Reaction of Np, Am, and Cm ions with CO and O in a reaction cell in triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry

風間 裕行; 小無 健司*; 鈴木 達也*; 小山 真一; 前田 宏治; 関尾 佳弘; 大西 貴士; 阿部 千景*; 鹿籠 康行*; 永井 康介*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 38(8), p.1676 - 1681, 2023/07

https://doi.org/10.1039/D3JA00136A

Ultratrace analysis is crucial for understanding fuel debris in a nuclear reactor core after severe accidents. Triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry measured the ion-molecule reactions of actinides (Np, Am, and Cm) in a reaction cell. These nuclides were included in the fuel debris. A gas-phase ion-molecule reaction model has been developed to simulate the gas-phase reactions in the reaction cell. The model simulation results correlate well with the flow rate dependence of experimental data accurately. Reaction constants derived from the model were compared with those reported values by Fourier transform ion-cyclotron resonance mass spectrometry to evaluate the performance of the model. The similarity between the two reaction constants was found.

「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発)」に係る補助事業; 2020年度最終報告

小山 真一; 中桐 俊男; 逢坂 正彦; 吉田 啓之; 倉田 正輝; 池内 宏知; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; 高野 公秀; et al.

廃炉・汚染水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 144 Pages, 2021/08

https://dccc-program.jp/3797

令和2年度に原子力機構が補助事業者となって実施した「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発))」の成果概要を、最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。

Penetration behavior of water solution containing radioactive species into dried concrete/mortar and epoxy resin materials

佐藤 勇; 前田 宏治; 須藤 光雄; 逢坂 正彦; 臼杵 俊之; 小山 真一

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(4), p.580 - 587, 2015/04

https://doi.org/10.1080/00223131.2014.963725

乾燥したコンクリート、乾燥したモルタル及びエポキシ塗料中へのCsのような放射性核種の浸透挙動を照射済燃料から抽出した核分裂生成物を含む溶液を用いて観察し、放射性核種の浸透速さや深さに関する基礎的な知見を得た。放射性核種は、エポキシ塗料へほとんど浸透しなかった。放射性核種溶液は、数十日でコンクリートやモルタル材料に数ミリメートルの深さで浸透した。コンクリートやモルタル材料の表面近くで観察される浸透挙動は、水溶液を膨潤したコンクリート、ベントナイトやセメント材料のような媒質における核種の拡散と酷似したものであった。

放射性核種含有溶液の床材・壁材に対する浸透挙動

臼杵 俊之; 佐藤 勇; 須藤 光雄; 前田 宏治; 逢坂 正彦; 小山 真一; 所 大志郎*; 関岡 健*; 石ヶ森 俊夫*

JAEA-Testing 2014-001, 29 Pages, 2014/05

JAEA-Testing-2014-001.pdf:5.33MB

福島第一原子力発電所の原子炉建屋内における床材・壁材の汚染性状把握に関する基礎データを得るため、放射性核種を含む溶液を用いた浸透試験を実施した。照射済燃料から調製した放射性核種含有溶液を、エポキシ系塗料試料、乾燥しているコンクリート試料およびモルタル試料に塗布し、研磨および放射線測定を繰り返し、深さ方向の線量率プロファイルを取得した。エポキシ系塗料試料に関しては、放射性核種は浸透せず、深さ0.4mm以内にとどまっていることが確認された。コンクリート試料に関しては、放射性核種の浸透が確認され、本試験条件においては、約2mmの研磨で線量率がバックグラウンドまで低減することが確認され、乾燥状態のコンクリートまたはモルタルに対する溶液を介した放射性物質の浸透挙動は、表面近傍においては定量的に膨潤状態の同媒体に対するイオンの移行挙動と大きく変わらないことを示した。

Effect of radial zoning of Am content on homogenization of denatured Pu with broad range of neutron energy based on U irradiation test in the experimental fast reactor Joyo

芝 知宙*; 相楽 洋*; 大西 貴士; 小山 真一; 前田 茂貴; Han, C. Y.*; 齊藤 正樹*

Annals of Nuclear Energy, 51, p.74 - 80, 2013/01

https://doi.org/10.1016/j.anucene.2012.08.017

幅広い中性子エネルギーを有する高速実験炉「常陽」にて照射したUサンプルの化学分析試験を行った。Uサンプルの照射解析を行い、解析手法を構築した。本解析手法を利用して、Am-劣化ウランペレットの照射解析を行った。その結果、ペレットの内側と外側においてAmを異なる濃度で添加することにより、ペレット全体でPu濃度が均一となることを明らかにした。

