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論文

Controllable fabrication of amorphous Si layer by energetic cluster ion bombardment

Lavrentiev, V.*; Vorli$v{c}$ek, V.*; Dejneke, A.*; Chvostova, D.*; J$"a$ger, A.*; Vacik, J.*; Jastrabik, L.*; 楢本 洋*; 鳴海 一雅

Vacuum, 98, p.49 - 55, 2013/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:5.34(Materials Science, Multidisciplinary)

We report on the fabrication of an amorphous Si thin layer by means of bombardment of a Si(100) surface using monoenergetic C$$_{60}$$ cluster ions with energies of 50-400 keV. The C$$_{60}$$ cluster implantation produces nanogranules on the surface of the amorphous Si layer, which was detected by atomic force microscopy. According to the spectroscopic ellipsometry and transmission electron microscopy data, the thickness of the amorphous Si layer is shown to increase with the cluster ion energy reaching 30 nm at 200 keV. There is also a thin layer of nanocrystalline Si between the amorphous Si and pristine Si layers.

論文

Polymerization of solid C$$_{60}$$ under C$$_{60}$$$$^{+}$$ cluster ion bombardment

Lavrentiev, V.*; Vacik, J.*; 楢本 洋*; 鳴海 一雅

Applied Physics A, 95(3), p.867 - 873, 2009/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:15.42(Materials Science, Multidisciplinary)

50keV C$$_{60}$$$$^{+}$$クラスターイオン衝撃によってフラーレン薄膜に起こった構造変化を報告する。C$$_{60}$$$$^{+}$$イオンを照射したC$$_{60}$$薄膜は、照射量の増加に伴ってラマンスペクトルで1458cm$$^{-1}$$に新しいピークが観測された。ラマンスペクトルのこのような特徴は、クラスターイオンの衝突によって、C$$_{60}$$固体中に直鎖状のポリマーが形成されたことを示唆する。また、照射量が高い薄膜では、その表面で、5$$sim$$10個のフラーレン分子からなる整列したC$$_{60}$$のポリマー鎖が、原子間力顕微鏡によって観測された。さらに、照射した薄膜の表面プロファイル分析により、照射中、著しいスパッタリングが起こっていることが明らかになった。これらの結果は、表面から40nmよりも深い領域でC$$_{60}$$のポリマー化が起こっていることを示す。C$$_{60}$$のポリマー相が深い領域にできるということは、検出されたC$$_{60}$$の相変換に対して衝撃波が大きな役割を果たしていることを間接的に確認するものである。

論文

Comparative study of structures and electrical properties in cobalt-fullerene mixtures by systematic change of cobalt content

境 誠司; 楢本 洋*; Avramov, P.; 矢板 毅; Lavrentiev, V.; 鳴海 一雅; 馬場 祐治; 前田 佳均

Thin Solid Films, 515(20-21), p.7758 - 7764, 2007/07

 被引用回数:22 パーセンタイル:68.12(Materials Science, Multidisciplinary)

Co-C$$_{60}$$混合薄膜について、Co濃度に依存した構造形成と電気的特性の変化について広い濃度範囲に渡る系統的評価を行った。ラマン分光測定により、Co-C$$_{60}$$化合物の生成と飽和組成(Co$$_{5}$$C$$_{60}$$)が明らかになった。化合物内の結合性が共有結合性のCo-C結合によることが、ラマンピークの組成に依存したシフトやC$$_{60}$$分子の対称性低下の示唆から明らかになった。Co濃度が希薄な混合薄膜は浅いギャップ間準位からのキャリアの熱励起により説明される伝導性を示した。Co濃度がより高い混合薄膜は、Co濃度に依存してCoクラスター/ナノ粒子に起因するホッピング伝導や金属伝導を示すことがわかった。

論文

Magnetic and magnetotransport properties in nanogranular Co/C$$_{60}$$-Co film with high magnetoresistance

境 誠司; 薬師寺 啓*; 三谷 誠司*; 菅井 勇; 高梨 弘毅*; 楢本 洋*; Avramov, P.; Lavrentiev, V.*; 鳴海 一雅; 前田 佳均

