムからピコグラムの極微量プルトニウムの量および同位体比をICP-MSで正確に測定するために取り組んでいる最新の分析技術や、GUMに準拠した考え方を取り入れた測定値の不確かさ評価について述べるとともに、サブフェムトグラムのAm定量の可能性についても触れた。

論文

Analysis of plutonium isotope ratios including $$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu in individual U-Pu mixed oxide particles by means of a combination of alpha spectrometry and ICP-MS

江坂 文孝; 安田 健一郎; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 間柄 正明

Talanta, 165, p.122 - 127, 2017/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:47.81(Chemistry, Analytical)

本研究では、単一ウラン-プルトニウム混合粒子中のプルトニウム同位体比を、アルファ線計測および誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)の組み合わせにより決定する方法の開発を行った。その結果、$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu、$$^{241}$$Pu/$$^{239}$$Puおよび$$^{242}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比についてはICP-MSにより決定することができ、$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比については、アルファ線計測により求めた$$^{238}$$Pu/($$^{239}$$Pu+$$^{240}$$Pu)放射能比とICP-MSにより求めた$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比より計算で決定することができた。したがって、アルファ線計測およびICP-MSの併用は、単一ウラン-プルトニウム混合粒子中のプルトニウム同位体比分析に有効であることが示された。

論文

Contrast variation by dynamic nuclear polarization and time-of-flight small-angle neutron scattering, 1; Application to industrial multi-component nanocomposites

能田 洋平*; 小泉 智*; 増井 友美*; 間下 亮*; 岸本 浩通*; 山口 大輔; 熊田 高之; 高田 慎一; 大石 一城*; 鈴木 淳市*

Journal of Applied Crystallography, 49(6), p.2036 - 2045, 2016/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.81(Chemistry, Multidisciplinary)

We have reported the first attempt with dynamic nuclear polarization (DNP) and contrast variation small-angle neutron scattering (SANS) experiments on model mixtures for industrial tyres conducted at the MLF of J-PARC. We performed time-of-flight SANS (TOF-SANS) experiments, employing neutrons with a wide range, which causes imperfect neutron polarization and variations in the coherent and incoherent scattering lengths. By carefully eliminating the effect of imperfect neutron polarization, separation of the partial scattering functions was successfully demonstrated for the ternary system styrene-butadiene-rubber/silica/carbon.

論文

J-PARC 3MeVリニアック用制御システム開発

澤邊 祐希*; 石山 達也; 高橋 大輔; 加藤 裕子; 鈴木 隆洋*; 平野 耕一郎; 武井 早憲; 明午 伸一郎; 菊澤 信宏; 林 直樹

Proceedings of 13th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.647 - 651, 2016/11

J-PARCでは実機の安定運転に必要なビームスクレーパ照射試験およびレーザ荷電変換試験を実施するために3MeVリニアックを再構築した。3MeVリニアックは、セシウム添加高周波駆動負水素イオン源(RFイオン源)から負水素イオンビームを取り出し、高周波四重極型リニアック(RFQ)で3MeVまでビームを加速する。3MeVリニアックを制御するには、加速器およびレーザから人への安全を確保する人的保護システム(PPS)、加速器構成機器を保護するための機器保護システム(MPS)、各機器の同期をとるタイミングステム、およびEPICSを用いた遠隔制御システムが重要となる。本発表では、これらの3MeVリニアック用制御システムについて報告する。

論文

Preparation of microvolume anion-exchange cartridge for inductively coupled plasma mass spectrometry-based determination of $$^{237}$$Np content in spent nuclear fuel

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Analytical Chemistry, 88(6), p.3149 - 3155, 2016/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:55.33(Chemistry, Analytical)

$$^{237}$$Npは主要な長寿命核種の1つであり、高レベル放射性廃棄物の処分場における長期的な安全性を評価するためには$$^{237}$$Npの存在量を定量する必要がある。本研究では$$^{237}$$NpのICP-MSによる測定に必要なAm/Np分離を目的として、小型の陰イオン交換ディスクカートリッジを作製した。多孔性のシートの細孔表面に、陰イオン交換性分子であるトリエチレンジアミン(TEDA)を導入した高分子鎖を密に付与し、0.08cm$$^{3}$$のディスク状にカットして、分離用カートリッジとした(TEDAカートリッジ)。得られたカートリッジの性能を評価するため、使用済燃料中の$$^{237}$$Np分析に適用したところ、Npの回収率は90.4%となり$$^{237}$$NpのICP-MS測定に十分な値となった。また、市販の陰イオン交換樹脂カラムと性能を比較した結果、TEDAカートリッジの使用によってNpの分離に必要な全工程が約1/4に短縮できることがわかった。