原子力施設の焼却灰の溶融固化に関する検討

小澤 達也; 前田 敏克; 水野 大; 馬場 恒孝; 中山 真一; 堀田 克敏*

JAEA-Technology 2006-001, 11 Pages, 2006/02

JAEA-Technology-2006-001.pdf:2.2MB

TRU廃棄物のうち、金属や非金属といった不燃性の雑固体廃棄物を対象とした処理方法の一つとして、溶融固化処理法が有望視されている。TRU廃棄物のうち、フィルタや金属類については、その仕様から概略の組成を把握することが比較的容易であり、溶融時における組成調整が可能である。しかし、焼却灰の組成は焼却対象物や焼却条件などに依存するため、組成調整が困難である。そこで、TRU廃棄物に区分される焼却灰を単独で溶融固化処理する可能性について検討するため、原子力施設から発生した焼却灰組成を参考として模擬焼却灰を調合し、溶融固化試験を実施した。その結果、いずれの試料についても、大きな気泡や分相が存在せず、割れのない固化体が得られること、並びに焼却灰の組成によっては難溶性の析出物が生成するものの、その分布は一様で均質な固化体となることを確認した。これらの結果から、焼却灰を単独で溶融固化することにより、核種閉じ込め性能の評価が可能な均質な固化体とすることが可能であり、その固化体には耐浸出性についても優れた性能を期待できるとの見通しを得た。

Influence of humic substances on the Ni migration through crushed rock media

田中 忠夫; 坂本 義昭; 向井 雅之; 前田 敏克; 中山 真一

Radiochimica Acta, 92(9-11), p.725 - 729, 2004/12

https://doi.org/10.1524/ract.92.9.725.54987

国際腐植物質学会から提供されているNordicフミン酸及びフルボ酸を030mg/l共存させた条件下で、粉砕した花崗岩及び凝灰岩を充てんしたカラム中におけるNiの移行実験を実施した。いずれのケースでもカラムを透過するNiの量は、腐植物質濃度が高くなるに従って増加した。カラムを透過するNiの割合は注入液中で腐植物質錯体を形成しているNiの割合に対応しており、カラムに注入した腐植物質錯体がそのまま流出したことを示唆する結果を得た。カラムを透過するNiの移行は、水溶液中におけるNiと腐植物質の錯形成と解離の速度を考慮した移行モデルを適用することによって説明できた。

溶融固化体のバリア性能に関する研究,1; 性能評価研究の現状調査

前田 敏克; 坂本 義昭; 中山 真一; 山口 徹治; 小川 弘道

JAERI-Review 2001-001, 25 Pages, 2001/02

JAERI-Review-2001-001.pdf:1.28MB

廃棄物の溶融固化処理は減容性、均質性等の観点から優れた処理法であり、一部は実用化されている。溶融固化体は、処分時のバリア性能についても高い能力を持っているとの期待があるが、評価方法は確立しておらず、今後の研究が必要である。このため、公開文献をもとに溶融固化体のバリア性能研究の現状を調査した結果、固化体に含有されるCoやSr等の元素は、母材元素である鉄やシリカの腐食または浸出に律速された浸出挙動をとると推定されていることがわかった。しかし、固化体自体の耐久性については、これまで研究が行われていないことが明らかとなり、今後、バリア性能評価手法を確立するためには、現状で不足している長半減期核種の浸出性データの取得を進めるとともに、長期にわたる固化体の耐久性を明らかにしていくことが必要と考えられた。

Effects of concurrent irradiation with ions and electrons on the formation process of defect clusters in covalent and ionic crystals

木下 智見*; 阿部 弘亨; 前田 真一*; 福元 謙一*

Journal of Nuclear Materials, 219, p.152 - 160, 1995/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(94)00389-0

共有結合性およびイオン結合性結晶中の照射欠陥形成過程に対する、カスケード、点欠陥、イオン化の相乗効果について理解するために、イオン・電子同時照射実験を行い、解析した。共有結合性結晶では、イオン照射に伴いカスケードのコントラストが電子顕微鏡にて観察された。そして同時照射によるコントラストの消滅がみられ、点欠陥の照射誘起または励起拡散によるものであることが判った。一方、イオン結晶ではカスケードのコントラストは観察されなかったが、重照射により転位ループが観察された。転位ループ形成過程に対するイオン・電子同時照射効果はみられず、材料内に均一にイオン化を引き起こすような照射は、転位ループの核形成・成長過程に重要ではないことが解った。

Modeling of pore-water chemistry as a common base for understanding dissolution of montmorillonite and mass transport in compacted bentonite

飯田 芳久; 山口 徹治; 山田 文香; 前田 敏克; 坂本 好文*; 水野 大; 田中 忠夫; 中山 真一

no journal, , 

圧縮ベントナイト内におけるモンモリロナイトの溶解実験をアルカリ環境下で行った。実験により得られたモンモリロナイト溶解速度のアルカリ濃度依存性は、粉体試料溶解速度のアルカリ濃度依存性に比べ510倍高いものであった。このアルカリ濃度依存性の違いは、ベントナイト内部と外部溶液のOH-イオン活量の違いによるものと推定され、その原因として、ドナン効果及びアルカリ-鉱物反応による局所的なOHイオンの減少が考えられる。ベントナイト間隙水中のOHイオンの活量を見積もるためには、間隙空間内におけるOHイオンの濃度分布を知る必要があるが、濃度分布を直接測定することはできない。そのため、間隙構造や表面電荷等の知見を集積し、間隙空間内でのイオン濃度分布のモデル化を行った。また、鉱物の間隙構造及び表面電荷は透水性や拡散性の決定要因となるため、開発したモデルは圧縮体内でのモンモリロナイトの溶解、イオンの拡散及び圧縮体の透水性に関する共通基盤となる。