Materials Transactions, 48(4), p.754 - 758, 2007/04

 被引用回数:8 パーセンタイル:51.29(Materials Science, Multidisciplinary)

10-80%のトンネル磁気抵抗効果を示す交互蒸着法によるC$$_{60}$$-Co薄膜の磁気的性質を調べた。磁化特性の磁場及び温度への依存性について、Coナノ粒子に起因するブロッキング温度が約40Kの超常磁性が明らかになった。磁化応答は粒径分布を考慮したランジュバン関数で表され、それによりCoナノ粒子の平均粒径は3.1nm,粒径分布1nmと見積もられた。磁気的性質の測定結果に基づいて、C$$_{60}$$-Co薄膜の構造と磁気伝導現象の詳細を議論した。

論文

Quantum chemical study of atomic structure evolution of Co$$_{x}$$/C$$_{60}$$ (x $$leq$$ 2.8) composites

Avramov, P.; 楢本 洋*; 境 誠司; 鳴海 一雅; Lavrentiev, V.*; 前田 佳均

Journal of Physical Chemistry A, 111(12), p.2299 - 2306, 2007/03

 被引用回数:13 パーセンタイル:44.97(Chemistry, Physical)

CoとC$$_{60}$$からなる新奇化合物Co$$_{x}$$/C$$_{60}$$(x $$leq$$ 2.8)の局所的な原子配置を、Co$$_{n}$$(C$$_{60}$$)$$_{m}$$(n=1, 2, m=2, 3)について、B3LYP/6-31G$$^{*}$$法を用いた第一原理計算によって研究した。n=1の異性体については、スピン状態S=1/2の場合がエネルギー的に安定で、それに対して、n=2の異性体はスピン状態S=1のときにより安定だった。また、n=1, 2のいずれの場合も$$eta$$$$^{2}$$型(C$$_{60}$$の6員環間に2座で配位)のCoの配位がエネルギー的に安定だった。$$eta$$$$^{2'}$$型の配位(6員環-5員環間に2座で配位)、さらに$$eta$$$$^{5}$$型の配位(5員環に5座で配位)は、Co原子がC$$_{60}$$ケージ上をマイグレートする際に中間体になりえ、さらに、Co$$_{x}$$/C$$_{60}$$は、最終的にCoダイマーの形成によって平衡状態の原子配置に近づくことを明らかにした。

論文

Tunnel magnetoresistance in Co nanoparticle/Co-C$$_{60}$$ compound hybrid system

境 誠司; 薬師寺 啓*; 三谷 誠司*; 高梨 弘毅*; 楢本 洋; Avramov, P.; 鳴海 一雅; Lavrentiev, V.; 前田 佳均

Applied Physics Letters, 89(11), p.113118_1 - 113118_3, 2006/09

 被引用回数:58 パーセンタイル:86.98(Physics, Applied)

本論文では、Co-C$$_{60}$$ハイブリッド薄膜におけるスピン依存伝導について初めての結果を報告する。Co-C$$_{60}$$ハイブリッド薄膜は超高真空中でCoとC$$_{60}$$を交互に蒸着して作成したもので、Co-C$$_{60}$$化合物の母相中にCoナノ粒子が分散した状態であることが同定された。Co-C$$_{60}$$ハイブリッド薄膜は、印加バイアスに強く依存する特有なトンネル磁気抵抗効果を示し、磁気抵抗は低バイアス下で数10%であったが、高バイアス下では最大で80%に達することを見いだした。この磁気抵抗の大きさは、ナノグラニュラー薄膜の磁気抵抗効果として異常に大きな値である。磁気抵抗のバイアス依存性から、観測されたトンネル磁気抵抗効果はCo-C$$_{60}$$化合物の電子構造との関連が推察される。

論文

Polymeric chains in C$$_{60}$$ and Co mixture

Lavrentiev, V.*; 阿部 弘亨*; 楢本 洋*; 境 誠司; 鳴海 一雅

Chemical Physics Letters, 424(1-3), p.101 - 104, 2006/06

 被引用回数:14 パーセンタイル:45.73(Chemistry, Physical)