論文

Application of automated particle screening for effective analysis of individual uranium particles by thermal ionization mass spectrometry

江坂 文孝; 鈴木 大輔; 蓬田 匠; 間柄 正明

Analytical Methods, 8(7), p.1543 - 1548, 2016/02

AA2015-0572.pdf:0.66MB

 被引用回数:6 パーセンタイル:28.35(Chemistry, Analytical)

原子力施設で採取された環境試料中の個々のウラン粒子の同位体比分析は、施設での未申告原子力活動を検知する上で重要である。本研究では、効率的な分析法の開発を目的として、自動粒子スクリーニングを利用して測定する粒子を選別し、表面電離質量分析法(TIMS)により同位体比分析を行う方法の開発を行った。本法により実際の査察試料を分析した結果、従来法に比べて分子イオンの影響を低減化して個々のウラン粒子の同位体比を決定することが可能なことが示され、本法の有効性が確かめられた。

論文

Determination of plutonium isotope ratios in individual uranium-plutonium mixed particles with inductively coupled plasma mass spectrometry

江坂 文孝; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 間柄 正明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 306(2), p.393 - 399, 2015/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:43.49(Chemistry, Analytical)

単一粒子の溶解、UTEVA樹脂を用いたウラン,プルトニウム,アメリシウムの分離、誘導結合プラズマ質量分析法による測定を組み合わせた新規分析法の開発を行った。この方法を用いて、単一ウラン-プルトニウム混合粒子(U/Pu比: 1$$sim$$70)のプルトニウム同位体比分析を行ったところ、$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比は、質量数238の操作ブランク値を低く抑えることができず測定できなかったものの、$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu、$$^{241}$$Pu/$$^{239}$$Pu、$$^{242}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比については精確に測定することに成功した。

論文

Accurate purification age determination of individual uranium-plutonium mixed particles

宮本 ユタカ; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明

Analytical and Bioanalytical Chemistry, 407(23), p.7165 - 7173, 2015/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:61.62(Biochemical Research Methods)

様々なU/Pu比からなるウラン-プルトニウム混合単一粒子の年代を誘導結合型質量分析法で測定した。ミクロンサイズの粒子をU, Puの標準物質から調製した。Pu標準物質は精製時期が既存で4$$sim$$6年経過したものである。化学分離したPuとAmの3つの同位体比の積で得られる$$^{241}$$Am/$$^{241}$$Pu比からPu精製時期を得た。試料のAm, UそしてPuは一本の小さな陰イオン交換カラムで逐次分離を行った。試料溶液に高純度の$$^{243}$$Amスパイクを添加することで$$^{241}$$Am/$$^{241}$$Pu比を正確に測定できた。様々なU/Pu比を持つ粒子の精製時期の測定結果は推奨値と高い正確さおよび精度で一致した。

論文

Precise determination of $$^{12}_{Lambda}$$C level structure by $$gamma$$-ray spectroscopy

細見 健二; Ma, Y.*; 味村 周平*; 青木 香苗*; 大樂 誠司*; Fu, Y.*; 藤岡 宏之*; 二ツ川 健太*; 井元 済*; 垣口 豊*; et al.

Progress of Theoretical and Experimental Physics (Internet), 2015(8), p.081D01_1 - 081D01_8, 2015/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:38.64(Physics, Multidisciplinary)

$$gamma$$線分光によって$$^{12}_{Lambda}$$Cハイパー核のレベル構造を精密に測定した。ゲルマニウム検出器群Hyperball2を用いて、$$^{12}$$C$$(pi^{+}, K^{+}gamma)$$反応からの4本の$$gamma$$線遷移を同定することに成功した。基底状態スピン二重項$$(2^{-}, 1^{-}_{1})$$のエネルギー間隔は直接遷移$$M1$$$$gamma$$線により、$$161.5pm0.3$$(stat)$$pm0.3$$(syst)keVと測定された。また、励起準位である$$1^{-}_{2}$$$$1^{-}_{3}$$について、それぞれ、$$2832pm3pm4$$, keVと$$6050pm8pm7$$, keVと励起エネルギーを決定した。これらの測定された$$^{12}_{Lambda}$$Cの励起エネルギーは反応分光による$$lambda$$ハイパー核の実験研究において決定的な基準となる。

論文

Ultra-trace analysis of plutonium by thermal ionization mass spectrometry with a continuous heating technique without chemical separation

