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論文

3D-microstructure analysis of compacted Na- and Cs-montmorillonites with nanofocus X-ray computed tomography and correlation with macroscopic transport properties

高橋 宏明*; 舘 幸男

Applied Clay Science, 168, p.211 - 222, 2019/02

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

異なる膨潤特性をもつNa型及びCs型モンモリロナイトの微細構造と物質移行特性が、ナノフォーカスX線CTによる3次元微細構造分析と重水の拡散実験とを組み合わせて調査された。X線CT観察により、乾燥状態の圧縮Na型モンモリロナイトが飽和膨潤する過程で、連結性マクロ間隙はゲル相によって埋められ、粘土粒子のサイズは小さくなることが確認された。Cs型モンモリロナイトでは、それとは対照的に飽和過程でのゲル相の生成や粒子・間隙サイズの変化は認められなかった。X線CTによって評価された飽和Cs型モンモリロナイトの連結性マクロ間隙の屈曲度及び収れん度を含む幾何学因子は、重水の拡散試験から評価された値と整合した。Na型モンモリロナイトの場合、X線CTと拡散試験から導出された幾何学因子の差異が確認され、これは静電的相互作用による収れん度とX線CTの解像度では観察できないゲル相や層間間隙の屈曲度に起因するものと考えられた。

論文

Clay-based modeling approach to diffusion and sorption in the argillaceous rock from the Horonobe URL; Application to Ni(II), Am(III), and Se(IV)

舘 幸男; 陶山 忠宏; 四辻 健治; 石井 康雄; 高橋 宏明*

CMS Workshop Lectures, Vol.21, p.241 - 250, 2016/00

放射性廃棄物地層処分の安全評価において粘土質岩石中の核種の収着・拡散挙動は把握すべき重要なプロセスである。幌延深地層研究所における泥岩試料中のNi(II), Am(III), Se(IV)の拡散・収着挙動を、実験とモデルの両面から調査した。透過拡散試験によって得られた実効拡散係数は、先行研究の結果も含めて、Cs$$^{+}$$, Ni$$^{2+}$$, HTO, I$$^{-}$$, Se(SeO$$_{4}$$$$^{2-}$$), Am(Am(CO$$_{3}$$)$$^{2-}$$)の順に低下する傾向となった。一方で、拡散試験から得られた収着分配係数は、バッチ収着試験によって取得された値との整合的であった。これらの結果は、粘土成分(スメクタイトとイライト)の寄与を仮定した収着モデル、電気二重層理論と単純化された間隙モデルを考慮した拡散モデルとを組み合せた、粘土を主体としたモデル化手法によって解釈された。この粘土を主体としたモデルによって、一連のデータを概ね説明することが可能であり、この手法が多様な核種に対して適用可能と評価された。

論文

Matrix diffusion and sorption of Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, I$$^{-}$$ and HTO in granodiorite; Laboratory-scale results and their extrapolation to the in situ condition

舘 幸男; 蛯名 貴憲*; 武田 智津子*; 斎藤 登志彦*; 高橋 宏明*; 大内 祐司*; Martin, A. J.*

Journal of Contaminant Hydrology, 179, p.10 - 24, 2015/08

 被引用回数:16 パーセンタイル:15.73(Environmental Sciences)

結晶質岩中の核種移行評価においてマトリクス拡散と収着現象の理解は重要である。スイスのグリムゼル原位置試験場から採取した花崗閃緑岩試料を用いて、Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, I$$^{-}$$とHTO(トリチウム水)の拡散・収着挙動が、透過拡散試験とバッチ収着試験により調査された。得られた実効拡散係数(De)は、Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, HTO, I$$^{-}$$の順となった。容量因子($$alpha$$)と分配係数(Kd)も、同様の傾向を示した。Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$に対する二重プロファイルは、試料表面部のKdの増加によって解釈され、表面分析によって試料表面部の擾乱を受けた黒雲母鉱物の高い間隙率と収着容量の増加に起因することが確認された。二重プロファイルから得られたKdは、バッチ収着試験で得られた粉砕試料のKdの粒径サイズ依存性と関連付られた。グリムゼル試験場で実施された原位置長期拡散試験で得られた試験結果は、室内実験結果とそれらの原位置条件への外挿によって推定された移行パラメータによって良好に解釈された。

論文

圧縮ベントナイト中に拡散したNiのXAFS分析

高橋 宏明; 根本 一昭; 舘 幸男; 片山 真祥*; 稲田 康宏*

2012年度立命館大学総合科学技術研究機構先端研究施設共用促進事業成果報告書(インターネット), 2 Pages, 2013/00

圧縮ベントナイト中におけるCm, Am, Ni等の高収着性核種の拡散は、単一の化学種の単純な一次元拡散モデルではフィットできない2つのプロファイルを示す場合がある。このような特異な拡散挙動の理由は解明されていない。ベントナイトの主成分である、モンモリロナイトの圧縮体中に拡散したNiの高濃度領域におけるXANESスペクトルは、ホワイトラインの高エネルギー側にブロードニング形状を示した。水溶液中のNi(II)イオンやNi型モンモリロナイトの層間中のNiでは、そのようなブロードニング形状は見られなかった。これら結果は、拡散の高濃度領域において、Niは内圏型錯体を形成することを示唆した。