NaCl(001)基板上に室温で同時蒸着したCo-C$$_{60}$$混合物中にC$$_{60}$$基ポリマーが生成していることを透過型電子顕微鏡で確認した。電子顕微鏡像から見積もったC$$_{60}$$分子の間隔は、Co原子がC$$_{60}$$分子間を架橋する位置にあることを示唆している。ポリマー中の-Co-C$$_{60}$$-単位同士のクーロン相互作用により、ポリマー鎖はお互いに結合する傾向がある。混合物のEELSスペクトルにおいてC$$_{60}$$のLUMO由来のピークが高エネルギー側へ0.6eVシフトすることを観測し、CoとC$$_{60}$$間の電荷移動を確認した。$$sigma$$$$^{*}$$のエネルギー損失の系統的なシフトは、ポリマー鎖中のC$$_{60}$$ケージがひずんでいることを意味する。

論文

Planar doping of crystalline fullerene with cobalt

Lavrentiev, V.*; 楢本 洋*; 鳴海 一雅; 境 誠司; Avramov, P.

Chemical Physics Letters, 423(4-6), p.366 - 370, 2006/06

 被引用回数:11 パーセンタイル:37.43(Chemistry, Physical)

100keV Co$$^{+}$$を注入したC$$_{60}$$薄膜をラザフォード後方散乱法(RBS)とラマン分光法で評価した。その結果、注入したCoが、熱処理(300$$^{circ}$$C)によって、表面の非晶質炭素層からその下のイオン注入による損傷を受けていない結晶性フラーレン層へ移動することが明らかになった。本論文では、炭素の深さ方向での密度勾配がこの効果の推進力となる可能性を議論する。また、熱処理後、注入層中のコバルト量の減少がRBSによって観測されたが、このことは、RBSのプローブイオンである2MeV He$$^{+}$$によってC$$_{60}$$がイオン化したことを示唆していると考えられる。

論文

Polymeric Co-C$$_{60}$$ compound phase evolved in atomistically mixed thin films

境 誠司; 楢本 洋*; Lavrentiev, V.*; 鳴海 一雅; 前川 雅樹; 河裾 厚男; 矢板 毅; 馬場 祐治

Materials Transactions, 46(4), p.765 - 768, 2005/04

 被引用回数:17 パーセンタイル:72.67(Materials Science, Multidisciplinary)

超高真空中での同時蒸着法によりCo原子とC$$_{60}$$分子を原子レベルで混合することで、未知の物質であるCo-C$$_{60}$$化合物膜を作成し、それの微視的構造を調べた。X線吸収微細構造の解析で得た動径分布関数から、化合物中のCo原子は2個のC$$_{60}$$分子間を架橋するようにC$$_{60}$$分子上のC原子と6配位の結合(結合距離0.201nm)を形成することがわかった。低速陽電子ビーム法による陽電子寿命測定で、Co-C$$_{60}$$化合物中での陽電子消滅寿命は、C$$_{60}$$結晶での陽電子寿命より長く、寿命値はCo濃度の増大とともに増大することがわかった。これにより、Co原子架橋がCo濃度とともに3次元的に発達してポリマー状態が生成することが示された。

論文

Structure evolution and corresponding electrical properties in weakly bound Co-C60 mixture

境 誠司; 楢本 洋; Xu, Y.; Priyanto, T. H.; Lavrentiev, V.; 鳴海 一雅

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.788, p.L11.49.1 - L11.49.6, 2004/00