Lee, C.-G.*; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明; Song, K.*

Talanta, 141, p.92 - 96, 2015/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:58.47(Chemistry, Analytical)

連続昇温法による表面電離質量分析法は極微量のウランの同位体比測定に有効であることが知られている。本研究では、プルトニウム(Pu, SRM947)を用いて連続昇温法による表面電離質量分析法の分析性能について調べた。fgレベルのPu溶液試料を用いて同位体比の正確さと精密さの蒸発フィラメントの加熱速度依存性を検討した。0.1-1000fg範囲の試料において蒸発フィラメント加熱速度を100mA/minから250mA/minまで変えた結果、同位体比の正確さ及び精密さにはほとんど影響しなかった。試料量が70fgまではPuのすべての同位体比が測定された。また、試料量0.1fg(0.2$$mu$$mのPuO$$_{2}$$粒子の質量に相当)までは$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Puが測定された。さらに、$$^{239}$$Puの信号は0.03fgまで検出でき、これは3$$sigma$$法により評価すると$$^{239}$$Puの検出限界は0.006fgになる。本研究では、$$^{241}$$Puの崩壊により生成される$$^{241}$$Amと$$^{241}$$Puは蒸発フィラメントの温度差により分別できた。その結果、連続昇温法による表面電離質量分析法では$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Puと$$^{242}$$Pu/$$^{239}$$Puだけではなく$$^{241}$$Pu/$$^{239}$$Puの比も化学分離なしで測定することができた。

論文

Identifying uranium particles using fission tracks and microsampling individual particles for analysis using thermal ionization mass spectrometry

江坂 文孝; 鈴木 大輔; 間柄 正明

Analytical Chemistry, 87(5), p.3107 - 3113, 2015/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:43.68(Chemistry, Analytical)

個々の粒子の同位体比分析はその粒子の発生源を推定する上で重要な情報を与える。特に原子力施設で採取された試料中のウラン粒子の分析は、核兵器開発につながるような原子力活動の検知の上で重要である。一般的に個々のウラン粒子の分析には、表面電離質量分析法とフィッショントラック法を組み合わせた方法が用いられているが、複数粒子を同時に測定してしまうという問題があり、場合によっては誤った解釈を引き起こしてしまう可能性があった。本研究では、上記の方法に電子顕微鏡観察下での個々の粒子の微小サンプリングの工程を組み込み、同位体組成の異なる混合ウラン粒子の分析に適用したところ、複数粒子分析の問題をほぼ解決することに成功した。

論文

Direct isotope ratio analysis of individual uranium-plutonium mixed particles with various U/Pu ratios by thermal ionization mass spectrometry

鈴木 大輔; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ; 間柄 正明

Applied Radiation and Isotopes, 96, p.52 - 56, 2015/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:12.68(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

化学分離を行わずに様々なU/Pu比を有する個々のU-Pu混合粒子中のU及びPuの同位体比分析を表面電離型質量分析計を用いた連続昇温法により行った。測定に先立ち、同位体標準物質CRM U-010 (NBL, 1%$$^{235}$$U濃縮)及びSRM 947(NBS)溶液を用いて、U/Pu比が1, 5, 10, 18及び70の直径がマイクロメートルサイズのU-Pu混合粒子を作製した。分析の結果、測定した全粒子において、$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu比を除くU及びPuの全ての同位体比で正確な値が得られた。本結果から、$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu比を正確に測定するには化学分離などの前段化学処理が必要とされるものの、本分析技術は保障措置及び核鑑識分析において効果的な手段になり得ることが示された。

論文

Plutonium age determination from $$^{240}$$Pu/$$^{236}$$U ratios in individual particles by ICP-MS without prior chemical separation

江坂 文孝; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 間柄 正明

Microchemical Journal, 118, p.69 - 72, 2015/01

 被引用回数:5 パーセンタイル:64.48(Chemistry, Analytical)

プルトニウムが化学分離により精製されてからの年代を調べることは、再処理や核兵器開発につながる原子力活動を監視する上で非常に重要である。プルトニウム溶液を対象とした年代測定の研究はこれまで広く行われてきているものの、個々の微粒子を対象とした研究例はほとんどない。本研究では、簡便に個々の粒子のプルトニウム精製年代を測定する方法として、単一粒子の溶解と非分離での誘導結合プラズマ質量分析を利用した分析法の開発を行った。プルトニウム精製から5.98年の粒子を分析して方法の有効性を確認したところ、$$^{238}$$Pu/$$^{234}$$U、$$^{239}$$Pu/$$^{235}$$U比を利用した年代決定は外部からの天然ウランの汚染の影響により不可能であったが、$$^{240}$$Pu/$$^{236}$$U比を用いた場合には実際の年代とよく一致した結果が得られ、本法が年代測定法として有効であることが示された。