論文

3D X-ray CT and diffusion measurements to assess tortuosity and constrictivity in a sedimentary rock

高橋 宏明; 清田 佳美; 油井 三和

Diffusion Fundamentals (Internet), 11(89), p.1 - 11, 2009/00

堆積岩の高分解能3次元画像をナノフォーカスX線CT測定により得た。堆積岩の3次元微細構造をコンピュータプログラムにより解析し、屈曲度及び幾何学的収れん度を算出した。また、同じ堆積岩に対してトリチウム水の拡散実験及び水銀圧入法による測定を実施した。堆積岩中のトリチウム水の拡散を支配する因子を理解するために、これらの結果を比較した。これらの結果は、本研究で対象とした系におけるトリチウム水の拡散を支配しているのは、収れん度ではなく屈曲度と有効間隙率であることを示唆した。本研究で用いた試料は、日本の放射性廃棄物地層処分研究を実施している幌延深地層研究センター周辺の稚内層の珪質泥岩である。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発

野田 恭子*; 鷹尾 康一朗*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 丸山 幸一*; 高橋 宏明*; Kim, S.-Y.; 佐藤 真人; 峯尾 英章; et al.

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。これまでの試験で、U(VI)を硝酸溶液から沈殿させるN-シクロヘキシルピロリドン(NCP)を用い、選択的U沈殿工程及びU-Pu共沈工程の2工程からなるプロセスを開発した。さらに、現在はプロセスをより選択的に、より経済的にするため、他のピロリドン誘導体によるU及びPuの沈殿挙動について研究している。本報告では、本研究開発の概要とこれまでの主要な成果を紹介する。本研究開発では、新規沈殿剤を用いることによるシステムの分離性・安全性・経済性向上を目指しており、これまでに低配位性・低疎水性新規沈殿剤であるN-ブチルピロリドン(NBP)あるいはN-プロピルピロリドン(NProP)を用いることで選択的U沈殿工程の効率化が可能であることを明らかにした。

口頭

フミン物質共存下における堆積岩中のSe, Th移行挙動

清田 佳美; 舘 幸男; 北村 暁; 高橋 宏明; 中澤 俊之*; 山田 憲和*

no journal, , 

天然バリアにおける間隙水中有機物質が核種移行に及ぼす影響は不明な点が多い。間隙水中の有機物が核種移行に及ぼす影響とその範囲を把握することにより、バリア材の核種移行性能評価における不確実性の低減を図ることが重要である。本調査では、幌延の堆積岩を用いて、堆積岩中のSe(IV)収着,移行に及ぼす有機物質(フミン物質)の影響を調査した結果を報告する。まず、フミン物質水溶液(模擬幌延地下水条件)の長期安定性、Se(IV), Th(IV)の溶解性に及ぼすフミン物質共存影響について予備検討した。幌延堆積岩の地下水組成,有機物濃度及び予備検討結果に基づき、堆積岩のSe収着,拡散試験に供する試験液条件を決定した。ついで、堆積岩のSe収着特性(フミン物質共存影響)を把握するとともに、透過拡散手法によりSeの堆積岩中移行に及ぼすフミン物質共存影響データを取得した。フミン物質100mg/l以下の条件では、Seの溶解性,堆積岩収着・拡散に及ぼす影響は小さいものと判断できた。Th(IV)では、100mg/lのフミン物質共存時に堆積岩収着量が減少し、影響が見られた。

口頭

X線CTによる稚内層の硬質頁岩の3次元間隙構造解析

高橋 宏明; 清田 佳美; 宮原 要; 油井 三和

no journal, , 

透過拡散実験で得られる拡散係数は、核種移行に対する岩石の遅延性能評価のための重要な因子であり、岩石の間隙率や間隙形状に影響される。しかしながら、間隙形状を直接的に測定することは困難である。本研究では、幌延深地層研究サイトから採取した堆積岩のマクロポア形状をX線CTで撮像し、得られた3次元画像の解析により間隙径分布及び収れん度を求め、拡散実験から求めた収れん度と比較検討した。画像解析により算出した収れん度とヨウ化物イオンの拡散係数から求めた収れん度を比較すると後者の方が少し大きい値を示し、後者はイオン強度が高くなると前者の値との差が広がった。これは、拡散試験では、間隙壁と陰イオンとの相互作用の程度が溶液中のイオン強度増加に伴って弱められるとの解釈に一致する。

口頭

稚内層の珪質泥岩間隙の屈曲度及び収れん度の測定

高橋 宏明; 清田 佳美; 油井 三和

no journal, , 

天然バリア中の核種拡散メカニズムを理解するために、幌延深地層研究サイトから採取した稚内層の珪質泥岩のX線ナノCT撮像を行い、得られた3次元画像の解析により間隙の屈曲度及び収れん度を求めた。これらと透過拡散実験及び水銀圧入法によって得られた結果との関係を検討した。X線CT解析により収れん度及び屈曲度の分布を求め、それぞれの平均値は0.47及び2.59と算出された。屈曲度に関して、X線CT解析からの値は、収れん度を1と仮定したときのHTO拡散実験からの値2.15及び水銀圧入法からの値2.07とおおむね一致した。これは、HTOの拡散では収れん度の寄与が少ないことを示唆する。また、X線CT解析からの屈曲度は、おおむね等方的であり、直行する拡散方向に対する拡散実験結果と一致した。