真空同時蒸着法によりCoとC$$_{60}$$の混合物質薄膜を作製して、Co濃度の関数として微視的構造変化と電気的特性を評価した。Coも濃度としては、CoxC$$_{60}$$ (x: C$$_{60}$$分子当のコバルト原子数)の形で、x=0.5-700の範囲で制御した。混合による薄膜の体積膨張とC$$_{60}$$分子振動のラマンモードの低波数側へのシフト量をCo濃度を制御して評価することにより、混合物質の構成要素としては、C$$_{60}$$にCo原子が配位したC$$_{60}$$よりなる基相と析出したCo超粒子であることを示した。さらに詳細な解析から、C$$_{60}$$基相中ではCo原子からC$$_{60}$$に1個の電子供与が生じ、x=4でこの現象は飽和することを見いだした。また混合物質の電気伝導特性は、Co濃度に依存した、異なった伝導特性を示した。すなわち低濃度から順に、x$$leq$$4では、C$$_{60}$$基相に由来すると考えられる半導体的温度依存性を示すこと、4$$<$$x$$<$$60では孤立Co粒子が関与するバリアブルレンジホッピング機構が支配的であること、さらにx$$geq$$60の高濃度では、Co粒子間にパーコレーション経路が形成されることによる金属伝導機構が作用していることなどを明らかにした。

論文

Formation of promising Co-C nanocompositions

Lavrentiev, V.; 阿部 弘亨; 山本 春也; 楢本 洋; 鳴海 一雅

Surface and Interface Analysis, 35(1), p.36 - 39, 2003/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:24.06(Chemistry, Physical)

反応性の低いCoとC$$_{60}$$よりなる混合物の薄膜を、同時蒸着法により作製して、その微細構造の評価を、電子顕微鏡,ラマン分光及び原子間力顕微鏡などで行った結果について報告する。CoとC$$_{60}$$は、ナノスペース特有のCoの凝集過程とC$$_{60}$$の同素体変換過程を経て、炭素同素体で被覆されたCoナノ粒子よりなる、複合物質を形成する。特にその構造特性は、熱処理後に顕著になり、ナノCo結晶粒子に整合したナノダイアモンドの成長と、単一壁炭素ナノチューブの形成がその典型となる。会議では、上記結論に至る、微細構造解析の結果について、発表する。

論文

Formation of carbon nanotubes under conditions of Co+C$$_{60}$$ film

Lavrentiev, V.; 阿部 弘亨; 山本 春也; 楢本 洋; 鳴海 一雅

Physica B; Condensed Matter, 323(1-4), p.303 - 305, 2002/10

 被引用回数:15 パーセンタイル:60.7(Physics, Condensed Matter)

コバルトとフラーレンの混合物を蒸着法により作製して、その微細構造や結合状態を電子顕微鏡及びラマン分光法により調べた。その結果、コバルトはフラーレンの高分子化を促進し、さらに高分子化したフラーレンから、コバルト原子の串団子を内部に含むと考えられる炭素ナノチューブを形成した。さらに、このナノチューブからコバルト原子がなくなると、最小直径の0.4 nmの炭素ナノチューブが形成されることを見出した。これらの観察をベースに、コバルト原子が関与する炭素ナノチューブの低温形成の模型を発表・討論する。

論文

Co and C$$_{60}$$ interaction under conditions of mixture

Lavrentiev, V.; 阿部 弘亨; 山本 春也; 楢本 洋; 鳴海 一雅

Molecular Crystals and Liquid Crystals, 386, p.139 - 143, 2002/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:38.26(Chemistry, Multidisciplinary)

同時蒸着法で作製したCoとC$$_{60}$$の混合物内での反応過程について、透過型電子顕微鏡を用いた微細構造解析や電子エネルギー損失分光などによる研究成果を発表する。大局的には、混合物は均一ではなく、Co微粒子とその周囲のCo-Cの混合物状態になる。不均一な部分の特徴は、ナノメートルサイズのCoの析出と触媒作用に起因する、ヘテロエピタキシャル・ナノダイアモンドの形成、及び熱処理過程における炭素ナノチューブの選択的形成にある。ここで触媒作用と言っても、ナノサイズのCoの電子状態及び原子配列は、隣接するC原子の存在により大きく影響されていることが、電子線エネルギー損失分光法やラマン分光法などによる解析から、明らかになった。

口頭

Quantum chemical study of atomic structure evolution of the Co$$_{x}$$/C$$_{60}$$(x$$leq$$2) composites

Avramov, P.; 楢本 洋; 境 誠司; 鳴海 一雅; Lavrentiev, V.