論文

Precise age determination of a single plutonium particle using inductively coupled plasma mass spectrometer

宮本 ユタカ; 江坂 文孝; 鈴木 大輔; 間柄 正明

Radiochimica Acta, 101(11), p.745 - 748, 2013/11

 被引用回数:8 パーセンタイル:29.95(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

直径1$$mu$$mの単一Pu粒子8個を使ってPu精製時期を決定及び評価した。$$^{243}$$Amスパイク添加とPu及びAmの微量化学分離を用いることで精製時期の精度と正確さが改善された。この方法で求めた精製時期は高い精度と確度で参照値と一致した。また、Amスパイクを使わない一般的な年代決定法に比べて高い精度の結果が得られた。

論文

環境試料中の単一核物質含有微粒子の分析

江坂 文孝; 間柄 正明; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 木村 貴海

表面科学, 34(3), p.125 - 130, 2013/03

環境試料中の核物質を含む個々の微粒子の分析は、その起源を知るうえで重要な情報を与える。本稿では、ウランやプルトニウムなどの核物質を含む粒子の分析法について述べる。われわれは、環境試料中の核物質含有粒子を検知する方法として、X線検出器を備えた電子顕微鏡,固体飛跡検出器,二次イオン質量分析を用いた。さらに、それら検知した粒子に対して、二次イオン質量分析,表面電離質量分析,誘導結合プラズマ質量分析により同位体比測定を行った。これら各方法の相補的な利用は、個々の粒子の迅速、精確な分析のうえで非常に有効である。

論文

Simultaneous determination of plutonium and uranium isotope ratios in individual plutonium-uranium mixed particles by thermal ionization mass spectrometry

Lee, C. G.; 鈴木 大輔; 國分 陽子; 江坂 文孝; 間柄 正明; 木村 貴海

International Journal of Mass Spectrometry, 314, p.57 - 62, 2012/03

 被引用回数:14 パーセンタイル:26.43(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

MOX燃料から生成するウラン(U)とプルトニウム(Pu)混合酸化物(MOX)試料において、PuとUの同位体比は同時測定が望ましい。本研究では、表面電離型質量分析法を用いて、化学分離を行わないで、PuとUの同位体比を同時に測定できる方法を開発した。用いた試料はPu(SRM 947)とU(U500)の混合溶液試料から調製した、粒径が0.6-2.3$$mu$$mのMOX粒子である。サブミクロン粒子を含むすべてのMOX粒子から得られたPuとUの同位体比は、誤差範囲ですべて認証値と一致した。特に、従来は$$^{238}$$U同重体の干渉により測定が困難であった$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu比をも正確に測定できた。$$^{238}$$Puにおける$$^{238}$$Uのバックグラウンドは$$^{238}$$Uの信号のピークフィッティングにより求めた。本法は、PuとUのすべての同位体比を化学分離なしで同時測定できることから、さまざまな分野において有効な分析法として期待される。

論文

Isotope ratio analysis of individual plutonium and uranium-plutonium mixed oxide particles by thermal ionization mass spectrometry with a continuous heating method

鈴木 大輔; 國分 陽子; Lee, C. G.; 江坂 文孝; 間柄 正明; 木村 貴海

Chemistry Letters, 41(1), p.90 - 91, 2012/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:66.74(Chemistry, Multidisciplinary)

個々のプルトニウム粒子の従来の同位体比分析法は、測定前に粒子を溶解する必要があるためその分析手順は煩雑である。また、化学操作により環境中の$$^{238}$$Uが混入する可能性があり、これにより正確な$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比測定が困難となる。本検討では、化学操作を一切行わずに粒子の同位体比を測定する方法として、粒子移送技術と表面電離型質量分析装置を用いた連続昇温測定法を組合せた方法による個々のプルトニウム粒子の同位体比分析法を試験した。さらに、ウランとプルトニウムの混合酸化物のMOX粒子についても本方法を適用して同位体比分析を行った。同位体標準物質から作製した粒子を用いて分析法の検証を行った結果、すべての同位体比は保証値とよく一致し、化学操作なしでも同重体による影響を受けることなく正確な同位体比を得ることに成功した。以上より、本方法は化学操作を必要としないプルトニウム粒子及びMOX粒子の正確な同位体比分析法として有用であることが示された。

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