口頭

圧縮ベントナイト中の核種移行評価手法の高度化開発,5; X線ナノCTによる圧縮ベントナイトの内部微細構造解析

高橋 宏明; 清田 佳美*; 油井 三和

no journal, , 

圧縮ベントナイトの透過拡散実験で得られる実効拡散係数は、核種移行遅延性能評価における重要な遅延性能パラメータであり、これは内部微細構造に影響される。このため、これを直接測定し定量化することは拡散機構を理解するために重要である。本研究では、圧縮クニピアFのHDO透過拡散実験及びX線ナノCT解析により、実測した拡散係数と内部微細構造との関係を検討し、圧縮クニピアFの内部微細構造を3次元可視化するとともに、内部構成の分類と定量化の可能性を示した。

口頭

Na型及びCa型モンモリロナイト中のNiの拡散機構に関する研究

高橋 宏明; 清田 佳美*; 舘 幸男

no journal, , 

含水圧縮Na型及びCa型モンモリロナイト中のNi拡散試験,含水圧縮モンモリロナイト内部の微細構造分析を行った。圧縮モンモリロナイト中のNiの拡散プロファイル解析,TEM観察,XRD,近赤外吸収分光及びX線CT測定により,Niの拡散機構について検討した。

口頭

幌延堆積岩中における高収着性核種Am及びThの収着・拡散データの取得・評価手法の開発

石井 康雄; 高橋 宏明; 清田 佳美*; 舘 幸男; 中澤 俊之*; 黒澤 精一*; 岡崎 充宏*

no journal, , 

高収着性核種であるAm及びThの幌延堆積岩中の核種の収着・拡散現象を評価するため、バッチ系収着データ及びトレーサー減衰法による圧縮系収着・拡散データの信頼性の高い取得・評価手法の開発・検討を行った。

口頭

Sorption / diffusion data aquisition method development for high sorbing americium in compacted bentonite

石井 康雄; 高橋 宏明; 舘 幸男; 戸村 努*; 根本 一昭*; 岡崎 充宏*

no journal, , 

高収着性核種に対応した精密な内部プロファイル取得手法を開発し、圧縮ベントナイトの拡張RD法により0.1M, 0.5M NaCl / 0.05M NaHCO$$_{3}$$溶液中におけるベントナイト(クニピアF:クニミネ工業社製)に対するDe及びKdを求めた。Kdについてはバッチ収着試験法による測定も行い、比較を行った。

口頭

グリムゼル試験場で採取した結晶質岩の微細間隙構造と放射性核種の拡散に関する研究

高橋 宏明; 舘 幸男; 根本 一昭

no journal, , 

グリムゼル試験場で採取した結晶質岩マトリクスの微細間隙に、Cs$$^+$$イオン及びX線造影剤を遠心力により通水することで調製した試料の間隙構造をマイクロX線CT及びEPMA等により測定した。放射性核種の拡散機構を理解するために、拡散実験により得られた放射性核種の拡散係数と微細間隙構造との関係を検討した。

口頭

圧縮モンモリロナイト中でのNiの拡散機構研究

高橋 宏明; 根本 一昭; 舘 幸男

no journal, , 

圧縮Na型及びCa型モンモリロナイト中のNi(II)拡散試験,圧縮モンモリロナイト内部の微細構造分析を行った。圧縮モンモリロナイト中のNi(II)の拡散プロファイル,XRD及びXAFSにより、Ni(II)の拡散機構について検討した。

口頭

Matrix diffusion and sorption of Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, I$$^{-}$$ and HTO in granodiorite; Laboratory results and their extrapolation to the in-situ condition

舘 幸男; 蛯名 貴憲*; 高橋 宏明; 根本 一昭; 陶山 忠宏*; Martin, A.*

no journal, , 

放射性廃棄物の性能評価において、結晶質岩におけるマトリクス拡散と収着現象の理解は重要である。スイスのグリムゼル原位置試験場から採取した花崗閃緑岩試料を用いて、Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, I-とHTO(トリチウム水)の拡散・収着挙動が、室内での拡散と収着実験により調査された。得られた実効拡散係数(De)は、Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, HTO, I$$^{-}$$の順となった。容量因子($$alpha$$)と分配係数(Kd)も、同様の傾向を示した。グリムゼル試験場で実施された原位置長期拡散試験で得られた試験結果は、GoldSimコードと室内実験結果に基づく原位置での移行パラメータをもとに解釈された。その結果、HTOの解釈に課題があるものの、CsとNaの結果を良好な解釈結果が得られた。これらの室内と原位置での実験とモデル化の比較検討から得られた知見について議論を行った。

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