no journal, , 

密度汎関数法(B3LYP/6-31G$$^{*}$$)を用いて、Co$$_{x}$$/C$$_{60}$$(x$$leq$$2)混合物の分子構造と電子構造を計算した。x=1の場合、$$eta$$$$^{2}$$型の配位構造が最も低いエネルギーをとることがわかった。また、$$eta$$$$^{2'}$$型、あるいは$$eta$$$$^{2}$$/$$eta$$$$^{5}$$, $$eta$$$$^{2'}$$/$$eta$$$$^{5}$$, $$eta$$$$^{2'}$$/$$eta$$$$^{2}$$のような混合型の異性体は、$$eta$$$$^{2}$$型と$$eta$$$$^{5}$$型の間のエネルギー($$sim$$30kcal/mol)をとることがわかった。計算結果は、質量分析と化学プローブ法で得られている構造に関する間接的・定性的な結果を再現した。さらに、計算で得られたCo-C間の結合距離(2.06${AA}$)は、X線吸収分光法から得られた値(2.01${AA}$)と良い一致をみた。また、x=2の場合には、C$$_{60}$$分子間にC-C結合ができる場合でも、Coの二量体を形成する方がエネルギー的に有利になることがわかった。次に、Co$$_{x}$$/C$$_{60}$$の分子構造の進展を研究するために、Co$$_{2}$$(C$$_{60}$$)$$_{3}$$の異性体のうち、C$$_{60}$$-Co-C$$_{60}$$-Co-C$$_{60}$$の構造をとるあらゆる直鎖状,曲鎖状異性体の構造を求めた。その結果、Co(C$$_{60}$$)$$_{2}$$の場合と同様に、$$eta$$$$^{2}$$:$$eta$$$$^{2}$$/$$eta$$$$^{2}$$:$$eta$$$$^{2}$$, $$eta$$$$^{2}$$:$$eta$$$$^{2}$$/$$eta$$$$^{2}$$:$$eta$$$$^{2'}$$型の配位がエネルギー的に有利であり、それに対して、$$eta$$$$^{5}$$:$$eta$$$$^{5}$$/$$eta$$$$^{5}$$:$$eta$$$$^{2'}$$及び$$eta$$$$^{5}$$:$$eta$$$$^{5}$$/$$eta$$$$^{5}$$:$$eta$$$$^{5}$$型の配位をとる異性体はより高いエネルギーをとることがわかった。また、Co原子同士が接近した構造になるほど相対的にエネルギーが低くなり、C$$_{60}$$ケージ上でのCo原子の移動によって最終的にCoの二量体が形成されるとエネルギーが十分低くなることを明らかにした。

口頭

Radiation effect of low energy C$$_{60}$$ ions on crystalline C$$_{60}$$ and Si targets

鳴海 一雅; 楢本 洋; Lavrentiev, V.*; 境 誠司; Avramov, P.; 前田 佳均

no journal, , 

結晶性標的(Si, Co, C$$_{60}$$)に対する10-400keV C$$_{60}$$イオンの照射効果を調べた結果、高いスパッタリング効果と高密度エネルギー付与による局所的な再結晶化が主な特徴であることがわかった。10-20keVのC$$_{60}$$イオンをSiに照射した場合、表面から数nmの非常に浅い領域のみが照射による影響を受け、Siのナノ結晶と非晶質層が混在していることが、チャネリングを併用したラザフォード後方散乱法と紫外光を用いたラマン分光法による分析から明らかになった。一方、Co薄膜に対するスパッタリング収率は、300-400keVのC$$_{60}$$を照射した場合、等速のAr, Neイオンのスパッタリング収率に匹敵することがわかり、このことはC$$_{60}$$イオンのスパッタリング収率が単体の炭素イオンの値を足し合わせたものではないことを示す。また、50keVのC$$_{60}$$イオンをC$$_{60}$$薄膜に照射した場合は、照射量の増大とともに、表面近傍でのC$$_{60}$$の多量体化が進み、また、スパッタリング収率が指数関数的に減少した。これはC$$_{60}$$の多量体化によって、スパッタリングに対する耐性が上がったからだと考えられる。

口頭

Co$$_{x}$$/C$$_{60}$$化合物(x$$leq$$2.8)の局所的な原子・電子構造の密度汎関数法による計算

Avramov, P.; 楢本 洋*; 境 誠司; 鳴海 一雅; Lavrentiev, V.*; 前田 佳均

no journal, , 

CoとC$$_{60}$$からなる新奇化合物Co$$_{x}$$/C$$_{60}$$(x$$leq$$2.8)の局所的な原子配置を、Co$$_{n}$$(C$$_{60}$$)$$_{m}$$(n=1,2,m=2,3)について、B3LYP/6-31G$$^{*}$$法を用いた第一原理計算によって研究した。n=1の異性体については、スピン状態S=1/2の場合がエネルギー的に安定で、それに対して、n=2の異性体はスピン状態S=1のときにより安定だった。また、n=1,2のいずれの場合も$$eta$$$$^{2}$$型(C$$_{60}$$の6員環間に2座で配位)のCoの配位がエネルギー的に安定だった。$$eta$$$$^{2'}$$型の配位(6員環-5員環間に2座で配位)、さらに$$eta$$$$^{5}$$型の配位(5員環に5座で配位)は、Co原子がC$$_{60}$$ケージ上をマイグレートする際に中間体になりえ、さらに、Co$$_{x}$$/C$$_{60}$$は、最終的にCoダイマーの形成によって平衡状態の原子配置に近づくことを明らかにした。

口頭

結晶性固体に対する低エネルギーC$$_{60}$$イオンの衝撃効果

鳴海 一雅; 楢本 洋*; Lavrentiev, V.*

no journal, , 

結晶性標的(Si, Co)に対する10-400keV C$$_{60}$$イオンの照射効果を調べた。Co薄膜に対するスパッタリング収量は、300-400keVのC$$_{60}$$を照射した場合、等速のAr, Neイオンのスパッタリング収量に匹敵することがわかり、このことはクラスターイオンのスパッタリング収量が単純に単原子イオンの値を足し合わせたものではないことを示す。一方、10-20keVのC$$_{60}$$イオンをSiに照射した場合、表面から数nmの非常に浅い領域のみが照射による影響を受け、Siのナノ結晶と非晶質層が混在していることがチャネリングを併用したラザフォード後方散乱法と紫外光を用いたラマン分光法による分析から明らかになった。低エネルギーC$$_{60}$$イオンの照射効果は、高いスパッタリング効果と原子配列擾乱効果が主であり、乱れの導入と同時に結晶成長が起こっていることが示唆された。

口頭

Radiation effect of low energy C$$_{60}$$ ions on crystalline C$$_{60}$$ and Si targets

鳴海 一雅; 楢本 洋*; Lavrentiev, V.*; 境 誠司; Avramov, P.; 前田 佳均

no journal, , 

結晶性標的(Si, Co, C$$_{60}$$)に対する10-400keV C$$_{60}$$イオンの照射効果を調べた。10-20keVのC$$_{60}$$イオンをSiに照射した場合、表面から数nmの非常に浅い領域のみが照射による影響を受け、Siのナノ結晶と非晶質層が混在していることがチャネリングを併用したラザフォード後方散乱法と紫外光を用いたラマン分光法による分析から明らかになった。一方、Co薄膜に対するスパッタリング収量は、300-400keVのC$$_{60}$$を照射した場合、等速のAr, Neイオンのスパッタリング収量に匹敵することがわかり、このことはクラスターイオンのスパッタリング収量が単純に単原子イオンの値を足し合わせたものではないことを示す。また、50keVのC$$_{60}$$イオンをC$$_{60}$$薄膜に照射した場合は、照射量の増大とともに、表面近傍でのC$$_{60}$$の多量体化が進み、また、スパッタリング収量が指数関数的に減少した。これはC$$_{60}$$の多量体化によって、スパッタリングに対する耐性が上がったからだと考えられる。低エネルギーC$$_{60}$$イオンの照射効果は、高いスパッタリング効果と高密度エネルギー付与に集約できると考えられる。

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